川南煤田古叙矿区龙潭组煤层受热-生烃史及气体成因

唐胜利 唐佳阳 史勇 吕定坤

摘 要：為了明确川南煤田古叙矿区龙潭组煤层成熟演化过程及气体成因类型，运用Petromod 1D模拟软件，结合川南煤田古叙矿区岩性地层分布、煤层埋深、泥岩声波时差、包裹体均一温度、气体稳定碳同位素组成测试等数据，对川南煤田古叙矿区C17号煤层的埋藏史、受热史和有机质成熟生烃史进行重建。结果表明川南煤田古叙矿区地层自晚二叠世沉积以来，地层经历了不同程度的剥蚀，即下三叠统嘉陵江组的剥蚀厚度约为39 m、上侏罗统与上覆地层的剥蚀厚度约为314 m，下白垩统与上覆地层的剥蚀厚度约为2 600 m、下古新统与上覆地层的剥蚀厚度约为1 681 m;龙潭组C17号煤层自晚二叠世沉积以来，主要经历了3次“沉降-抬升”过程，最大埋深为晚白垩世末期的5 101 m，遭受最高受热温度为早白垩世末的234 ℃，现今温度为47 ℃，煤有机质成熟生烃过程分为未成熟、成熟生油、高成熟生湿气、过成熟生干气和生烃枯竭5个阶段。煤层气为一期成藏且发生散失时间为中侏罗世，富集时间为早白垩世。现今龙潭组C17号煤层中赋存气体成因类型为热成因气。关键词：龙潭组;煤层气;受热史;生烃史;气体成因中图分类号：TE 121

文献标志码：A

文章编号：1672-9315（2021）02-0298-09

DOI：10.13800/j.cnki.xakjdxxb.2021.0214开放科学（资源服务）标识码（OSID）：

Heathydrocarbon generating history and gas origin of Longtan

Formation in Guxu mining area in South Sichuan coalfield

TANG Shengli1，2，TANG Jiayang1，SHI Yong3，LV Dingkun1

（1.College of Geology and Environment，Xian University of Science and Technology，Xian 710054，China;

2.Shaanxi Provincial Key Laboratory of Geological Support for Coal Green Exploitation，

Xian University of Science and Technology，Xian 710054，China;

3.Tongmei Zheneng Majialiang Coal Industry Companylty，Shuozhou 036000，China）

Abstract：In order to clarify the maturation evolution process and gas genesis type of coal seam of Longtan Formation in the Guxu mining of south Sichuan coalfield，the burial history，heating history and mature hydrocarbon generation history of organic matter of No.2 coal seam in Guxu mining area was studied in the paper using the method of Petromod 1D simulation software，in light of the date of rock formation distribution，coal seam depth，mudstone sonic log interval，homogenization temperature of the inclusions，gas stable carbon isotopic composition test，etc.The results show that strata have experienced different degrees of denudation since the late Permian deposition in Guxu mining area.Namely，the denudation thickness of lower Triassic Jialingjiang formation is about 39 m，the denudation thickness of upper Jurassic and the overlying is about 314 m，the denudation thickness of lower Cretaceous and the overlying strata is about 2 600 m，the denudation thickness of lower Palaeocene and the overlying strata is about 1 681 m.The coal seam No.C17 of Longtan Formation has undergone three “subsidionlifting” processes since the deposition of the Late Permian.The maximum burial depth was 5 101 m at the end of the late Cretaceous，and the maximum heating temperature was 234 ℃ at the end of the Early Cretaceous.The current temperature is 47 ℃.The mature hydrocarbons generation process of coal organic matter can be divided into five stages：immature，mature oil generation，high mature moisture generation，overmature dry gas generation and hydrocarbon depletion.The coalbed methane is the first stage of accumulationand and dissipated in the middle Jurassic.The accumulation time is early Cretaceous.Today，the genetic type of gas in C17 coal seam of Longtan Formation is thermal gas.Key words：Longtan Formation;coalbed methane;thermal history;hydrocarbon generation history;gas generation

