基于偏振态颜色编码的晶体应力双折射成像

王永松，林嘉怡，巫婕妤，吴泳波，唐志列

(1. 华南师范大学物理与电信工程学院∥广东省量子调控工程与材料重点实验室，广州 510006)

光学晶体材料的各向异性在一定程度上可以揭示晶体内部的结构特性和晶体生长历史. 通过对晶体光学各向异性的研究[1]，可进一步了解其结构和形态特征，为深入研究晶体的功能特性奠定基础. 目前，研究各向异性晶体的方法有X射线衍射[2]、透射电镜[3]、穆勒矩阵显微镜[4]、二次谐波显微镜[5]等. X射线衍射法只能测量样品小面积和极薄层内的宏观应力[2]；透射电镜电子束对样品有损伤，且制样困难；穆勒矩阵显微镜元素众多，分析复杂；二次谐波显微镜仅适用于倍频效应晶体. 一般而言，材料内应力的留存会使材料产生各向异性应变，由于光弹性效应，该应变会产生应力双折射现象[6]. 常用的应力双折射率测量方法有：叠层成像法[7]、移相法[8-9]、偏振干涉法[10]、调制法[11-13]，分时和同时斯托克斯参量测量法[14-15]等. 这些方法大多需要对干涉图进行图像处理，操作繁琐；或需要机械转动和调制，稳定性差；或测量系统较为复杂、耗时.

近年来，偏振态成像技术在目标识别探测、生物医学治疗、材料科学研究等方面应用广泛. KETARA等[16]采用多光谱偏振成像法提高雾霾天气中物体的对比度. SPANDANA等[17]提出斯托克斯-穆勒成像法，用于心肌梗塞干细胞再生治疗的检测[18]、癌症分期诊断[19]、生物组织光透明过程中显微结构的探测[20]. CHAKRABORTY等[21]利用偏振光显微镜揭示淀粉颗粒的各向异性. 采用偏振态色度成像与光学相干层析(OCT)成像结合的方法[22]，既可以实现层析成像，又可以获取生物组织双折射特性的高对比度图像，通过颜色变化提高信息的区分度. 本文以光波的偏振态作为成像物理量，利用RGB三维颜色空间，每个颜色空间分别用一个特定的Stokes参量进行编码，将每个参量的补充信息集成到一个映射中，通过实时显示该映射来实现晶体样品双折射特性的可视化测量，可以通过偏振态的颜色空间分布获得样品特性信息的空间分布. 结合共焦显微成像技术，可以获取物体出射光的偏振态显微图像. 该技术可得到物体的全部特性信息，为研究物体特性提供了一种高效途径.

本文提出基于双线偏振CCD-全Stokes参量测量的偏振态色度成像法，不需要机械转动，可快速完成较大样品的瞬时斯托克斯参量测量，具有搭建容易、稳定性好和精度高等优点，为晶体材料应力双折射率的快速实时测量提供参考.

1 成像原理

当一束已知斯托克斯矢量的偏振光垂直入射样品后，出射光的斯托克斯矢量携带有样品的特征信息[15]，根据Stokes-Mueller矩阵传输理论可表示为：

Sout=MSin，

(1)

式中，M为样品的Muller传输矩阵，Sin为调制的已知斯托克斯矢量，Sout为反映样品特性信息的新斯托克斯矢量.当样品为双折射样品时，其Muller矩阵[15]表示为：

(2)

其中，a=sin(2θ),a′=cos(2θ),b=sinδ,b′=cosδ,θ为样品的快轴方位角，δ为样品被照射位置相对入射偏振光的相位延迟角.

为了能同时测量θ和δ以及简化操作和计算，实验使用右旋圆偏振光作为探测光，其Stokes矢量表示为：

Sin=[1,0,0,1]T，

(3)

由式(1)～(3)可得：

(4)

由式(4)解得δ和θ分别为：

δ=arccos[Sout(S3)]，

(5)

(6)

将测量得到的Sout(S1,S2,S3)代入式(5)、(6)得到样品的δ和θ. 由于Sout(S3)取值范围为[-1,1]，根据式(5)，相位延迟角的求解区间为[0,π]，同理，快轴方位角的求解区间为(-π/4,π/4)，样品的实际快轴方位角θ′可通过以下4种方式判断：

Sout(S1)≤0,Sout(S2)>0,θ′=θ;

Sout(S1)<0,Sout(S2)≤0,θ′=θ+π/2;

Sout(S1)≥0,Sout(S2)<0,θ′=θ+π/2;

Sout(S1)>0,Sout(S2)≥0,θ′=θ+π.

