中国水稻土酸化时空变化特征及其对氮素盈余的响应

叶英聪 孙 波 刘绍贵 李文西 杨 帆

(1.中国科学院南京土壤研究所土壤与农业可持续发展国家重点实验室， 南京 210008；2.扬州市耕地质量保护站， 扬州 225101； 3.农业农村部耕地质量监测保护中心， 北京 100125)

0 引言

土壤酸度是农田土壤肥力的重要参数之一[1]，其动态变化影响土壤的微生物活动、养分在土壤中的分解与转化及元素在土壤-作物之间的迁移，进而影响作物生长、作物产量和品质等[2- 3]。土壤酸化是指土壤pH值下降，人为耕作的土壤在自然风化、酸沉降[4]、人为施肥耕种过程[5]的外源或内源质子作用下，土壤交换性氢离子或铝离子增加、交换性盐基离子(钙、镁、钾、钠)淋失[6]。耕地土壤酸化，特别是形成强酸性或极强酸性土壤时，将导致土壤保水保肥能力下降，化肥利用率降低，从而威胁大气和水体环境[7]。此外，还将导致土壤铝毒增加，作物根系发育迟缓[8]；土壤结构和养分供应能力下降，团粒破坏、土壤板结，参与碳、氮、磷转化的微生物活性下降[9]；土壤重金属传染、污染风险增加[10]；作物营养吸收不足，果实产量低、品质差[11]。

自然条件下的土壤酸化是一个较为缓慢的过程[6]。近几十年来，高强度的人为活动加速了土壤酸化进程。国内外学者从国家尺度和区域尺度研究分析了长时间人为活动下的土壤酸化情况[12-16]。

水稻土是一种独特的土壤类型，它是在种植水稻的耕作制度下，土壤经常处于淹水还原、排水氧化、水耕粘闭，以及大量施用有机肥料等频繁的人为管理措施影响下形成的，是中国重要的耕地资源，也是面积最大、分布最广的耕地土壤类型[17]。受城镇化进程中建设用地扩张、占用耕地和种植结构调整的影响，中国水稻土面积从全国第二次土壤普查时期的2.97×107hm2[18]减少至2017年的2.17×107hm2。2017年，中国水稻播种面积为3.07×107hm2，占粮食作物播种面积的26.06%，其产量占全国粮食总产量的32.15%[19]。长期的高化肥投入造成了水稻土酸化、保水保肥能力差、有机质下降、土壤板结等水稻土肥力退化问题，也引发了地表水富营养化、地下水硝酸盐积累和温室气体排放增加等生态问题[20-23]。维持水稻土生产力的稳定输出对我国粮食安全和生态环境至关重要。前人研究大多集中在水稻土质量监测点长时间的pH值变化分析和省级尺度上的水稻土pH值空间分布研究方面，从全国尺度上研究长时间人为耕作下水稻土pH值空间分布和水稻土酸化速率、量化氮素盈余与水稻土pH值的关系，有利于根据水稻受土壤酸胁迫程度和水稻土酸化风险程度制定水稻土pH值调控措施，从而降低氮素盈余带来的环境污染风险。

本研究利用1979—1985年中国第二次土壤普查数据，同时收集2015—2017年全国水稻土质量等级调查点数据，构建了1979—1985年和2015—2017年两个时期的水稻土pH值数据库，并结合2005—2015年全国测土配方施肥数据，利用GIS空间分析方法，对比分析1979—2017年中国水稻土pH值空间分布变化和水稻土酸化速率，研究氮肥投入和土壤理化性质变化量与水稻土酸化速率的相关性，量化2015—2017年氮素盈余量与水稻土pH值变化量的关系，探究氮素盈余导致的潜在环境污染风险，为制定区域性水稻土酸化治理策略提供参考。

1 材料与方法

以水稻种植集中区为研究对象，依据GB/T 33469—2016《耕地质量等级》将研究区域分为4个区(图1)。其中，Ⅰ为东北区，包括黑龙江省、辽宁省、吉林省全部和内蒙古自治区东北部4个省(自治区)；Ⅱ为长江中下游区，包括河南省南部及安徽省、湖北省、湖南省大部，上海市、江苏省、浙江省、江西省全部，福建省、广西壮族自治区、广东省北部，共11个省(市、自治区)；Ⅲ为西南区，包括重庆市与贵州省全部、甘肃省东南部、陕西省南部、湖北省与湖南省西部、云南省和四川省大部以及广西壮族自治区北部9个省(市、自治区)；Ⅳ为华南区，包括海南省全部、广东省与福建省中南部、广西壮族自治区与云南省中南部5个省(自治区)。

