2008—2018年山东省人为源氨排放清单研究*

2021-03-05赵国梁常景云成杰民许鹏举

环境污染与防治 2021年2期

赵国梁常景云成杰民魏敏许鹏举#

(1.山东师范大学地理与环境学院，山东济南 250014；2.山东省国土测绘院，山东济南 250102)

随着经济发展，工农业向大气中排放的氨增多，大气中氨的输入量已经高于氨的净化量[1-2]。空气中氨浓度过高会使对流层中的羟基自由基消耗量加大，进而对甲烷在大气中的氧化作用产生消极影响，从而加剧温室效应等一系列环境问题[3]。氨会参与大气二次颗粒物的生成，转化为颗粒物中的铵盐类成分，成为PM2.5的重要组成成分，进而促进了霾的形成[4]。大气中过量的氨会随降水进入水体，易造成水体富营养化[5]；随降水进入土壤，在硝化作用下转化为酸，使土壤酸化程度加重[6]。大气中氨的来源可分为自然源和人为源两大类。人为源主要包括农田生态系统、畜禽养殖业两大主要排放源，同时也包括生物质燃烧、人体粪便、化工生产、废物处理、交通排放等其他排放源[7]。从全球氨源排放量估计可以看出，人为源所造成的氨排放在总排放中占主导地位[8]。

国外对氨排放的研究开始较早，且方法较为成熟[9]。SUTTON等[10]最早建立起国家层面的天然源、农业源和非农业源的氨排放清单。CHINKIN等[11]对人为源氨排放的时间序列进行了详细研究。在国内，王文兴等[12]、孙庆瑞等[13]在20世纪末运用排放因子法分别估算了我国氨的排放量和时空分布。李富春等[14]、董艳强等[15]、尤翔宇等[16]分别研究了川渝、长江三角洲、长株潭地区人为源氨排放清单及分布特征。董文煊等[17]运用排放因子法分析了我国氨排放的历史变化趋势和地理分布特征。就目前已知的研究成果来看，国内外对于氨排放清单进行估算的主流方法为排放因子法[18]。我国以往的研究多为直接采用国外的排放因子进行取值，不能准确地反映中国氨排放现状。2014年，原国家环境保护部发布了《大气氨源排放清单编制技术指南(试行)》(以下简称《指南》)，为我国本土氨排放清单的建立提供了技术借鉴。

山东省是我国人口和经济大省，主要大气污染物排放量与排放强度长期居全国各省市前列，本研究以2008—2018年山东统计年鉴(以下简称统计年鉴)中的数据为支撑，以《指南》和相关研究为指导，基于本地化的排放因子，采用排放因子法对山东省2008—2018年人为源氨排放清单及其时空分布与行业分布特征进行了研究，旨在为相关研究及管理工作提供借鉴。

1 材料与方法

基于统计数据，研究的人为源主要包括氮肥施用、土壤本底、畜禽养殖、生物质燃烧、固氮植物、人体排放、化工生产、废物处理和移动源9个方面。

本研究将根据《指南》中的排放因子法进行估算，其计算公式见式(1)：

Ei,j=Ai,j×EFi,j×γ

(1)

式中：Ei,j为i地区j排放源的排放量；Ai,j为i地区j排放源的活动水平；EFi,j为i地区j排放源的排放因子；γ为氮-氨转换系数，畜禽养殖业取1.214，其他行业取1.0。

Ei,j、Ai,j和EFi,j的单位视具体情况而定。

1.1 数据来源

1.1.1 氮肥施用

农业生产中，氮肥施用后，部分氮元素会以氨的形式释放到大气中去，是大气氨排放的重要来源。各项研究表明，氮肥的种类、施放方式以及土壤的酸碱性、理化性质对氨的排放有不同程度的影响[19]。本研究依据最新土壤数据将山东省耕层土壤酸碱性细化到每个地级市[20]，分为酸性和碱性两种土壤，分别选取相应排放因子进行统计。依据《指南》，将氮肥分为碳酸氢铵、尿素、硝酸铵、硫酸铵、其他氮肥，共5类。统计年鉴中未对氮肥的种类进行细分，结合国内外学者研究成果[21-23]，计算出山东省氮肥中不同种类氮肥施用比例(以质量分数计)如下：尿素占86.24%，碳酸氢铵占13.01%，硝酸铵占0.33%，硫酸铵占0.04%，其他氮肥占0.38%。

1.1.2 土壤本底

土壤本底排放因子采用《指南》中的推荐值，活动水平数据为各市农作物的播种面积。

1.1.3 畜禽养殖

对猪、羊、家禽、兔和牛5类代表性种群进行氨排放清单的建立。奶牛选用存栏量作为活动水平数据，肉牛选用出栏量作为活动水平数据；生猪选用出栏量作为活动水平数据，母猪(能繁殖)选用存栏量作为活动水平数据；蛋禽选用存栏量作为活动水平数据，肉禽选用出栏量作为活动水平数据；羊和兔以出栏量作为活动水平数据。通过对畜禽的粪、尿排泄量进行计算，再考虑畜禽粪便不同管理阶段的氨挥发率，计算得到不同畜禽的氨排放因子(相关计算参数参考文献[24])，研究过程中认为氨充分挥发。