根据应力光学定律，样品内部应力与应力双折射率成正比，可通过应力光学系数相互转化，通常用单位厚度的应力双折射率Δn表示应力大小[9]：

(7)

其中，R为光程差，为测量波长，L为通光路径的样品厚度. 由式(5)、(7)可求样品的应力双折射率Δn.

由文献[22]可知，同时测量的Stokes参量(S1、S2、S3)能够完整地描述光波的偏振态，将偏振态的3个Stokes参量和三基色RGB进行颜色空间编码转换得到的图形称为偏振态色度图，用DPC表示：

DPC(R,G,B)=

(i,j,k=1,2,3)，

(8)

其中，Si(x,y)为样品某位点对应的Stokes参量大小，Si,j,k(x,y)经过S0(x,y)归一化后，取值范围为[-1,1]，将其分为256个灰阶后，选择R=S3(x,y)、G=S2(x,y)、B=S1(x,y)进行编码转换(图1)，以偏振态色度的形式在邦加球表面成像.

图1 偏振态在邦加球表面的颜色编码

综上，只要准确地测量样品出射光的偏振态，即可快速计算双折射样品的相位延迟角和快轴方位角，用双线偏振CCD-全Stokes参量系统来测量光波的偏振态：

Sout=A-1I，

(9)

其中，A为系统仪器矩阵，I为光强矩阵.

2 实验系统及分析

2.1 实验系统及定标

为了验证偏振态色度成像是否能够全场实时、快速地测量应力双折射率和方向，搭建了如图2所示的光路系统，只需要单次曝光即可同时测量Stokes参量S0、S1、S2、S3. 由LED发出633 nm波长的光经凸透镜L1准直平行，经过偏振态发生器(由偏振片P和石英材质的1/4波片QW1组成)调制出已知的偏振光，垂直入射样品后，带有样品信息的光波偏振态由双线偏振CCD-全Stokes参量测量系统检测：光波被偏振无关的分束器BS均分为2束，透射光强通过成像镜头L2由CCD1(PHX050S-P，加拿大Lucid Vision Labs公司)采集，反射光强通过1/4波片QW2和成像镜头L3由CCD2(PHX050S-P，加拿大Lucid Vision Labs公司)采集.

图2 双线偏振CCD-全Stokes参量测量的原理图

将光强数据代入式(9)，经过计算得到带有样品信息的偏振光Stokes参量. 由2个相同的物镜(20X，NA=0.4，孔径小不影响光波的偏振态[23])组成共焦显微模块，用于显微成像，可灵活移动.

为了求出仪器矩阵A，在图2所示系统图中移除样品和共焦模块，使LED光源的出射光经过偏振态发生器调制后直接进入系统，利用Equator-Poles(简称E-P)定标法[15]求解仪器矩阵A，处理数据时，由于计算每个像元的仪器矩阵不现实，采用分区域定标法分别求解若干区域的仪器矩阵. 具体方法：将圆形光斑划分为几个圆环区域，利用这几个区域的光强均值按E-P定标法解出相应区域的仪器矩阵. 最后拟合出均方根误差最小的仪器矩阵：

(10)

为了验证仪器矩阵测量Stokes参量的准确性，使LED光源出射的光穿过在0°～180°(间隔10°)范围旋转的偏振片P和快轴方位角固定为0°的1/4波片QW1，产生一系列已知的偏振态，结果如表1、图3所示. 测量的Stokes参量值与理论值非常吻合，表明定标的仪器矩阵A是准确可靠的，可用于偏振态的准确测量. 图3与表1的偏振态色度对应，逆时针方向双箭头处的颜色变化依次代表调制光波的偏振态变化规律.

