中国和美国地面臭氧污染对比分析

高 澜,孟晓艳,乐 旭,张 霞

1.中国科学院大学,北京 100049

2.中国科学院大气物理研究所,气候变化研究中心,北京 100029

3.中国环境监测总站,国家环境保护环境监测质量控制重点实验室,北京 100012

4.南京信息工程大学环境科学与工程学院,江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室,大气环境与装备技术协同创新中心,江苏 南京 210044

臭氧(O3)是大气中的一种微量气体,90%以上存在于距离地表20 ～50 km 的平流层,保护地球上的生物免受紫外线的伤害[1]。 地面O3则是一种存在于近地面、对人体健康和植被生长有害的污染物,是由氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)在光照条件下发生光化学反应氧化而成[2]。 高浓度的O3会引发人体呼吸道和心血管疾病[3-4],破坏植物光合作用[5],降低陆地总初级生产力[6]。

20 世纪40 年代,洛杉矶光化学烟雾事件引发了人们对近地面O3污染的关注[7-9]。 美国对O3污染的治理经历了盲目期(20 世纪40—50 年代)、推责期(20 世纪50—60 年代)、改善期(20世纪70—90 年代)和改善后期(20 世纪90 年代初以来)4 个不同阶段[7]。 20 世纪90 年代初以来,美国O3浓度大幅下降,光化学烟雾基本消失[7,10-11]。

机动车尾气排放是中国城市空气污染物的重要来源之一[12-14],也是造成光化学污染和灰霾天气的主要原因之一。 自《大气污染防治行动计划》实施以来,中国空气质量特别是细颗粒物(PM2.5)污染问题改善明显[15],但东部城市秋冬季颗粒物污染仍较严重,夏季O3污染也逐渐凸显[16-17],且O3污染和PM2.5污染在时间上呈交错分布[18-19]。 彭超等[19]的研究表明,O3浓度超标城市主要集中在人口规模大的城市群。 LI 等[20]结合2013—2017 年地面O3数据,利用多元线性回归模型去除气象变率对O3浓度变化趋势的影响,发现人为排放使中国东部特大城市群O3年增长趋势达到了1×10-9～3×10-9(体积分数)。 监测结果显示,20 世纪90 年代以来,中国地面O3浓度呈现显著增长趋势[21-25]。 由于O3与其前体物存在非线性关系[9],并且中国城市和区域存在大气复合污染特征[26-27],中国O3污染治理与控制的难度较大。 此外,还存在基础研究和监测机制不完善,前体物排放清单编制不完整等问题[16]。

2006 年,TIE 等[28]利用卫星数据结合大气化学传输模型(MOZART-2),研究了中国东部和美国东部的大气污染特征。 2012 年,中国颁布了《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)[29],全国338 个地级及以上城市相继开展了O3监测。 LU等[30]利用2013—2017 年中国地面O3监测数据,与取自1980—2014 年《对流层臭氧评估报告》(Tropospheric Ozone Assessment Report,TOAR)的美国、欧洲、日本和韩国O3浓度进行了不同指标的对比。 结果显示,O3污染在中国发生的强度、频率及人体和植被的O3暴露度远高于这些发达国家和地区。

本文对2015—2018 年中国和美国同期O3污染水平进行了对比分析,研究了两国O3污染的季节变化特征,确定了O3污染较重时段,从国家、区域、城市、站点多个层面对比分析了两国O3污染的时空变化特征,从全球视角揭示了中国地面O3污染现状,以期为中国O3污染防治提供参考。

1 数据与方法

1.1 数据资料

本文所使用的中国O3数据来自中国环境监测总站实时公开发布的2015—2018 年1 436 个站点在标准状态下(温度为273 K, 压力为101.325 kPa) 的逐小时O3数据(质量浓度,μg/m3),并按照《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663—2013)计算站点O3日最大8 h 滑动平均浓度(MDA8);美国O3数据来自美国环保署(https:/ /aqs. epa. gov/aqsweb/airdata/download_files.html)发布的2015—2018 年逐小时O3数据,以 及 1980—2018 年 各 年 度 平 均 MDA8(AVGMDA8)、全年第4 大MDA8(4MDA8)、全年第90 百分位MDA8(MDA8-90PER)、全年最大MDA8(MAXMDA8)数据(体积分数,10-6)。

本文基于站点O3数据开展相关统计分析。分析中美两国O3污染季节变化特征时,采用月平均MDA8;对比年际变化时,采用AVGMDA8、4MDA8、MDA8-90PER 和MAXMDA8。

1.2 研究方法

对中国和美国O3站点数据开展质量控制,选择2015—2018 年逐小时O3数据缺测率小于20%的站点作为研究站点,最终确定的中国站点个数为1 411,美国站点个数为1 381。 两国O3日超标限值分别为160 μg/m3(中国)和0.07×10-6(美国)[16]。 为统一评价标准,本文采用中国标准状态下的O3质量浓度开展相关评价,并根据公式(1)将美国O3体积分数换算成标准状况下的质量浓度。