1.1 数据来源

水稻土数据主要包括1979—1985年和2015—2017年两个时期。其中，1979—1985年的数据主要来源于全国第二次土壤普查数据(国家科技资源共享服务平台-国家地球系统科学数据中心-土壤分中心，http:∥soil.geodata.cn)，数据包括全国第二次土壤普查水稻土剖面样点的理化性质(土壤pH值、有机质含量(质量比)、耕层厚度、土壤容重和交换性盐基离子总量等)和中国土壤pH值空间分布图(空间分辨率为1 km×1 km)；2015—2017年的数据来源于农业农村部耕地质量监测保护中心，2017年4个水稻土分布区耕地质量监测部分根据《农业部办公厅关于做好耕地质量等级调查评价工作的通知》(农办农〔2017〕18号)的要求，共采集了58 727个水稻土质量等级调查点的土壤理化性质数据(土壤pH值、有效土层厚度、有机质含量、耕层质地、土壤容重、质地构型、土壤养分状况等)，其中东北区点位为1 365个，长江中下游区点位为34 593个，华南区点位为11 974个，西南区点位为10 795个。

此外，1979—1985年水稻土样点施肥数据来源于土壤样点采集地的省级统计年鉴(1990年)；2015—2017年水稻土样点施肥和水稻产量数据来源于全国测土配方施肥数据库(2005—2015年)，该数据库记录了2005—2015年间全国27 153次水稻“3414”试验结果，包括不同处理下水稻氮肥投入量，籽粒、茎秆的产量和氮素吸收量。

1.2 研究方法

1.2.1水稻土pH值分级

铝毒是酸性土壤中水稻生长最重要的限制因子，对水稻根系的抑制作用明显，土壤pH值降低将导致土壤交换性酸、铝增加，加剧铝毒[6,8]，对水稻土胁迫程度加剧。考虑土壤酸化对水稻的胁迫程度和长期施肥下水稻土酸化的风险程度，结合两个时期水稻土样点pH值范围，将水稻土pH值分为4个等级：强酸性水稻土(pH值小于等于5.5)、酸性水稻土(pH值大于5.5、小于等于6.5)、中性水稻土(pH值大于6.5、小于等于7.5)和碱性水稻土(pH值大于7.5、小于等于8.5)。

1.2.2水稻土酸化特征分析

酸化特征分析包括两个时期水稻土pH值空间分布对比和水稻土酸化速率分析。

(1)水稻土pH值空间分布

基于2015—2017年4个区的水稻土质量等级调查点pH值，利用Arcgis 10.2软件中 “Spatial Analyst”模块，采用空间插值(Inverse distance weighted,IDW)方法进行空间插值，得到2015—2017年水稻土pH值空间分布数据；基于第二次土壤普查土壤类型图和中国土壤pH值空间分布图(采用土壤类型法得到)，利用Arcgis 10.2软件中“clip”模块，提取出1979—1985年水稻土pH值空间分布数据；对比两个时期水稻土pH值空间分布数据，分析4个区不同水稻土pH值分级的空间分布与面积变化。

(2)水稻土酸化速率

基于2015—2017年4个区的水稻土质量等级调查点pH值与全国第二次土壤普查pH值空间分布，利用Arcgis 10.2软件中“Spatial Join”工具，获取2015—2017年水稻土质量等级调查点在全国第二次土壤普查时的pH值。水稻土酸化速率[1]的计算式为

SAR=(pH1980s-pH2010s)/(T2010s-T1980s)

(1)

式中SAR——水稻土酸化速率，a-1

pH1980s——1979—1985年土壤普查点位pH值

pH2010s——2015—2017年水稻土质量等级调查点pH值

T1980s——1979—1985年水稻土质量等级调查点采集时间，a

T2010s——2015—2017年土壤普查水稻土采样时间，a

1.2.3集成推进树算法

集成推进树算法(Aggregated boosted trees， ABT)是一种基于决策树的机器学习方法，目的是实现准确的预测和解释，与传统的线性相关和多元线性回归方法相比，ABT更擅长处理非线性和交互作用[24]。ABT可量化多个变量对因变量变化的相对贡献率[25]。