1.1.4 生物质燃烧

生物质燃烧主要包括秸秆焚烧、森林大火和草原大火。山东省森林和草原火灾较少发生，所以本研究不将其计算在内。依据山东省农耕习惯，主要考量小麦、玉米、大豆和稻谷秸秆燃烧的氨排放，参考文献[25]、[26]计算氨排放量，氨排放因子的相关计算参数参考文献[27]。

1.1.5 固氮植物

山东省广泛种植的固氮植物为花生和大豆，其活动水平数据为种植面积，排放因子参见《指南》。

1.1.6 人体排放

大气中的氨一部分来自于人类活动，主要的活动方式为呼吸、粪便和汗液3种。就目前而言，在基础设施和卫生条件方面，农村和城市之间还存在一定差距，因此，氨排放量也会有差异。参考文献[28]，城市人口氨排放因子取0.250 kg/(人·a)，农村人口氨排放因子参考《指南》，取0.787 kg/(人·a)。

1.1.7 化工生产

化工生产主要包括合成氨工艺和氮肥生产、石油加工、制气等，排放因子参见《指南》。

1.1.8 废物处理

废物处理主要包括废水处理、固废填埋、固废堆肥、固废焚烧和烟气脱硝。城市污水处理厂处理污水、企业对烟气脱硝过程中都会有氨的排放。《2017—2022年中国固废处理行业市场前瞻与投资战略规划分析报告》数据显示，我国目前固废处理技术分布为：卫生填埋占62.55%，焚烧占35.10%，其他方式占2.35%。因此，本研究仅对由填埋和焚烧这两种方式所产生的氨排放量进行计算，填埋和焚烧的活动水平数据选取固废处置量，排放因子参见《指南》。

1.1.9 移动源

目前，城市中交通源也逐渐成为氨排放的关注点，车辆对于氨排放的贡献不可忽视。本研究参考文献[29]、[30]，将机动车分为轻型载客汽车、重型载客汽车、轻型载货汽车、重型载货汽车和摩托车5类。在综合各学者对机动车的研究[31-33]后，选用的机动车行驶里程见表1。各地级市机动车保有量可从统计年鉴中获取，与对应的行驶里程的乘积即为机动车污染物排放的活动水平，排放因子相关计算数据参考文献[15]、[29]、[30]。

1.2 不确定性分析

在排放清单估算过程中也存在很多不确定性因素，《指南》中虽然给出了具体的排放因子，但是由于地区差异，一些数据(活动水平和排放因子)的缺乏则会导致结果具有一定的偏差[34]。本研究中所有的活动水平数据均来源于统计年鉴，排放因子根据山东省的实际情况进行选取，但还是无法做到完全本地化。氮肥施用的氨排放还会受土壤理化性质和当地气候的影响，也会增加结果的不确定性。

2 结果与讨论

2.1 2018年山东省人为源大气氨排放清单

2018年山东省各地级市与各行业人为源氨排放分析见表2和图1。2018年山东省人为源氨排放总量为75.823万t。各主要排放源中，畜禽养殖的氨排放量最大，占人为源排放总量的67.2%；其次为氮肥施用，占人为源排放总量的17.4%；人体排放、土壤本底、化工生产和移动源产生的氨排放量分别占人为源排放总量的6.2%、2.6%、2.3%和2.0%；废物处理、生物质燃烧和固氮植物产生的氨排放量相对较小，共占人为源排放总量的2.3%。综上所述，山东省人为源氨排放的主要来源为畜禽养殖和氮肥施用，两者之和占人为源氨排放总量的84.6%。畜禽养殖中，氨排放量最大的为猪，约占畜禽养殖氨排放量的60%，其次为牛，约占畜禽养殖氨排放量的38%，家禽、羊和兔的氨排放量合计约占畜禽养殖氨排放量的2%。

表1 不同种类机动车年均行驶里程

表2 2018年山东省人为源氨排放清单1)

注：肉禽和兔的氨排放量占比低于0.1%，在图(b)中不予显示。图1 2018年山东省人为源氨排放情况Fig.1 Anthropogenic ammonia emissions in Shandong Province in 2018

2.2 人为源大气氨排放的区域分布

因为所获取到的关于化工生产所造成的人为源氨排放量未具体细分到各地级市，所以区域分布研究时不考虑化工生产氨排放。

2018年山东省17个地级市人为源氨排放情况见图2。2018年山东省17个地级市平均人为源氨排放量为4.358万t。德州市、菏泽市、潍坊市和临沂市的人为源氨排放量位居全省前4名，均超过7万t，分别为10.989万、9.282万、7.136万、7.041万t，4市共占全省人为源氨排放总量的45.4%。济宁市和滨州市的人为源氨排放量紧随其后，均超过5万t。人为源氨排放量为3万～5万t的地级市有聊城市、济南市、烟台市和青岛市，泰安市、东营市、淄博市、日照市和枣庄市的人为源氨排放量介于1.5万～3.0万t，威海市和莱芜市的人为源氨排放量低于1.5万t，其中，莱芜市人为源氨排放量最小，为0.657万t。排名靠前的4个地级市拥有的土地面积在全省也是排名靠前，农业及畜牧业比较发达，同时工业为当地的支柱产业，因此氨的排放量比较大。