式中:X 是用混合比单位表示的气体体积分数,10-9;A 是单位体积空气中该成分的质量浓度,μg/m3;M 是气体的分子量, O3的分子量为48 g/mol;μ 是气体的摩尔体积,在标准状态下,μ=22.41×10-3m3/mol。

2 结果与讨论

2.1 中国O3 污染的季节变化特征

图1 显示,2015—2018 年,中国每个月份的O3浓度整体呈现逐年不同程度升高的趋势,O3污染主要集中在4—9 月。 其中:4 月、6 月和8 月的MDA8 从2015 年到2018 年快速上升,2018 年6 月达到历史最高值(136 μg/m3);5 月和7 月则在2017 年出现该月份的浓度最大值。 2018 年3月、10 月 的MDA8 分 别 为101、99 μg/m3,比2015—2017 年同期分别增加了20. 2%、22. 8%,反映出O3污染时段有所延长。 2018 年O3污染时段为3—10 月,月平均MDA8 范围为99 ～136 μg/m3。

图1 2015—2018 年中国所有站点月平均MDA8Fig.1 Monthly average MDA8 of all sites in China during 2015-2018

2.2 美国O3 污染的季节变化特征

图2 显示,2015—2018 年,美国O3污染主要集中在4—8 月。 其中:2018 年4 月、5 月、7 月的MDA8 较往年同期明显升高;2016 年6 月的MDA8 为历史最高值(104 μg/m3),比中国月平均MDA8 历史最高值(136 μg/m3)低了32 μg/m3;8 月 的 MDA8 在2015—2016 年 有 所 下 降, 在2016—2018 年呈上升趋势。 2018 年O3污染时段为4—8 月,月平均MDA8 范围为95 ～104 μg/m3,低于中国(99 ～136 μg/m3)。

图2 2015—2018 年美国所有站点月平均MDA8Fig.2 Monthly average MDA8 of all sites in the US during 2015-2018

2.3 中美O3 污染的空间分布对比

由表1 可知,2015—2018 年,中国AVGMDA8平均值为91 μg/m3,略高于美国(88 μg/m3);中国4MDA8、MDA8-90PER 分别为201、150 μg/m3,分别较美国高出40.6%、26.1%。 此外,京津冀、长三角、珠三角地区2015—2018 年AVGMDA8、4MDA8 和MDA8-90PER 平均值均高于全国平均值,四川盆地2018 年4MDA8、MDA8-90PER 也高于全国平均水平,表明中国上述4 个区域的O3污染较为显著。 美国O3重污染区域主要位于西部的加利福尼亚州(以下简称加州)[30]。

表1 2015—2018 年中美平均O3 浓度Table 1 Average O3 concentrations in China and the US during 2015-2018 μg/m3

2.4 中美O3 污染的年际变化对比

由 图 3 可 知, 2015—2018 年, 中 国AVGMDA8、MAXMDA8、4MDA8 和MDA8-90PER整体呈快速增长趋势, 其中, MAXMDA8 和4MDA8 在2015—2016 年和2017—2018 年略有下降;1980—2018 年,美国MAXMDA8、4MDA8 和MDA8-90PER 整体表现出显著的下降趋势。2015—2018 年,中国MAXMDA8、4MDA8、MDA8-90PER 的平均值分别为232、200、149 μg/m3,接近 美 国 1980—1990 年 平 均 值(221、 190、 157 μg/m3),表明当前中国O3污染极值处于美国20世纪80 年代水平[30]。

图3 1980—2018 年中美O3 浓度年际变化Fig.3 Inter-annual variations of O3 concentration in China and the US from 1980 to 2018

2.5 中美主要污染区域对比

由表2 可知,2015—2018 年,加州AVGMDA8稳定在94 ～96 μg/m3,而中国4 个主要污染区域均呈现显著增长趋势,尽管长三角地区在2017—2018 年 略 有 下 降[图4(a)]。 其 中:京 津 冀2015—2016 年AVGMDA8 略低于加州同期水平,而在 2017—2018 年明显高于 加州; 长三角2015—2018 年AVGMDA8(98 ～106 μg/m3)始终高于加州同期水平;珠三角在2015—2016 年低于加州同期水平,在2017—2018 年与加州基本持平;四川盆地AVGMDA8 逐年平稳上升,但始终低于加州同期水平。

中国4 个主要污染区域4MDA8[图4(b)]均高于加州(154 ～157 μg/m3),以京津冀(234 ～ 267 μg/m3) 最 高, 珠 三 角( 227 ～249 μg/m3)和长三角(218 ～239 μg/m3)次之,四川盆地(190 ～208 μg/m3)最低(表2)。 其中,京津冀和长三角地区在2015—2016 年和2017—2018 年略有降低,而在2016—2017 年显著升高,这与中国4MDA8 的年际变化趋势一致[图3(c)]。 京津冀、长三角和珠三角地区4MDA8 在2017 年达到峰值,四川盆地则表现出逐年升高趋势。

