用4πγ 电离室测量89SrCl2 溶液的活度

罗老永 洪永侠 漆明森 张劲松 王 旭

（中国核动力研究设计院第一研究所，四川 成都 610041）

放射性同位素及其制品的研发和生产测量是当前核技术研究的重点之一，广泛应用于工业、农业、医学、生物、航天等各个领域，为社会经济发展做出了宝贵的贡献[1]。 其中，89Sr 核素作为一种新型的体内治疗药物，是治疗前列腺和乳腺癌骨转移疗效最好、毒性较低的放射性药物[2]。 目前，89Sr 核素已成为许多医院的常规治疗项目，在临床上得到了广泛应用[3]，在治疗时， 直接将89Sr 核素导入人体内部以达到治疗的目的，因此，其放射性药物的用量准确与否是确保病人安全和保证医疗效果的关键，在使用时必须对放射性溶液进行准确的定值。

常用的放射性核素活度测量方法有液体闪烁法、4πγ 电离室法、符合计数法和量热计测量方法等[4]。在这些测量方法之中， 由同轴圆筒式电极构成的4π 井型电离室，具有长期稳定性好、均匀电场大、能量响应优、量程宽及使用简便易于普及等特点，作为活度测量的标准方法广泛应用于放射性药品生产单位和临床。 但其测量方法是一种相对测量方法，必须对测量仪器进行准确刻度和放射性活度校准才能用于直接测量。

1 89S r 的物理特性

89Sr 核素衰变纲图如图1 所示。 其核素特点是：

（1）纯β-1衰变；

（2）最大能量是1 492.1 keV；

（3）有极少量γ 能量为909 keV，可作核素鉴别；

（4）半衰期短，T1/2=（50.53±0.07）天。

图1 89Sr 的衰变纲图

2 实验流程及测量方法

2.1 实验流程

使用4πγ 电离室直接测量89Sr 放射性核素活度，首先必须使用89Sr 标准溶液对其进行校准或标定，其实验流程如图2 所示。

2.2 主要实验设备

4π （LS） 液闪活度标准装置， 测量范围5×102～104Bq；4πγ 电离室活度标准装置， 测量范围：（3.7×104～3.7×1010）Bq；F1070144 型电子天平，感量0.01 mg。

2.3 定值方法

定值系统是由两个液闪β 探头、 两个NaI（Tl）γ闪烁探测器、前放、主放，符合电路等NIM 插件和自动计数与数据处理装置组成。放射性核素溶液和液体闪烁液均匀混合后，其辐射直接和闪烁体发生作用而产生荧光， 经光电倍增管转换为电信号并经前放、主放、单道、定标器等电子学仪器处理并记录下来，然后经过本底、死时间、分辨时间等修正，排除外界条件对测量结果的影响。

图2 89Sr 测量标准化流程示意图

测量β 核素时，测量所选择的工作条件，应使β谱低能侧展开近似水平的直线[5]，改变甄别阈，用积分偏压曲线外推法测量，即将积分计数率外推到甄别阈为零时的计数率，即得到所求的放射性溶液活度。

3 89S rC l2 溶液比活度测定

3.1 原液稀释

准确称量规格为20 mL 的低钾玻璃瓶质量后，用规格为1 mL 注射器吸取一定量原液加入低钾玻璃瓶，然后将稀释好的0.1 mol/L 稀硝酸再加入低钾玻璃瓶称重，使用差重法计算得到原放射性溶液稀释倍数。

3.2 本底样品

用移液管向规格为20 mL 的低钾玻璃瓶中加入10 mL 闪烁液，然后向瓶中加入约30 mg 的四次蒸馏水，将其编号并摇匀。

3.3 89SrCl2 样品的分装

用移液管向规格为20 mL 的低钾玻璃瓶中加入10mL 闪烁液， 然后称取一定量的89Sr 稀释液加入已经加好闪烁液的瓶中，编号后将样品摇匀避光。

3.4 89SrCl2 溶液的定值

将制备完成的实验样和本底样分别进行测量，测量结果经本底、死时间等修正后进行外推处理，结果如图3 所示。利用不同质量的样品研究了样品质量对计数率的影响规律（见图4），结果显示样品质量与计数率呈线性关系，说明样品比活度稳定，制备过程正确，测量方式可靠。