两个时期水稻土样点数差异较大且可获取的土壤样点理化性质不统一，以1979—1985年水稻土样点空间位置为基础，计算520个水稻土样点在两个时期的氮肥投入变化量和共有的土壤理化性质变化量，并采用ABT方法量化氮肥投入变化量和土壤理化性质变化量对水稻土酸化速率的相对贡献率。相关计算式为

N=N2010s-N1980s

(2)

S=S2010s-S1980s

(3)

B=B2010s-B1980s

(4)

P=P2010s-P1980s

(5)

式中N——氮肥(折纯)投入变化量，kg/m2

N2010s——2015—2017年水稻土氮肥(折纯)投入量，kg/m2

N1980s——1979—1985年水稻土氮肥(折纯)投入量，kg/m2

S——水稻土样点有机质含量变化量，g/kg

S2010s——2015—2017年水稻土样点有机质含量，g/kg

S1980s——1979—1985年水稻土样点有机质含量，g/kg

B——水稻土样点土壤容重变化量，g/cm3

B2010s——2015—2017年水稻土样点土壤容重，g/cm3

B1980s——1979—1985年水稻土样点土壤容重，g/cm3

P——水稻土样点耕层厚度变化量，cm

P2010s——2015—2017年水稻土样点耕层厚度，cm

P1980s——1979—1985年水稻土样点耕层厚度，cm

1.2.4水稻土氮素盈余分析

土壤界面中的氮素平衡是将土壤作为一个黑箱，记录氮素从土壤界面的输入和输出量[26]。土壤界面的氮素输入包括化肥氮肥投入、有机肥投入、农田生物固氮、作物留茬、大气中氮沉降、种子带入农田的氮和灌溉水带入农田的氮；氮输出主要是作物吸收农田的氮。

本研究以水稻土为研究对象，种子带入农田的氮和灌溉水带入农田的氮相对于施肥带入的氮量可以忽略不计[27]，同时施肥量数据来源于2005—2015年全国测土配方施肥数据，肥料投入量以化肥为主。因缺乏农田生物固氮量和大气中氮沉降量，本研究简化了水稻土氮素盈余量，计算公式为

Nsur=Nfer-Nhar

(6)

式中Nsur——氮素盈余量，kg/m2

Nfer——化肥(折纯)投入量，kg/m2

Nhar——水稻中籽粒和茎秆氮素吸收量，kg/m2

2015—2017年全国水稻土耕地质量等级调查点数据库包括水稻土调查点位的土壤pH值、主栽作物、熟制和粮食产量等属性；2005—2015年全国测土配方施肥数据库包括不同施肥处理下的氮肥投入量、水稻籽粒产量、茎秆产量、籽粒氮素吸收量和茎秆氮素吸收量。利用数据分析得到全国以省为单位的水稻(早稻、双季稻、晚稻)谷草比、籽粒氮素吸收量和茎秆氮素吸收量统计数据；在2015—2017年水稻土耕地质量等级数据点数据中，在Arcgis 10.2软件中利用“Spatial Join”工具链接测土配方施肥中的氮肥投入量和水稻氮素吸收量数据，计算2015—2017年水稻土的氮素盈余量。

2 结果与分析

2.1 水稻土pH值时空分析

2.1.1水稻土pH值统计分析

1979—1985年水稻土调查点位平均pH值为6.17，标准差为1.12，变异系数为18.15%。在采集的520个调查样点中，土壤pH值处于4.5～8.5之间。其中强酸性土样占总土样个数的31.54%；酸性土样占34.62%；中性土样占20.19%；碱性土样占13.65%(图2a)。

2015—2017年水稻土质量等级调查点位平均pH值为6.09，标准差为0.71，变异系数为11.73%。在采集的58 727个调查点土样中，土壤pH值处于3.4～8.5之间。其中强酸性土样占总土样个数的26.29%；酸性土样占52.81%；中性土样占16.15%；碱性土样占4.75%(图2b)。