0 引 言沉积盆地构造埋藏史与受热演化史研究对揭示烃源岩成熟、生烃及油气运移均具有非常重要作用[1-2]。国内外学者运用Petromod 1D模拟技术并结合地层剥蚀厚度恢复、包裹体测温、同位素地球化学动力学分馏等方法，对不同含煤盆地的构造-埋藏史演化和烃源岩生烃潜力等进行大量研究，成果丰富。杨程宇等通过最新的实测大地热流史、类似地区的烃源层生烃门限、地质类比法替代流体包裹体测温法，重建川中隆起安岳气田关键井埋藏史与热演化史[3]。王萍等对川西坳陷中段须四段重点井砂岩样品进行包裹体测试分析，并结合单井热史、埋藏史的研究，提出川西坳陷中段须四下亚段和上亚段的成藏期次以及天然气充注主要时期[4]。HAKIMI等通过利用伊拉克库北部尔德斯坦地区6口井的萨尔格鲁烃源岩的地质资料，运用一维盆地模拟重建了中侏罗世萨尔格鲁烃源岩的埋藏史和受热史，预测了油气生成与排出时间[5]。薛志文等基于钻井泥岩声波时差和镜质组反射率数据对二连盆地吉尔嘎朗图凹陷腾格尔组和赛罕塔拉组的剥蚀量进行了计算，恢复了其原始沉积厚度及埋藏过程[6]。由此可见，构造埋藏史与受热生烃史研究是揭示盆地或地区油气富集成藏的基础与关键。近年来，川南煤田煤层气勘探开发取得巨大突破，前人对晚二叠世龙潭组煤层的甲烷吸附能力、开采工艺与技术、煤层气开采潜力等工作做了诸多研究[7-9]，但对该区的基础地质，特别是关于煤层的受热演化史、生烃演化过程及气体成因类型等研究相对较少。因此，文中通过地层沉积年代、岩性、钻孔数据等基本地质参数，结合泥岩声波时差恢复剥蚀厚度，运用Petromod 1D模拟技术对该区晚二叠世龙潭组C17号煤层埋藏史、受热史、有机质成熟史进行恢复，基于气体稳定碳同位素组成数据对气体成因类型进行判识。研究结果对揭示该地区煤层气富集过程及指导勘探开发均具有重要的意义。

1 区域地质特征

1.1 区域地质背景川南煤田位于四川盆地南部，包括南广、筠连、芙蓉、古叙四大矿区。其中古叙矿区位于四川盆地前陆南缘的叙永-筠连叠加褶皱带，东西两侧分别与川黔、川滇南北向构造带相邻，北接华蓥山滑脱褶皱带南部之低缓褶皱带，西侧属于盐津-威信东西向构造带的雷波隆起[10]。川南煤田古叙行区内褶曲较发育，主要发育有李家寨背斜、皇华背斜、风岩向斜和大村向斜等（图1）。川南煤田古叙矿区是四川省重要的无烟煤赋存地区，其矿区地貌类型多样，以侵蚀剥蚀、岩溶山地地貌为主[9-10]。川南煤田古叙矿区自下而上主要发育中二叠世茅口组（P2m）、晚二叠世龙潭组（P3l）、晚三叠世长兴组（P3c）、早三叠世飞仙关组（T1f）、嘉陵江组（T1j）及第四系松散堆积物（Q），缺失中三叠统、侏罗系、白垩系和第三系，局部地区（如向斜核部）发育侏罗系、白垩系、古近系和新近系，古叙矿区DC-4井地层埋藏深度和岩性分布如图2所示。该区主要含煤地层为晚二叠统龙潭组，含煤10余层，其中，有可采价值且煤层发育稳定的有7层，煤层编号分别为C13、C14、C15、C17、C23、C24、C25。煤层甲烷含量介于4.99～20.90 m3/t之间，其中C17号煤层甲烷含量最高。因此，选择龙潭组C17号煤层为研究对象，分析该煤层自晚二叠世沉积以来的地质演化过程及生烃效应。

