汽油车技术发展对尾气排放影响研究进展

吕玲玲, 胡京南, 何立强, 石耀鹏

1.中国环境科学研究院, 环境基准与风险评估国家重点实验室, 北京 100012 2.同济大学环境科学与工程学院, 上海 200092 3.清华大学, 北京 100084

随着我国经济社会的快速发展，环境污染问题受到广泛关注. 典型城市大气PM2.5源解析结果表明，机动车排放是我国大气PM2.5污染的主要贡献源之一[1-3]. 机动车排放的污染物中既有直接排放的一次颗粒物，也有氮氧化物(NOx)和总碳氢化合物(THC)等气态污染物. 这些气态污染物在大气环境中经大气化学反应生产二次颗粒物和臭氧等二次污染物，影响城市空气质量和公众身体健康[4-5]. 根据《中国移动源环境管理年报(2019)》，我国已经连续十年成为世界机动车产销第一大国，2018年汽车保有量达到2.4亿辆，其中汽油车占88.7%. 汽油车高产销量与保有量的持续增长致使机动车污染防治任务日益紧迫[6]. 由此，大力发展高效节能环保的新型汽油车成为我国近年来汽车发展的主要方向.

为降低机动车燃油消耗，促进温室气体和大气污染物减排，汽油直接喷射(GDI)、燃料替代以及混合动力系统等新兴技术被广泛应用到汽油车产品中. 2016年，GDI汽车在中国、美国和欧洲的市场份额分别达到25%、50%和60%. 而GDI汽油车颗粒物(PM)排放水平高于传统的进气道喷射(PFI)汽油车，且其排放颗粒物的粒径较小，更易被吸入肺部，可能对区域空气质量及人体健康产生更大的负面影响[7-8]. 醇类燃料作为一种环保的化石燃料添加剂或替代物，对于改善我国大气污染具有重要意义. 随着尾气排放控制力度的加强，醇类燃料车尾气排放呈下降趋势，而其蒸发排放占VOCs总排放量的比例升高[9-11]. 因此，在全面推广醇类燃料的同时，其VOCs蒸发排放的环境影响更值得关注和研究. 从车队构成上看，新能源汽车数量和占比与日俱增，2018年全国保有量达到261万辆，同比增长70%；混合动力作为内燃机动力汽车向纯电动车过渡的桥梁技术，成为当前汽车发展中最具潜力的新兴技术.

随着汽油车新技术的快速发展，不同技术类型汽油车对大气颗粒物及主要前体物的影响有待进一步分析和评估. 为综合评估汽油车新技术发展对尾气排放的影响，该研究系统梳理了GDI汽油车、乙醇燃料车和混合动力车的PM、NOx和THC排放因子，综合比较不同技术类型汽油车的污染物排放水平，分析评估先进动力技术和替代燃料的环境影响，并对汽油车技术发展过程中需要进一步研究的环境问题提出建议.

1 GDI汽油车的排放影响

发动机技术是影响汽车排放的主要因素之一，汽油车的燃油喷射技术主要有PFI和GDI两种，与PFI相比，GDI能准确控制燃油量和喷射时间，具有燃油效率高、CO2排放量低、燃油损失小等优点[12-14]，从PFI发动机技术转向GDI发动机技术可实现CO2排放因子下降4.5%～21%，在一定程度上可减少温室气体排放[15-16]. 但越来越多的研究证实，由于燃料和空气彻底混合时间有限，GDI汽油车排放的PM远高于PFI汽油车[17-20]. 相关研究[12-14,21]测试结果显示，GDI汽油车的PM排放因子约是PFI汽油车的1.2～5倍. PFI和GDI汽油车以汽油为燃料在常温冷启动工况下尾气排放因子汇总如表1所示. 由表1可见，GDI汽油车的PM排放因子(0.75～5.6 mgkm)高于PFI汽油车(0.6～2.5 mgkm). GDI汽油车在不同测试循环下PM排放因子差异较小，介于2～5 mgkm之间，在US06补充联邦测试循环下的PM排放因子(0.75～1.8 mgkm)略低于其他测试循环条件[27]. GDI汽油车的PM排放影响因素复杂，通过分析GDI发动机的工作参数发现，主要影响因素包括空气燃油比(简称“空燃比”)、点火和喷油正时、喷油压力等[19]. 相比于传统的PFI发动机，GDI发动机直接注入燃料造成局部混合不均和壁面润湿，导致燃料蒸发不完全，形成高温缺氧的空穴，促使大量炭烟生成. 当燃料直接与冷缸壁和活塞接触时，少量燃料可能对活塞产生冲击，燃料蒸发过程中可能导致扩散燃烧和颗粒物形成[29].

