杭州市夏季臭氧污染的气象与传输特征分析*

严 宇 田旭东 王雪松 徐冰烨 沈叶民 王晓元

(1.北京大学环境科学与工程学院，环境模拟与污染控制国家重点联合实验室，北京 100871； 2.浙江省生态环境监测中心，浙江省生态环境监测预警及质控研究重点实验室，浙江 杭州 310012)

臭氧(O3)是大气中的微量组分之一，但近地面高浓度O3因其化学活性高、氧化性强，会严重影响人体健康和生态系统的稳定[1-3]。目前，我国O3污染的区域性特征明显，长江三角洲(以下简称长三角)、珠江三角洲、京津冀地区等O3污染问题突出[4-6]。

气象条件是O3污染形成的重要因素之一，不仅关系到局地的光化学反应，同时影响到前体物及O3的传输。长三角地区大气O3浓度超标主要出现在高压控制和均压场(UM)等天气类型[7]602-603,[8-10]。高温、低湿、低风速、太阳辐射强等气象条件有利于O3的生成和积累，易出现O3污染[11],[12]2370-2371。区域性大气污染和污染物跨界输送问题已经逐渐受到重视。长三角内部各城市的本地排放对当地O3贡献较为显著，但周边城市的排放也不可忽略，如夏秋季浙江省北部地区排放对上海市、江苏省的影响，上海市排放对杭州市、苏州市乃至整个长三角的影响等[13-17]。综上，O3生成除了与前体物(NOx和挥发性有机物)存在复杂的非线性关系，还与气象条件和污染源排放密切相关，在一定气象条件下区域输送也会对O3有明显贡献。

杭州市作为长三角重要中心城市之一，近年来随着经济高速发展，O3浓度水平和超标比例呈现上升态势。已有研究表明，每年的4—10月杭州市O3浓度较高，特别是在7、8、9月，O3污染最严重[18]1129-1130。本研究拟利用Lamb-Jenkinson大气环流分型方法、近地面风场特征参数和后向轨迹聚类方法，结合2014—2018年杭州市夏季O3数据，梳理不同大气环流型下的O3污染气象特征和传输规律，并以2016年G20峰会期间杭州市O3污染为例分析气象和传输条件的影响，以期为今后杭州市夏季O3污染控制提供科学参考。

1 材料与方法

1.1 数据来源

研究时间为2014—2018年夏季(7—9月)。气象数据包括美国国家环境预报中心(NCEP)提供的1°×1°全球再分析资料(NCEP-FNL再分析资料)，美国国家海洋和大气管理局(NOAA)提供的1°×1°气象数据(NOAA-GDAS气象数据)。O3监测数据来源于中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台(http://www.cnemc.cn/)，采用杭州市10个国控监测站点(滨江、西溪、下沙、卧龙桥、浙江农大、朝晖五区、和睦小学、临平镇、城厢镇、云栖)的每日O3最大8小时平均质量浓度(O3-8 h)作为杭州市的O3浓度水平。根据《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)，定义O3-8 h高于二级限值(160 μg/m3)为O3超标日。

1.2 研究方法

利用Lamb-Jenkinson大气环流分型方法判断主要环流型，这种方法能够很好地结合客观分析和主观经验，已经在区域气候特征和局地环流条件等研究中广泛应用[19-22]。考虑到杭州市位置，将30°N、120°E设为环流型计算的中心，在20°N～40°N、105°E～135°E范围内，在跨度为10°经度、5°纬度的网格上取16个点，利用所选区域内16个格点上的海平面气压计算环流指数，根据地转风和地转涡度的关系[23]1815将杭州市大气环流分为11类(见表1)。

本研究同时利用NCEP-FNL再分析资料分析杭州市近地面和垂直方向的气象特征(温度、湿度、风速、边界层高度等)。为了更详细地分析大气环流型下的风场特征和变化，计算描述风场的参数，例如1天中的风向变化因子(R)和平均风速(S’)[23]1815-1816，根据计算结果，采用局部风场分类指标[24]将杭州市局部风场分为再循环(R>0.25)、停滞(S’<1.5 m/s)、通风(R<0.08且S’>1.75 m/s)和其他风场。再循环风场表示1天中风向变化较大，停滞风场表示1天中的风速较小。