1.2 沉积相特征晚二叠世初，海水由西向东从该区退却，该区沉积环境主要为滨海沼泽相;晚二叠世晚期，海水复进，沉积一套灰岩地层;早三叠世，海侵加大，该区变为浅海相沉积环境;中三叠世，水下隆起，沉积砂泥质碎屑岩加灰岩、生物碎屑灰岩;晚三叠世早中期，本区地壳持续稳定上升，但处于潮下、潮间及海陆过渡相沉积环境;晚三叠世晚期，大规模海退发生，形成微咸水-半咸水湖泊，沉积滨湖碎屑岩加煤层。晚三叠世晚期至早侏罗世，由于早燕山运动的影响，地层持续沉降，接受陆相碎屑沉积;中侏罗世，盆地基底沉积石英砂岩、泥岩、页岩加介壳灰岩;晚侏罗世，川南煤田古叙矿区为典型河流-洪泛盆地，沉积多韵律砂泥岩;早白垩世，盆地面积收缩，有短暂剥蚀发生，早白垩世末期，山间盆地有砾岩及粗碎屑堆积;晚白垩世，由于燕山运动影响，盆地遭受剥蚀。古新世至更新世，地壳持续抬升，该区没有沉积且伴随剥蚀作用发生。更新世至今，盆地沉积少量松散堆积物。

2 样品采集及实验方法

2.1 样品采集为了研究煤层气成藏期次、年代及气体成因类型，文中样品选自川南煤田古叙矿区GX-4井晚二叠世龙潭组C17号煤层上部泥岩方解石脉的包裹体和C17号煤层不同深度段的煤岩解吸气体，进行流体包裹体均一温度测试和甲烷、二氧化碳碳同位素组成测试分析。

2.2 流体包裹体显微测试流体包裹体测温是现在最广泛应用的一种非破坏性研究方法，其可反应出盆地流体的古地温，推测地温和演化体史，反应油气成藏期次及充注时间[12-13]。实验方法为在室内温度25 ℃，湿度为40%条件下，将选取样品放入Linkam公司的THMSG600型地质冷热台（精确度为0.1 ℃）中，以12 ℃/min速率先升温至接近地层温度时，再以6 ℃/min的速率继续升溫至包裹体的气泡剧烈晃动时，再以0.1 ℃/min的速率升温，记录包裹体完全消失时的温度。之后再降温，观察有包裹体气泡出现时，再重复之前的操作6次，去除异常数据，剩下对其取平均值。镜下样品选取目标为气液比较小、形状规则、较清晰相界限、直径为20 μm包裹体以及烃包裹体共生的均相捕获之盐水包裹体。

2.3 稳定碳同位素组成测试煤层解吸气样品的甲烷碳同位素和二氧化碳碳同位素组成在中国科学院西北生态环境资源研究院油气资源研究中心完成测定。检测仪器为德国Finnigan公司生产的稳定同位素比值质谱仪（MAT-253），实验载气为氦气（纯度>99.99%），设置进样口温度200 ℃，进样速率1.3 mL/min，反应炉温度940 ℃。碳同位素组成数据以V-PDB为标准，测试误差为±0.2‰。

2.4 泥岩声波时差计算剥蚀厚度目前，恢复地层的方法有镜质体反射率（Ro）法、泥岩声波时差测井法、沉积速率分析法、地层对比法、磷灰石裂变径迹法等，其中声波时差法的基础资料获取相对迅速，操作简单易行。依据声波时差数据推算剥蚀厚度的方法参见文献[14-15]，川南煤田古叙矿区采用声波时差法计算该区剥蚀厚度。

2.5 地质演化史恢复模拟方法以川南煤田古叙矿区GX-4井为例，采用Petromod 1D模拟软件技术，对龙潭组C17号煤层的埋藏史、受热史与生烃史进行恢复，模拟操作过程为首先根据地层沉积年代、沉积厚度（用最大残留厚度代替）、抬升时间、剥蚀厚度和岩性等基本地质参数，设定古水深等边界条件[16]，其中地温梯度采用平均地温梯度25 ℃/km，地表温度为25 ℃。在其他基本地质参数不变的情况下，设置边界条件，使其满足已知的古地温梯度和镜质组最大反射率条件。设置湖相古水深一般为10～15 m，全年水深为0 m，再设置钻孔所在纬度位置，利用全球地表平均温度，自动生成本区的沉积水表面温度，再根据已知条件不断调整古热流值大小，利用热史恢复方法[17]获得该区热史数据。以现今煤层镜质组反射率（3.2%）为校准数据，根据Ro动力学模型[18]，通过正演方法对煤有机质生烃演化史进行重建。