表1 出射光的偏振态色度和Stokes参量理论值与测量值对比表

图3 对应表1偏振态色度连续周期性变化

2.2 测量方法的准确性验证

为了验证该测量方法的准确性，采用消光式椭偏仪检定的1/4波片(相位延迟标称角89.41°)和1/2波片(相位延迟标称角179.56°)作为待测样品. 用右旋圆偏振光入射，使它们的快轴方位角在0°～360°(间隔10°)范围旋转(图4). 该方法测量的相位延迟角平均值分别为88.14°和177.94°，标准差分别为±0.403 7°和±0.465 6°，平均绝对误差为±1.27°和±1.62°，快轴方位角的平均绝对误差分别为±1.02°和±0.95°. 结果表明：该系统具有很好的稳定性和可重复性，而且用偏振态同时测量样品的相位延迟角和快轴方位角是可行的.

图4 不同波片的测量结果

实验误差主要是由于波片的缺陷和测量区域的不完全重合引起的，因为波片加工工艺的缺陷，标准1/4波片存在相位延迟角的误差. 由理论分析可知，标准1/4波片的相位延迟角偏差及快轴方位角标定偏差直接影响标准右旋圆偏振光的产生，间接导致待测波片参数的误差. 设标准1/4波片的相位延迟角δs的偏差和快轴方位角θs的偏差分别为Δδs和Δθs，则水平线偏振光经过标准1/4波片后的斯托克斯矢量为：

(11)

其中，c=sin(2x),c′=cos(2x)，d=siny,d′=cosy,x=θs+Δθs，y=δs+Δδs. 将式(2)、(11)代入式(1)可得：

(12)

其中，

A=cos2(2θ)+sin2(2θ)cosδ，

B=(1-cosδ)sin(2θ)cos(2θ)，

C=sin2(2θ)+cos2(2θ)cosδ，

D=cos2[2(θs+Δθs)]+sin2[2(θs+Δθs)]cos(δs+Δδs)，

E=[1-cos(δs+Δδs)]sin[2(θs+Δθs)]cos[2(θs+Δθs)]，

F=sin[2(θs+Δθs)]sin(δs+Δδs).

对比式(4)～(6)和式(12)可知，为了减小待测波片参数的测量误差，可选用偏差较小的标准1/4波片，并保证入射光垂直入射在待测波片的中心位置.

3 晶体应力双折射成像的结果及分析

3.1 有机玻璃动态应力双折射成像

为了测量晶体的动态双折射现象，在图2的基础上移除共焦模块，选用各向同性的有机玻璃作为晶体应力双折射测量模型，调节成像镜头L2和L3使CMOS靶面与被测样品出射面共轭. 有机玻璃长度为50 mm，宽度为25 mm，板面沿通光方向的厚度为4 mm，在垂直通光方向的上下两侧，通过M4螺丝对称地施加相同大小的反向压力，在力的作用下，其内部会产生应力双折射现象，因为到施力点的距离不等，从而导致其内部应力双折射率的不均匀分布.

当采用右旋圆偏振光入射时，出射光的偏振态也出现不均匀分布[15]，应力双折射率的测量结果如图5所示. 图5A为未施力时相位延迟角的测量结果，图像全黑表明有机玻璃是各向同性的，应力双折射率为0. 之后连续将螺丝旋进相同的深度，测量7次，结果如图5δ2～δ8所示.

应力双折射率的分布不均，在施力较小时(δ2～δ4)，离受力点越近，图像越亮，表明应力双折射率越大，而中心区域则相反；随着力的不断增加(δ5～δ8)，图像中心区域明显变亮，表明应力双折射率逐渐增大；图6为应力双折射率的分布曲线表明，应力双折射率呈左右对称，即图5δ8中a～d这4处的应力双折射率相等. 由于螺丝旋进的方向相反，有机玻璃所受应力的方向也相反，这与图7B～H快轴方位角的测量结果相符.