图3 不同编号样品测量数据

图4 样品质量与计数率的关系

通过对样品的精确称重、稀释，然后制源、分装，利用4π （LS） 绝对测量方式得到的样品比活度为4.10×107Bq/g。

表1 89SrCl2 溶液比活度测量结果

3.5 不确定度分析

输入量的不确定度分量列于表2。

则扩展不确定度为：U=3.3%（k=2）。

4 利用标准物质对测量方法进行标准化研究

4.1 4πγ 电离室活度标准装置

4πγ 电离室主要由一个井形气体电离室、电子测量电路和显示部分组成（见图5）。 γ 射线与电离室室壁材料相互作用产生的次级电子进入电离室有效体积内，并与其内的气体碰撞，使气体电离，产生电子和正离子，这些电子和正离子在电场作用下分别向收集极和电离室壁漂移，在收集极上形成电流，输入测量设备进行测量和显示， 电流大小与放射性活度成正比。 对于一个已知的核素，假设它有固定的几何形状和线性响应， 测量时只需要将其放置在气体电离室中，核素所发出的射线在电离室中相互作用而产生电离电流，经过电子测量电路的处理，最后显示出该核素的活度。 作为一种相对测量仪器，必须对其4πγ 电离室进行严格的能量刻度和放射性活度校准后，才能被赋予计量学性能。

表2 标准不确定度汇总表

图5 4πγ 电离室结构图

4.2 标准物质

本标准物质为液态，其核杂质小于0.1%，选取容量5 mL， 厚度1.0±0.1 mm 的有机玻璃管作为标准容器，样品溶液量的多少必须做出明确的规定，否则会带来不容忽视的系统误差。 图6 展示了溶液量与测量相对响应之间的关系。 由图所见， 当溶液量小于2.0 mL时， 溶液量对测量结果很大， 当溶液量大于3.5 mL时，对测量结果影响可忽略不计。

第一批溶液经4π（LS）活度标准装置准确定值后，使用5 mL 的有机玻璃管将其制成溶液量为3.5 mL 的标准源，精确称重后对4πγ 电离室进行标定，根据标准样品给出的标准活度量值测试引起的响应电流，重复测量多次，确定其校正因子。 经测量确定本电离室的量值传递因子为1.78（U=3.8%，k=2）。

4.3 性能检验

4.3.1 吸附性能检验

为了确保标准化定值的准确可靠，需要对标准品进行吸附性检验，复现测量结果。 对已经测量完成的样品经过一段时间之后采用已经刻度完成的电离室重新测量，自动扣除本底值。 测量完成以后将样品转移，测量空瓶的计数率，测量结果见表3。 检验结果显示重新制样后与制样之前的样品计数率与质量的比值保持稳定（相对偏差0.7%），空瓶计数率为零。 说明了测量结果的准确性和可靠性，且样品均匀、密封性良好无挥发，在瓶壁上无吸附或者沉淀，满足作为标准品的使用需要。

图6 溶液量与测量结果的关系

4.3.2 重复性测试

重复性是标准设备的重要指标，测试的目的是了解在短时间内连续测量的统计误差。选择制备完成的89Sr 标准溶液，在该核素设置条件下连续测量，每隔半个小时测量一次， 计算测量结果的最大变异系数，测量数据如表4 所示。

表3 标准品复测结果

根据重复性试验数据，利用：

其标准偏差为0.20%，满足标准级仪器设备重复性的技术要求。

4.3.3 稳定性测试

用标准89Sr 的设置条件下，继续间隔1 小时等时间间隔测量，连续测量10 次。每次测量经衰变修正后取平均值。 测量所得稳定性为0.51%，满足国标对标准级设备稳定性的要求。

表4 重复性试验数据

5 结果分析

5.1 测量结果

使用与标准物质相同的5 mL 有机玻璃管封装制备容量3.5 mL 的待测液体溶液源（编号为2-1 和2-2），通过已经刻度完成的4πγ 电离室对未知待测溶液进行测量，测量结果列于表5。 成功测得待测溶液的活度为1.26×107Bq/g， 与待测溶液的标准值在不确定度范围内保持了很好的一致性，实现了89Sr 核素的准确、快速测量。

表5 4πγ 电离室测量结果

5.2 不确定度评定

输入量的标准不确定度汇总表列于表6。

表6 标准不确定度汇总表

则扩展不确定度为：U=k·μcr=4.1%，k=2

6 结论

通过4π（LS）液闪绝对测量的方法，系统的讨论了测量的原理，装置的结构，死时间，零概率外推等问题，通过精确的稀释配置标准样品，实现了89SrCl2溶液的准确定值。 同时以4πγ 电离室为标准方法，对标准样品的容量，样品性质进行了分析，对标准设备的重复性、稳定性进行了检验，检验结果均满足国标对标准级仪器的相关要求，并利用4πγ 电离室对待测样品进行了直接测量，测量结果与标准值在不确定允许范围内保持了很好的一致性，解决了89Sr 核素绝对定值复杂的难题，实现了89Sr 核素的准确、快速测量。