中国 4 个主要污染区域 MDA8-90PER[图4(c)]同样均高于加州(127 ～130 μg/m3),以京津冀(174 ～199 μg/m3)最高,长三角(165 ～175 μg/m3)和珠三角(147 ～167 μg/m3)次之,四川盆地(135 ～154 μg/m3)最低(表2)。 其中,珠三角和四川盆地2015—2018 年MDA8-90PER 逐年上升。

2.6 中美主要污染城市对比

美国1 381 个站点中,有14 个站点的2015—2018 年平均4MDA8 高于200 μg/m3,集中分布在洛杉矶(Los Angeles)、河滨(Riverside)和圣贝纳迪诺(San Bernardino),因此,选择这3 个城市与中国的北京、上海和广州进行对比分析。

表2 2015—2018 年中美主要污染区域O3 浓度中位数Table 2 Median O3 concentrations in major polluted areas of China and the US from 2015 to 2018 μg/m3

图4 2015—2018 年中美主要污染区域O3 浓度变化Fig.4 Variations of O3 concentration in major polluted areas of China and the US from 2015 to 2018

对比2015—2018 年中美主要O3污染城市AVGMDA8(表3),从整体来看,美国城市(94 ～121 μg/m3)高于中国城市(81 ～114 μg/m3)。 这可能是由于美国3 个重点污染城市位于盆地之中,通风及混合的减少有利于O3的生成[31]。 6个城市2015—2018 年平均AVGMDA8 由高到低排序为圣贝纳迪诺、河滨、上海、北京、洛杉矶、广州。 美国3 个城市均在2017 年出现峰值,在2018年明显下降;北京和广州呈逐年上升趋势;上海则呈现较大波动,2015—2016 年、2017—2018 年明显下降,2016—2017 年显著升高[图5(a)]。

对比中美主要O3污染城市4MDA8[图5(b)],6 个城市2015—2018 年平均浓度水平由高到低排序为北京、上海、广州、圣贝纳迪诺、河滨、洛杉矶。 美国3 个城市在2017 年的4MDA8 仍然最大,2018 年略有下降;北京和上海在2015—2016年和2017—2018 年各有一次显著降低,而在2016—2017 年显著升高,波动较大;广州在2017年出现峰值,在2017—2018 年出现了显著下降,与珠三角地区变化趋势一致[图4(b)]。

对于中美主要O3污染城市MDA8-90PER[图5(c)],6 个城市2015—2018 年平均浓度水平由高到低排序与4MDA8[图5(b)]一致。 其中,圣贝纳迪诺和广州逐年升高,而北京则表现为逐年降低,洛杉矶、河滨和上海均在2017 年出现浓度最大值。

表3 2015—2018 年中美主要污染城市O3 浓度中位数Table 3 Median O3 concentrations in major polluted cities of China and the US from 2015 to 2018 μg/m3

2.7 中美站点平均O3 超标天数对比

由图6 可知,2015—2018 年,美国站点各年度平均O3超标天数(指标准状态下的MDA8 超过160 μg/m3,下同)为2 ～3 d;中国站点各年度平均O3超标天数呈现出显著的增加趋势,从2015 年的23 d 增加至2018 年的36 d。 这反映出目前中国的O3超标情况比同期的美国更为突出,且呈现逐年加重态势。

图5 2015—2018 年中美主要污染城市O3 浓度变化Fig.5 Variations of O3 concentration in major polluted cities of China and the US from 2015 to 2018

图6 2015—2018 年中美站点平均O3 超标天数变化Fig.6 Inter-annual variations of days with O3 levels exceeding the Class Ⅱ Ambient Air Quality for a single site in China and the US during 2015-2018

3 结论

1)国家尺度上,中国O3污染主要集中在4—9 月(2018 年延长至3—10 月),而美国O3污染则集中在4—8 月。 1980 年起,美国O3污染水平逐年下降;中国O3浓度在2015—2018 年呈上升趋势,其中,AVGMDA8 水平与美国同期水平相当,4MDA8 和MDA8-90PER 处于美国20 世纪80年代水平。

2)区域尺度上,中国O3污染主要集中在京津冀、长三角、珠三角和四川盆地,美国O3污染主要集 中 在 加 州。 2015—2018 年, 美 国 加 州AVGMDA8 基本稳定;中国4 个区域呈现显著升高趋势,其中,4 个区域2015—2018 年4MDA8 和MDA8-90PER 均大于加州, 京津冀和长三角2017—2018 年AVGMDA8 也高于加州。

3)城市尺度上,圣贝纳迪诺和河滨2015—2018 年平均AVGMDA8 高于北京、上海和广州,但4MDA8 和MDA8-90PER 低于中国上述3 个城市。

4)点位尺度上,2015—2018 年,美国站点各年度平均O3超标天数基本维持在2 ～3 d,而中国站点各年度平均O3超标天数从22 d 升高到36 d。