3 结果与讨论

3.1 泥岩声波时差法恢复结果通过对川南煤田古叙矿区GX-4井及周边其他钻孔中有关泥岩声波时差数据进行统计，选用能反映出孔隙度随深度变化规律的声波时差值，对其值进行半对数处理，最终拟合出半对数声波时差-深度曲线。根据前人的研究成果，可知四川盆地古地表的声波时差值为620 μm/s[19]，将声波时差对数-深度曲线上延，使其与620 μs/m的直线相交，即交点位置就是古地表，剥蚀量即为古地表与不整合面之间的深度差值，结合测井资料与岩心观察，识别出了4个主要的不整合界面（图3），分别为印支早期位于下三叠统嘉陵江组的假整合面、燕山中期位于上侏罗统与上覆地层的假整合面、燕山末期位于下白垩统与上覆地层的假整合面以及燕山期喜马拉雅期位于下古新统与上覆地层的假整合面，基于图解法可得到位于下三叠统嘉陵江组的剥蚀厚度约为39 m，位于上侏罗统与上覆地层的剥蚀厚度约为314 m，位于下白垩统与上覆地层的剥蚀厚度约为2 600 m以及位于下古新统与上覆地层的假整合面的剥蚀厚度约为1 681 m。

3.2 包裹体测温结果

图4为龙潭组目标层上覆的泥岩方解石脉中多个气液包裹体的岩相学观察照片，从图4可以看出，油气包裹体发育于方解石脉充填期后，发育丰度极低（GOI<1%，即<1%充填方解石矿物内发育有油气包裹体），包裹体沿成岩期后微裂隙成带分布于充填方解石脉内，均为呈深灰色-浅灰色的天然气包裹体。对多个包裹体进行均一温度的测试，测试结果见表1，并对气液包裹体均一温度进行直方图统计（图5），认为均一温度处于143～160 ℃之间，其峰值温度为150～160 ℃，气体为一期成藏。

3.3 地质演化史模拟结果

3.3.1 构造-埋藏史图6为晚二叠世以来川南煤田古叙矿区地层经受的构造-埋藏演化历史模拟结果。由图6可知龙潭组C17号煤层自晚二叠世沉积以来主要发生了3次沉降-抬升，第1次沉降-抬升为晚二叠世至中三叠世中期（约256～242 Ma），龍潭组C17号煤层“先缓慢后快速”沉降至1 024 m，后因印支运动的挤压，盆地整体抬升而遭受剥蚀，剥蚀厚度约为39 m。第2次沉降-抬升为中三叠世中期至早白垩世中期（约242～119 Ma），C17号煤层总体表现为“先缓慢-后快速-再缓慢”沉降至4 551 m，后受燕山期构造运动影响，煤层缓慢抬升至4 237 m。第3次沉降-抬升为早白垩世中期至更新世（约119～2 Ma），C17号煤层先沉降至最大埋深5 101 m，后由于强烈燕山期和喜马拉雅期构造运动，使地层发生大量的抬升和剥蚀，抬升幅度为4 281 m，煤层抬升至820 m。更新世至今（2～0 Ma），C17号煤层又开始小幅度沉积至834 m。

3.3.2 受热演化史图7为川南煤田古叙矿区龙潭组C17号煤层自晚二叠世沉积开始以来受热演化历史曲线。由图7可知，C17号煤层受热温度表现为“先升后降-再升再降-后再升再降”的变化趋势。晚二叠世至中三叠世，C17号煤层受热温度先从27 ℃演化至70 ℃，后因印支期构造运动影响，煤层温度短暂降低至67 ℃;中三叠世至早白垩世中期，受热温度先增加至215 ℃，之后由于燕山期构造运动，煤层温度降低至200 ℃;早白垩世中期至更新世，煤层温度演化至234 ℃，之后受强烈的燕山期构造运动和喜马拉雅山期构造运动影响，地层遭受剥蚀，煤层受热温度下降至现今47 ℃。