表1 大气环流分型

轨迹分析常和聚类分析一起用来研究传输条件对一个地区大气污染的影响[25]。采用NOAA开发的拉格朗日混合单粒子轨道(HYSPLIT)模式(http://www.arl.noaa.gov/ready/hysplit4.html)，结合NOAA-GDAS气象数据，计算到达杭州市的后向轨迹。轨迹计算起始点的高度为100 m，后向时间设置为48 h，时间分辨率为1 h。采用Ward’s方法进行聚类分析，该方法是基于两条轨迹的平均角度距离[26]进行，采用总空间方差(TSV)对分类质量进行判断[27]，然后对各类气流所对应的污染物浓度特征进行统计分析。

2 结果与讨论

2.1 O3污染气象特征

表2给出了2014—2018年夏季各类大气环流型出现频率和O3污染状况，可以看出，UM环流型出现频率最高，占2014—2018年夏季总天数的53.7%，明显高于其他环流型出现频率(均未超过10%)。研究期间，UM环流型下O3超标天数共99 d，占研究期间O3总超标天数的80.5%，O3-8 h平均值为144 μg/m3，高出其他环流型11～64 μg/m3，说明UM环流型是杭州夏季O3污染的主要大气环流型。

区域天气形势的变化会影响气象和流场状况，进而对空气质量产生影响。2014—2018年夏季出现天数最多的6种环流型(UM、C、E、SW、NE和SE)的平均海平面气压分布情况表明，UM环流型下杭州市及周边地区海平面气压等压线稀疏，风速较小(<2 m/s)；C环流型下低压中心位于长三角地区，海平面气压值低，主导风向不明确；SW环流型下中国中东部地区海平面气压值均较低，受到来自低纬度气流影响，主导风向为偏南风；E、NE和SE环流型下低压中心均位于中国台湾海峡附近，但略有不同，杭州市及周边地区受到偏东气流影响，风速较大(>2 m/s)。

表2 各类大气环流型下O3污染状况

图1给出了2014—2018年夏季UM环流型和其他环流型各气象要素的对比情况。UM环流型下14：00边界层高度平均值与其他环流型大致相当(约为1 200 m)，但UM环流型比其他环流型温度平均值高1.2 ℃，对流层总云量平均值低3.2%，这表明UM环流型下太阳辐射较强，有利于光化学反应的进行，可以促进O3的生成。此外，UM环流型相对湿度和可降水量均低于其他环流型。在UM环流型下，近地面风速平均值仅为1.0 m/s，比其他环流型低约41%。

结合风场参数(见表3)可以看到，UM环流型再循环风场和停滞风场出现频率明显高于其他环流型，通风风场出现频率低(仅为3.5%)，表明扩散条件较差，这些条件有利于O3在局地累积。可见，UM环流型下具有易于发生O3污染的气象特征，与已有的相关报道[7]606-607,[12]2375-2376,[18]1130-1131结论一致。

注：温度和相对湿度针对2 m高度，风速针对10 m高度。图1 2014—2018年夏季UM环流型和其他环流型气象要素日均值箱形图Fig.1 Box plots of daily average meteorological factors under UM and other weather types

表3 2014—2018年夏季UM环流型和其他环流型不同风场出现频率统计

2.2 传输特征分析

已有文献报道多集中于杭州市秋冬季颗粒物污染状况和污染传输规律[28-30]，对于O3污染传输类型的总结很少。本研究结合O3浓度数据，对后向轨迹进行聚类和统计分析，可以看到各类传输轨迹影响下的O3浓度特点，结果见表4。在UM环流型的大气环流条件下，到达杭州市的气团轨迹存在差异，气团轨迹可分为东北型、西南型、偏北型、偏东型。东北型气团O3浓度水平最高，其次是偏北型气团，O3-8 h平均值分别为145、135 μg/m3，在这两类轨迹类型下，杭州市再循环和停滞风场出现频率较高。西南型气团出现概率最高，但杭州市的再循环和停滞风场出现频率低，O3-8 h平均值仅为119 μg/m3。偏东型气团出现概率不高，再循环风场和停滞风场出现频率分别为45.5%、82.1%，O3-8 h平均值为119 μg/m3。

图2和图3分别是2014—2018年夏季UM环流型下各轨迹类型出现概率和O3浓度空间分布情况。可以看到，东北型和偏北型气团主要经过O3浓度水平较高的区域，包括浙江省北部、江苏省南部、上海市，可能携带途经城市的O3及其前体物到达杭州市，成为对O3浓度影响最重要的两种传输路径。西南型气团移动距离长，扩散条件相对较好，杭州市可能受到来自衢州市和金华市O3及其前体物传输的影响。在偏东型气团下，杭州市主要受到绍兴市、宁波市等上风向城市影响。但西南型和偏东型气团下，杭州市上风向地区及杭州市的O3浓度均明显低于东北型和偏北型气团。这表明杭州O3污染与长三角上风向地区的O3污染状况存在紧密关联。不同传输路径存在不同的污染传输和污染来源，因此有针对性地开展长三角区域内联防联控，有助于控制杭州市O3污染。