图5 有机玻璃模型动态应力双折射率成像结果中的相位延迟角分布

图6 样品水平中线位置各点的应力双折射率分布曲线

由图7θ1可知,在有机玻璃未受力时，快轴方位角为0°，连续施力后，根据式(6)测出的快轴方位角分布在(-π/4,π/4)，由图7θ8可知，快轴方位角a、d两处相等，b、c两处相等. 在实验中发现，本文的测量方法比文献[9]方法的灵敏度更高，可测量到的Δn至少为9 nm/cm，而且还包含快轴方向的信息. 分别利用测量的偏振态，根据式(5)、(6)提取相位延迟角和快轴方位角，并将其作为成像物理量. 由图5～7可知，无论是用相位延迟角成像还是用快轴方位角成像，均只能反映样品的某一特性信息(延迟角或快轴方位角)，无法从单一图像中同时反映两者信息.

图8A(θ5′～θ8′)是通过4种判断得到的实际快轴方位角分布结果，取值范围为[0,π]，结果表明：在a、d位置随施力的逐渐增加，实际快轴方位角从0°渐渐增加到60°左右，而b、c位置的情况刚好相反，从180°渐渐减小到120°左右.

图7 有机玻璃模型受动态应力情况下的快轴方位角分布

图8 实际快轴方位角的分布及偏振态色度成像

图8B是偏振态色度成像结果图，光波偏振态分布不均匀. 图8B(P1)为有机玻璃在未受力时的偏振态色度图像，由于玻璃内部不发生双折射现象，所以不改变出射光的偏振态，显示为相同的偏振态色度. 随着力的增大(P2～P4)，受力点处出射光的偏振态发生明显改变，而中心处改变微小(P2～P4)；继续施压，中心处出射光的偏振态变化显著(P5～P8)，而且偏振态色度图像呈中心对称分布，分布情况与图8A的θ8′相符. 在P8中，偏振态色度DPC(a)=DPC(d)，DPC(b)=DPC(c)，这表明a、d和b、c处出射光的偏振态完全相同，即具有相等的δ和相同的θ′，符合实际施力情况. a、b和c、d虽然相位延迟角相等，但是快轴方向相反，所以出射光的偏振态不同，体现出偏振态色度也不同. 因此可得：相位延迟角和快轴方位角共同决定了出射光的偏振态，从而可以通过测量偏振态来同时测量相位延迟角和快轴方位角，偏振态色度成像则实现了仅由一幅图像同时揭示样品的相位延迟角和快轴方位角信息，弥补了图5和图7的不足，提高了单幅图像的信息量，过程简便且可实时测量，不需要多次旋转偏振元件[7-14].

图9A、B分别对应于图7中θ7和图8A中θ7′红线处的快轴方位角分布曲线，在红线处的对称位置，快轴方位角相反或互补，证实了施力方向是相反的，4种判断依据是正确的，快轴方位角是连续变化的.

图9 样品红线位置各点的快轴方位角分布曲线

3.2 锶钛硅微晶应力双折射率的测量

偏振态色度成像在应力双折射率测量中具有独特的优势，可将这种技术应用于微晶材料应力双折射特性的研究. 选取具有取向结构的单层Sr2TiSi2O8锶钛硅微晶粒作为实验样品，采用如图2所示的实验光路，以右旋圆偏振光入射，选取100 μm×100 μm区域内的样品为对象，得到应力双折射成像的效果如图10所示.

(A)光学显微镜照片；(B)A图局部放大图；(C)快轴方位角图像；(D)起偏器与检偏器正交偏振图像;(E)相位延迟图像；(F)偏振态色度图像

图10A、B为Sr2TiSi2O8微晶粒的光学显微镜图像及局部放大图，能获得样品的轮廓和尺寸，遮挡轮廓无法分辨其中心区域和外部区域. 图10C是测量的实际快轴方位角分布，从图像可以判断出快轴方位角的大小关系：边缘最大(约125°)，其次是e、f(约100°)，然后是a、b点(约70°)，最后是c、d点(约40°). 图10D是当起偏器与检偏器正交时所拍摄的光强图，有晶粒的区域是明亮的，而无晶粒区域则显示为全黑，证明Sr2TiSi2O8微晶粒具有较强的光学各向异性，外部区域的g点无光学各向异性. 图10E是相位延迟角的分布图像，晶体的不同位置具有不同的双折射率分布，其中a、b点的相位延迟最大(约164°)，c、d点的相位延迟角约112°，e、f点的相位延迟角最小(约88°)，而外部区域g点无双折射现象，显示为全黑. 图10F是样品的偏振态色度成像，通过颜色可以判断出a、b点和c、d点以及e、f点的出射光具有相同的偏振态，即具有相同的相位延迟角和快轴方位角，结果与图10C、E相符.