2.1.2水稻土pH值时空分布

1979—1985年水稻土pH值空间分布主要以酸性水稻土为主(图2c)。东北区中部为酸性水稻土，东南部为碱性水稻土；长江中下游区除东北部为中性水稻土外，其余部分以酸性水稻土为主；西南区和华南区以酸性水稻土为主。

对比分析两个时期水稻土pH值空间分布变化情况(图2c、2d)：东北区中部、长江中下游区中部和南部、华南区中部和南部土壤酸胁迫程度加剧，从酸性水稻土变为强酸性水稻土；西南区西南部土壤酸胁迫程度降低，从酸性水稻土变为中性水稻土。

对比分析两个时期区域水稻土平均pH值(图3，黑点代表水稻土图斑的pH值)，整体来说，全国水稻土平均pH值由6.03降到5.77，下降了0.26。区域上，东北区、长江中下游区和华南区水稻土平均pH值分别由6.41、5.99和5.93下降到6.07、5.70和5.35，分别下降了0.34、0.29和0.58，西南区水稻土平均pH值由6.15上升到6.29，上升了0.14。

1979—1985年水稻土面积为297 180.51 km2，2015—2017年水稻土面积为217 485.86 km2，面积减少了79 694.65 km2(表1)。1979—2017年，全国尺度上强酸性水稻土面积增加28 225.62 km2，面积比例增加16.90个百分点；中性水稻土面积增加23 093.37 km2，面积比例增加13.11个百分点；酸性水稻土面积减少140 657.87 km2，面积比例减少35.33个百分点。

表1 不同时期不同pH值分级的水稻土面积Tab.1 Area of different pH value classifications in different periods km2

1979—2017年，东北区强酸性水稻土面积增加287.91 km2，面积比例增加6.09个百分点；中性水稻土面积增加1 169.06 km2，面积比例增加31.47个百分点；酸性水稻土面积减少7 325.59 km2，面积比例减少31.28个百分点。长江中下游区强酸性水稻土面积增加14 653.16 km2，面积比例增加16.08个百分点；中性水稻土面积增加9 265.33 km2，面积比例增加11.44个百分点；酸性水稻土面积减少9 173.22 km2，面积比例减少36.04个百分点。西南区强酸性水稻土面积增加599.57 km2，面积比例增加1.47个百分点；中性水稻土面积增加10 760.09 km2，面积比例增加22.21个百分点；酸性水稻土面积减少15 209.09 km2，面积比例减少29.19个百分点。华南区强酸性水稻土面积增加12 684.98 km2，面积比例增加39.13个百分点；中性水稻土面积增加1 898.90 km2，面积比例增加5.27个百分点；酸性水稻土面积减少26 391.98 km2，面积比例减少41.21个百分点。

研究结果表明，区域尺度上强酸性水稻土面积均有增加，面积增长从大到小依次为华南区、长江中下游区、西南区、东北区，这与前期学者的研究结论一致，如王寅等[15]对吉林省农田土壤酸化的研究、李伟峰等[14]对江西省农田土壤的酸化趋势研究、郭治兴等[28]对广东省水稻土酸化研究和杨艳[29]对成都平原土壤酸度特征的研究。

2.2 水稻土酸化速率分析

由表2可知，酸性水稻土、中性水稻土和碱性水稻土都呈现了明显的酸化趋势，碱性水稻土的酸化速率最大。区域尺度上，水稻土酸化速率从大到小依次为东北区、华南区、长江中下游区、西南区。

表2 不同pH值分级和不同区域的水稻土酸化速率Tab.2 Paddy soil acidification rates of different pH value classifications and regions a-1