表4 UM环流型聚类轨迹的风场和区域特征

图2 2014—2018年夏季UM环流型下各轨迹类型出现概率的空间分布Fig.2 Spatial distribution of frequency of occurrence of each trajectory type under UM weather type in the summer of 2014-2018

图3 UM环流型下各轨迹类型对应O3-8 h分布Fig.3 The O3-8 h distribution of each trajectory type under UM weather type

2.3 G20峰会同期的O3污染分析

选取2016年G20峰会期间的O3污染案例，分析气象和传输条件对G20峰会同期杭州O3污染的影响。G20峰会会期为2016年8月24日至9月6日，共计14 d，在此期间杭州及周边地区采取了大气污染强化控制措施，管控时段具体是：第1阶段(8月24—27日)实施工地停工管控措施；第2阶段(8月28—31日)实施机动车限行措施；第3阶段(9月1—6日)，采取应急管控措施。图4是2014—2018年的8月24日至9月6日环流型出现天数和O3-8 h平均值。2015、2016年8月24日至9月6日O3-8 h平均值较高，分别为165、162 μg/m3。2015、2016年8月24日至9月6日的UM环流型出现天数分别为11、10 d，高出2014、2017、2018年UM环流型出现天数22%～57%。这说明2015、2016年8月24日至9月6日环流型变化对杭州空气质量不利。已有研究也表明，2016年G20峰会期间与2015年同期相比，气象条件并没有出现较大差异，均不利于污染物的扩散和清除[31-32]。

图4 2014—2018年8月24日至9月6日环流型出现天数和O3-8 h平均值Fig.4 The number of days of weather types and the average concentration of O3-8 h from August 24th to September 6th,2014-2018

在G20峰会大气污染管控的第3阶段，2015年和2016年9月1—6日的大气环流型均为UM环流型，气象条件相似，局部风场以再循环和停滞风场为主，到达杭州市的气团轨迹多来自东北和偏北方向(见表5)，经过江苏省南部、上海市、湖州市等地区，可能存在O3及其前体物的传输。图5给出了杭州市2014—2018年8月20日至9月10日O3-8 h时间序列。2015年和2016年O3浓度变化趋势类似，但2016年第3阶段的杭州市O3浓度较8月下旬的第1、2阶段呈现出较为明显的下降趋势，而且明显低于2015年同期的O3水平，尤其在2016年9月4—5日G20峰会正式召开期间，杭州市O3-8 h浓度明显低于GB 3095—2012二级限值，而2015年9月4—5日O3-8 h仍有超标。此外，在2014、2017、2018年9月1—3日，杭州市均处于受非UM环流型控制的大气环流条件下，O3-8 h不高，但9月4—6日转变为UM环流型后，传输扩散条件出现变化，O3-8 h水平迅速升高，杭州市均发生了O3污染。在2016年9月1—6日，杭州市大气环流和传输扩散条件均不佳，但O3浓度水平较低，出现O3超标的天数最少，这说明在G20峰会期间，特别是在9月1—6日应急管控阶段，大气污染强化管控措施对杭州市O3污染的控制发挥了关键作用。

表5 2014—2018年9月1—6日后向轨迹类别

图5 杭州市2014—2018年8月24日至9月6日O3-8 h时间序列Fig.5 Time series plots of O3-8 h from August 24th to September 6th,2014-2018 in Hangzhou

3 结 论

(1) UM环流型是2014—2018年杭州夏季主要的O3污染环流型。在UM环流型下，杭州市近地面气团轨迹可分为东北型、西南型、偏北型、偏东型，其中东北型和偏北型出现概率分别为0.278、0.166，主要经过江苏省南部、上海市、浙江省北部等地区，杭州市易受区域传输的影响，在这两类传输条件下O3浓度水平较高。

(2) 在2016年9月1—6日，杭州市均处于UM环流型控制下，传输扩散条件不利；但与污染气象条件接近的2015年同期相比，2016年的O3-8 h比2015年明显降低，且是2014—2018年同期出现O3超标天数最少的一年，表明G20峰会期间的大气污染管控措施对杭州市O3污染控制起到了重要作用。