图2 2018年山东省17个地级市人为源氨排放量Fig.2 Anthropogenic ammonia emission in 17 cities of Shandong Province in 2018

2018年山东省17个地级市人为源氨排放强度分布见图3。山东省全省平均人为源氨排放强度为4.80 t/km2。17个地级市中，德州市的人为源氨排放强度最高，为10.61 t/km2；菏泽市的人为源氨排放强度次于德州市，为7.64 t/km2；滨州市、济宁市、聊城市和济南市的人为源氨排放强度亦超过全省的平均排放强度。潍坊市和临沂市的氨排放量很高，但排放强度却低于全省的平均排放强度。所以，从氨的减排管控角度考虑，滨州市、济宁市、聊城市和济南市也应作为关注重点。从地理角度来看，山东省西北部及西南部具有较高排放强度。

图3 2018年山东省17个地级市人为源氨排放强度分布Fig.3 Anthropogenic ammonia emission intensity distribution in 17 cities of Shandong Province in 2018

2.3 2008—2018年山东省人为源氨排放年际变化

2008—2018年山东省人为源氨排放变化趋势见图4。11年间，山东省人为源氨排放量在2008—2012年呈上升趋势，于2012年达到最高排放量(102.875万t)后直至2018年呈快速下降趋势，并降至11年间的最低值。

图4 2008—2018年山东省人为源氨排放量变化Fig.4 Change of anthropogenic ammonia emissions in Shandong Province from 2008 to 2018

2008—2018年山东省各方面人为源氨排放量的变化见图5。由图5(a)可见，畜禽养殖氨排放量也

图5 2008—2018年山东省各方面人为源氨排放量变化Fig.5 Change of anthropogenic ammonia emission of various aspects in Shandong Province from 2008 to 2018

呈现出先增加后减小的总体趋势，结合图4可推断出，畜禽养殖作为氨排放量最大的源头，与山东省人为源氨排放量的相关系数达到0.992。畜禽养殖氨排放量的变化与我国人民肉蛋奶消耗量增长、进口产品替代、禽流感影响等因素密切相关，同时，饲料价格上涨及先进养殖管理技术的运用对氨排放量降低也有一定的影响。氮肥施用所产生的氨排放量逐年降低，年均减少2.12%，这可能与有机肥料、生物肥料等替代肥料施用比例的逐年上升有关。

由图5(b)可见，其他人为源的氨排放量均不超过6万t。由于农村与城镇的生活方式存在一定的差异性，城镇人口人均氨排放量明显低于农村人口，随着农村人口向城镇的迁移，山东省人体排放产生的氨排放量呈现下降趋势。化工生产氨排放量变化波动较大，主要是由氮肥生产量波动引起，2010—2013年，因为化肥工业结构调整导致氮肥产量降低，后因市场供应不足而造成产量反弹；2013年后再呈现逐年下降趋势。土壤本底、生物质燃烧和固氮植物所产生的氨排放量也不容忽视，3种源的大气氨排放量变化比较平稳，年均氨排放量为2.023万、0.803万、0.108万t。固废的产生量不断增加，导致了废物处理过程中氨排放量总体呈现出上升趋势。虽然移动源对人为源氨排放总量的贡献率不高，但表现出较为明显的上升趋势。

2008—2018年山东省主要地级市人为源氨排放量变化见图6。其中，淄博市、潍坊市、济宁市和聊城市11年内人为源氨排放量变化呈先升高后降低的趋势，与全省总量具有相似的变化趋势，相关系数均高于0.95。济南市、枣庄市、威海市和菏泽市的人为源氨排放量变化呈先稳定后降低再稳定的趋势，与全省总量变化趋势的相关系数高于0.90。莱芜市的人为源氨排放量总体变化趋势较为平缓。德州市产业结构中工业偏重，燃煤使用量过多，地域广阔的平原面积又为畜牧业发展提供了便利条件，从而使德州市的人为源氨排放量巨大。

2.4 各地排放清单比较

为了更好地分析山东省人为源氨排放情况，将本研究结果与其他省市人为源氨排放清单进行对比，比较结果见表3。由于目前尚未形成统一的清单建立规则，对于排放源的细分、活动水平数据的获取、排放因子的选取和计算方法均不统一，因此不同地级市的氨排放清单存在一定的差异性。大部分研究是以农业源为主要来源进行排放清单建立，因此不同区域畜禽养殖和氮肥施用产生的氨排放量占比较高，综合考虑农业源和非农业源，畜禽养殖和氮肥施用仍是氨排放的主要来源，不同地域的两者占比合计均为80%以上。与杨新明等[35]所建立的山东省2015年农业源氨排放清单相比，本研究中氨排放量和排放强度均较低，可能是由于本研究在畜禽养殖和氮肥施用测算过程中采用了更精细化的排放因子。综合考虑，本研究建立的山东省氨排放清单在一定程度上能够反映山东省人为源氨排放的实际情况。