表2表明，中性或碱性水稻土的酸化速率显著大于酸性和强酸性水稻土，研究结果与杨艳[29]对成都平原的土壤酸化速率分析结果一致，即酸性较强的土壤平均酸化速率较小，而中性或碱性土壤的平均酸化速率较大。同时，全国第二次土壤普查的数据结果显示强酸性水稻土的母质以红砂岩、第四纪红土、板页岩为主，中性水稻土的母质以河流冲击物为主[18]，中性水稻土的酸化速率大于酸性水稻土，这与唐贤等[30]的研究结果(红砂岩母质发育的水稻土酸缓冲能力比河流冲积物母质强)一致。此外，全国第二次土壤普查结果显示酸性水稻土的母质为洪积物和原黄壤，碱性水稻土的母质以紫色岩、石灰岩为主[18]。ULRICH[31]将土壤酸碱缓冲体系划分为碳酸盐区(pH值大于等于6.2、小于等于8.6)，主要缓冲物质是碳酸钙；硅酸盐区(pH值大于5.0)，硅酸盐矿物风化对酸起缓冲作用；阳离子交换缓冲区(pH值大于等于4.2、小于等于5.0)，通过阳离子交换反应缓冲外来酸；铝缓冲区(pH值小于4.2)，铝的氧化物和羟基化合物的溶解中和H+；铁缓冲区(pH值小于3.2)，主要缓冲物质是氧化铁。母质可通过影响土壤的酸碱缓冲容量，进而影响土壤的酸化进程[32]。相对于酸性水稻土的酸化，碱性水稻土的酸化速率大且分布在中国中部和东北区，应采取合理的措施降低其酸化速率。

2.3 氮肥投入变化量及土壤理化性质与水稻土酸化速率的相关性

集成推进树算法结果表明两个时期水稻土氮肥投入量变化量、有机质含量变化量、土壤容重变化量和耕层厚度变化量对水稻土酸化速率变化的相对贡献率分别为32.77%、29.95%、27.17%和10.11%。全国和分区域结果均表明，氮肥投入变化量对水稻土酸化速率的贡献率最大。

由图4(图中***表示差异极显著(p<0.001),**表示差异较显著(p<0.01)，*表示差异显著(p<0.05)，阴影部分表示95%的置信区间，下同)可知，全国尺度上，氮肥投入变化量与水稻土酸化速率存在极显著的正相关关系(p<0.001)(图4a)，即39年间氮肥投入量增加，水稻土酸化速率提高；两者在4个区域上呈现相同的规律(图4b～4e)。全国尺度上，有机质含量变化量与水稻土酸化速率存在极显著的负相关关系(p<0.001)(图4a)，即39年间水稻土有机质含量降低，水稻土酸化速率提高；两者在4个区域上存在相同的规律(图4b～4e)。全国尺度上，土壤容重变化量与水稻土酸化速率存在极显著的正相关关系(p<0.001)(图4a)，即39年间水稻土土壤容重增加，水稻土酸化速率提高；东北区、西南区和华南区土壤容重变化量与水稻土酸化速率无显著相关关系，长江中下游区土壤容重变化量与水稻土酸化速率存在极显著的正相关关系(图4b～4e)。全国尺度上，耕层厚度变化量与水稻土酸化速率存在显著的负相关关系(p<0.05)(图4a)，即39年间水稻土耕层厚度降低，水稻土酸化速率提高；东北区和西南区耕层厚度变化量与水稻土酸化速率存在显著的负相关关系，长江中下游区和华南区耕层厚度变化量与水稻土酸化速率无显著相关关系(图4b～4e)。

2.4 氮素盈余量与水稻土pH变化量的关系

利用式(6)计算2015—2017年水稻土氮素盈余量并与水稻土pH值变化量进行线性拟合(图5)，水稻土pH值变化量为水稻土样点2017年的pH值减去2015年的pH值。全国尺度上，随着氮素盈余量增加，水稻土pH值变化量呈极显著下降趋势(斜率为-0.162 1，p<0.001，图5a)，即氮素盈余量增加将造成水稻土酸化加强。区域尺度上，东北区、西南区、长江中游区、长江下游区和华南区的拟合结果表明，氮素盈余量上升，水稻土pH值变化量下降，斜率分别为-0.933 6(p<0.001，图5b)、-0.834 1(p<0.001，图5e)、-0.339 6(p<0.001，图5c)、-0.084 2(p<0.05，图5d)和-0.066 0(图5f)。