图10D、E虽然都能判断出样品具有各向异性，但提取的信息不同，图10E能明显看到双折射率的分布：水平方向a、b点的Δn较大且呈中心对称，其余点的Δn则较小，但是缺少双折射率的方向信息. 在图10D中，双折射率强弱的分布不明显且看不出对称关系，包含的信息量少于图10E. 无论是通过偏振光正交显微成像技术，还是通过传统的应力测量技术，获得的样品信息量都是有限的. 而图10F中不同的颜色反映了样品不同区域出射光的偏振特性分布，可以直观地观察样品的双折射率方向分布. 图10F中g点的光学性质与普通载玻片一致，即各向同性. 不改变入射光的偏振态，g点的偏振态色度相同证明了这一点. 对比图10F与图10C、E，图10F同时包含了图10C、E的双折射率和方向信息，实现一幅图表征样品的多维信息. 图10F中的对称区域a点与b(c与d、e与f)点的偏振态色度颜色相同，即出射光具有相同的偏振态. 由上述分析可知，双折射率和快轴方位角共同决定了出射光的偏振态. 从有机玻璃不断施力改变材料内部结构的变化可知，双折射率和快轴方位角是由样品的分子结构取向等决定的，因此可以通过观察晶体偏振态色度的颜色是否一致，间接判断晶胞排列方向是否相同，所以当晶粒出射光会呈现出相同的偏振态且对称分布时，可证明Sr2TiSi2O8晶体粒子内部的对称性取向结构特征. 尽管对于同一种微晶材料，但由于ab、cd与ef这3个区域内部结构的差异，导致三者具有不同的出射光偏振态，呈现不同的偏振态色度. 因此，可以根据偏振态色度图像直观地判断晶体合成过程中的双折射特性变化，有效分析其分子排列结构上的差异，从而通过改变外部环境对其生长进行调控.

本文主要解决了偏振态动态、全场、快速、实时测量的难题，相较于文献[15]，本文的测量系统及方法有很大的改进：一方面体现在偏振态的测量，以面阵线偏振CCD代替点探测器，大大减小了成像时间，能适用于全场主动式和被动式成像，可用于物体特性变化导致出射光波偏振态的动态实时测量，应用范围更加广泛；另一方面体现在应力双折射率的测量方法，通过测量样品出射光的偏振态来同时定量测量相位延迟量和快轴方位角，并利用偏振态色度成像技术将两者在一幅图像中进行表征，提高了信息量. 方法简便可行，物理意义更加明确，成像速度快，可以实现对动态双折射率的实时测量.

4 结论

利用双线偏振CCD-全Stokes参量测量系统，无需旋转偏振光器件，实现了动态、快速、实时、准确的Stokes参量测量，用Stokes参量的后3个参量来表征物体出射光的偏振态，偏振态的测量是同时的而不是分时的，而后将描述偏振态的3个参量用RGB三基色编码转换得到偏振态色度图像，偏振态色度包含了物体全部的特性信息，通过分析计算偏振态色度，提取其它偏振参量信息. 将偏振态色度成像法应用到光弹性应力模型中，展现出偏振态色度不仅能够表示应力双折射率大小，还能表示方向的独特优势. 利用这种优势，监测微晶体生长过程中双折射率的变化，这种变化特性与晶体的光学特性和结构特性密切相关，因此可以根据偏振态色度动态连续的变化情况，分析晶体的相关结构特征，为研究功能型光学晶体材料的动力学行为提供一种新的可视化方法，进一步通过改变外部条件调控晶体的生长行为(包括大小、形状、取向及排列分布等)，对于设计及制备新型光学材料、光电微纳米装置、偏振光学元件等有十分重要的指导意义.