3.3.3 有机质成熟生烃史根据Petromod 1D模拟软件结果可将C17号煤有机质成熟生烃过程划分为5个阶段（图8）。第1阶段为晚二叠世至晚三叠世（256～207 Ma），龙潭组C17号煤层最大镜质组反射率从0.2%演化至0.5%，处于未成熟阶段，生成原生生物气[20];第2阶段为晚三叠世至中侏罗世中期（207～168 Ma），最大镜质组反射率从0.5%演化至1.2%，处于成熟生油阶段[21]，生成大量湿气和早期热成因气，同时凝析油裂解成甲烷和强热成因甲烷均开始产生[22];第3阶段为中侏罗世中期至晚侏罗世早期（168～156 Ma），最大镜质组反射率从1.2%演化至2.0%，处于高成熟生湿气阶段，此时最大量的热成因甲烷生成;第4阶段为晚侏罗世早期至早白垩世末期（156～99 Ma），最大镜质组反射率从20%演化至3.2%，处于过成熟生干气阶段，处于大量湿气生成的最后阶段;第5阶段为早白垩世末期至今（99～0 Ma），最大镜质组反射率趋于稳定，处于生烃枯竭期，处于大量热成因甲烷生成的最后阶段。将前文分析的流体包裹体均一温度投影到研究区的煤层埋藏-受热演化史曲线上，用红色圆圈表示煤层当时受热温度，由图6可知，煤层气发生初次运移并被上覆泥岩方解石脉包裹体捕获的时间为中侏罗世，煤层气大量富集的时间为早白垩世至晚白垩世早期。

3.4 煤层气气体成因类型判识根据前文C17号煤层受热、生烃史模拟结果，可知龙潭组C17号煤层在未成熟阶段开始生成原生生物气，而此时煤层埋深较浅、温度低、储层压力小且孔隙不发育，则原生生物气很难保存[23]。在成熟生油和高成熟生湿气阶段生成大量湿气和早期热成因气，而由于埋深不断增大，储层压力大且孔隙发育，则第2、第3阶段生成的早期热成因气运移散失。包裹体均一温度测试结果也显示煤层气发生运移时间为第2～第3阶段。第4阶段为过成熟生干气阶段，煤有机质发生裂解反应生成大量热成因气体，在接受早白垩世地层沉积过程中被吸附在煤基质颗粒表面和微纳米孔隙中并保留至今。将龙潭组C17号煤层上、中、下这3段煤岩解吸气碳同位素数据（表2）投影到δ13C（CH4）- δ13C（CO2）关系图（图9）中，由图9可知，龙潭组C17号赋存煤层气成因类型为热成因气。

4 结 论

1）印支早期位于下三叠统嘉陵江组的剥蚀厚度约为39 m，燕山中期位于上侏罗统与上覆地层的剥蚀厚度约为314 m，燕山末期位于下白垩统与上覆地层的剥蚀厚度约为2 600 m以及燕山期喜马拉雅期位于下古新统与上覆地层的假整合面的剥蚀厚度约为1 681 m。2）川南煤田晚二叠世龙潭组C17号煤层自晚二叠世沉积以来主要发生了3次沉降-抬升过程，最大埋深为晚白垩世末期的5 101 m，最大抬升幅度为早白垩世末期至更新世的4 281 m。煤层受热温度表现为“先升后降-再升再降-后又再升再降”的变化趋势，最大受热温度为早白垩世末期的234 ℃，现今煤层受热温度为47 ℃。煤有机质成熟演化过程可分为5个阶段，分别为未成熟阶段（256～207 Ma）、成熟生油阶段（207～168 Ma）、高成熟生湿气阶段（168～156 Ma）、过成熟生干气阶段（156～99 Ma）和生烃枯竭阶段（99～0 Ma）。

3）包裹体测温结果显示该区煤层气为一期成藏，表明煤层气向上运移时间晚于方解石脉充填时间，具体运移散失时间为中侏罗世。气体成因类型判识结果显示该区龙潭组C17号煤层中赋存的煤层气为热成因气。煤层气的富集过程主要为第2、第3阶段生成的早期热成因气运移散失和第4阶段生成的大量热成因气吸附保留在煤基质颗粒表面和微纳米孔隙至今。

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