盈余的氮素主要通过氨挥发、反硝化、N2O排放和硝酸盐淋洗等方式污染大气和水体[22]。本研究的氮素盈余计算中，因缺乏酸沉降数据，估计的氮素盈余量低于实际值，尤其是强酸性水稻土。研究表明，中国是酸沉降较为严重的国家之一，而且酸沉降的分布区域主要在长江以南、四川省、贵州省和广西壮族自治区等地区[38-39]，本研究中强酸性水稻土主要分布在长江中游区、华南区中部和西南区中部，与酸沉降的集中区重叠。近几十年来能源生产以煤炭为主，及日益增长的汽车尾气排放与工业废气排放，是酸沉降的主要来源[40]。YU等[41]研究表明，1980—2014年，中国酸雨平均pH值从4.59上升到4.70，大气中年均硫沉降从40.54 kg/hm2下降到34.87 kg/hm2；氮沉降却呈现上升趋势，从4.44 kg/hm2上升到7.73 kg/hm2。综合来说，由过量的氮肥投入引起的氮素盈余增加，将降低水稻土pH值，导致土壤中钾、钙、镁等营养物质逐渐被淋失，土壤变贫瘠的同时铝、铁等金属的活性增加，对植物生长产生毒害，抑制植物生长[30]，同时对大气环境和水环境造成威胁。

2.5 水稻土分区治理措施

结合39年间水稻土pH值空间分布变化、水稻土酸化速率统计分析结果和2015—2017年氮素盈余量与水稻土pH值变化量的关系，根据区域内不同pH值分级水稻土面积比例，将水稻土治理分区分为3类，总的治理策略为“治酸、防酸、控酸”。

治理区域1包括西南区中、南部，长江中游区中、南部和华南区全部，该区域以强酸性水稻土为主(图6)，且西南区和长江中游区氮素盈余量与水稻土pH值变化量呈极显著的负相关关系(图5c、5e)。治理策略为“治酸”，目标为水稻土pH值提升和降低水稻土酸化风险。治理措施为：①施用农用石灰质物质[6]，提升水稻土pH值至5.5以上。②采用测土配方平衡施肥[42]，减少区域内水稻田的氮肥投入量，尤其是在广东省、海南省和福建省等氮肥高施用区域[43]，从而降低氮素盈余量。③增施有机肥[44]和种植绿肥[45]，提高土壤有机质含量，增强水稻土的酸缓冲能力。

治理区域2包括西南区北部和长江下游区，该区域以中性水稻土和酸性水稻土为主(图6)，长江下游区(江苏省、上海市和浙江省)长期存在氮肥过量施用[44,46]，是氮素盈余量高的区域[47]。治理策略为“防酸”，目标为维持水稻土pH值和阻控水稻土酸化。治理措施为：①采用测土配方平衡施肥[42]，减少区域内尤其是长江下游区的水稻土氮肥投入量从而降低氮素盈余量。②推广水稻秸秆腐熟还田[48]和种植绿肥技术，提高水稻土的酸缓冲能力。③结合少量施用石灰质物质(如每3年施用生石灰粉0.6 t/hm2)以及施用碱性肥料(如钙镁磷肥)措施，控制土壤酸化。

治理区域3包括东北区全部，该区域以碱性水稻土和中性水稻土为主(图6)，且氮素盈余量与水稻土pH值变化量呈显著的负相关关系(图5b)。治理策略为“控酸”，目标为适当降低水稻土酸化速率。治理措施为：①采用测土配方平衡施肥[42]，尤其是在氮肥高施用区域(辽宁省)[43]，降低氮素盈余量。②推广水稻秸秆粉碎翻耕或旋耕还田[48]，提高水稻土的酸缓冲能力。

3 结束语

对比分析了1979—2017年，39年间水稻土pH值的空间分布变化和酸化速率，以及氮肥投入变化量和土壤理化性质与水稻土酸化速率的相关性，同时分析2015—2017年氮素盈余量与水稻土pH值变化量的关系。结果表明，1979—2017年，中国水稻土pH值平均下降了0.26，强酸性水稻土面积增加28 225.62 km2，主要分布在华南区和长江中下游区；39年间，水稻土酸化速率从大到小依次为碱性水稻土、中性水稻土、酸性水稻土、强酸性水稻土，区域上水稻土酸化速率从大到小依次为东北区、华南区、长江中下游区、西南区；39年间，氮肥投入量和土壤容重的变化量与水稻土酸化速率存在极显著的正相关关系，有机质含量和耕层厚度的变化量与水稻土酸化速率存在极显著的负相关关系；2015—2017年，氮素盈余量与水稻土pH值变化量呈显著的负相关关系，氮素盈余量增加会造成水稻土酸化加剧。应结合区域水稻土pH值空间分布及水稻土酸化速率特征，完善并实施区域性水稻土治理措施，保障水稻土重要的生态和粮食安全功能的发挥。