汽油车尾气中气态污染物排放对大气环境的影响可能远超一次颗粒物排放对大气环境的影响，GDI发动机技术对二次气溶胶和臭氧形成的影响值得关注. 学者们对GDI汽油车排放的NOx和THC等主要前体物进行测试，从表1中的NOx排放因子来看，各研究结果未呈一致变化规律. 有研究[12-13,15]表明，GDI汽油车的NOx排放因子高于PFI汽油车，约为PFI汽油车的1.5～8.3倍；而WU等[16]研究结果发现，GDI汽油车的NOx排放因子低于PFI汽油车，NOx排放减少了28%～78%. ZHU等[22]对不同排放标准的车辆测试发现，GDI (国Ⅳ)汽油车NOx排放因子高于PFI汽油车，而GDI (Tier 2)汽油车NOx排放因子低于PFI汽油车，并认为很难直接比较GDI和PFI汽油车NOx排放的高低. 汽油车NOx排放受到三元催化反应器(TWC)性能、发动机技术、空燃比等多种因素的综合影响，其形成机制较复杂. 对比欧洲测试循环(NEDC)下PFI和GDI汽油车的尾气THC排放因子发现，相同循环下PFI和GDI的THC排放因子相近，介于30～60 mgkm之间[15-16,24-25]. 也有研究[28,30]显示，GDI汽油车的THC排放因子略高于PFI汽油车. GAO等[30]研究发现，GDI汽油车的混合特性和喷油方式不同于PFI汽油车，直喷发动机更容易产生富燃料燃烧带，是产生THC的主要原因[26]. 而DU等[14]的测试结果与之相反，其分析认为一方面是PFI (国Ⅳ)汽油车的排放标准低于GDI (国Ⅴ)汽油车，另一方面是在北京市冷启动循环(BJC)下的多次制动和加速可能导致PFI汽油车燃烧不完全，从而导致PFI汽油车排放更多的THC.

为加强GDI汽油车污染物排放的控制，欧VI标准进一步加严，规定加装汽油车颗粒物捕集器(GPF)等后处理措施. 研究[23,31-32]表明，通过对GDI汽车加装GPF措施可以在很大程度上减少PM、NOx等污染物的排放. 如Jang等[23]在全球轻型汽车测试循环(WLTC)下的测试结果表明，在TWC后处理技术上加装GPF可使GDI汽油车PM排放因子减小27%～80%. YANG等[27]研究表明，加装具有催化能力的GPF后，GDI汽油车的NOx排放量下降了17%，其GPF具有类似TWC涂层和贵金属负载作用，可增大催化活性表面，减少NOx排放. Roth等[33]研究也显示，加装GPF后的GDI汽车PM排放量减少了95%～98%，具备催化能力的GPF可减少活性碳氢化合物的排放，从而减少二次有机气溶胶(SOA)的生成.

表1 GDI和PFI汽油车常温下尾气污染物排放因子

2 醇类燃料车的排放影响

醇类燃料因其辛烷值较高、不需增加额外的燃油供给系统、经济环保等优点成为目前应用最广泛、产业化规模最大的替代燃料. 乙醇燃料(乙醇与汽油混合燃料，En表示在汽油中按体积比加入n%的变性燃料乙醇)作为一种清洁、高效、易得的替代燃料被广泛应用，很多国内外研究者对使用乙醇燃料的汽车尾气排放特征开展了一系列研究. 表2汇总了乙醇燃料车(PFI和GDI)在常温冷启动测试工况下尾气排放情况，已有研究[12,16,34,37]显示，以E10燃料测试GDI车辆，其PM排放因子介于0.6～2.5 mgkm之间，而YANG等[36]研究中的PM排放结果明显高于其他研究，可能是由于车辆技术或驾驶循环差异导致. 对比汽油和乙醇燃料测试表明，乙醇燃料相比汽油在PM减排上优势明显. WU等[16]测试了使用国Ⅴ汽油汽车和乙醇燃料汽车排放PM的情况，混有低含量芳烃和烯烃的乙醇汽油作为燃料时PM排放因子显著减少，尤其是混有烯烃的乙醇汽油减排效果更为明显，PM平均减排35%. ZHU等[12]在WLTC工况下测试发现，E10燃料的PM排放因子相比汽油下降了52%～56%. 从使用不同比例乙醇燃料汽车的PM排放来看，随着乙醇燃料比例的增大，PM排放因子呈下降趋势. YANG等[36]在LA92工况下对GDI汽油车进行测试发现，E30和E75在冷启动条件下PM排放与E10燃料相比分别减少了25%和56%. Maricq等[37]研究发现，当乙醇含量从0%增至大于30%时，PM排放量减少了30%～45%. 总体上，适当的醇类添加量对降低PM排放具有积极的影响，因含氧量的增加导致燃烧更充分，使得醇类燃料车的PM排放量显著低于汽油燃料车.

不同研究中乙醇燃料车NOx排放因子存在较大差异. 有研究表明，汽车使用E10燃料的NOx排放因子相比汽油减少了9%～44%[16,28,37]，且高含量乙醇燃料(E17～E80)的NOx排放因子相比E10减少了12%～60%[27,35-36]. 这主要是由于乙醇的能量密度较低，当混合燃料中乙醇含量增加，燃烧火焰温度降低，促使NOx排放减少[38-41]. 与上述研究结果不同，ZHANG等[24]研究发现，与汽油相比，使用E10燃料的NOx排放因子略微增加，增加了8%～10%. Najafi等[42]研究发现，随着混合燃料中乙醇含量的增加，NOx排放增高，主要是由于富燃料区的氧燃料比增加，燃烧变得完全，从而增加了缸内温度和NOx排放. Masum等[43]分析乙醇燃料车的NOx排放影响发现，乙醇汽油共混物的热值、汽化潜热、含氧量、层流火焰速度等物化性质在NOx生成过程中起主导作用，导致NOx生成机制相对复杂. 此外，NOx排放对乙醇含量的依赖程度受发动机标定影响，上述研究中NOx排放趋势不同的原因可能是由于不同车型的发动机标定有所差异导致[28].

乙醇燃料车THC排放测试研究[44]表明，与汽油相比，乙醇燃料燃烧排放的THC呈下降趋势，主要是因为汽油中芳香烃沸点高，未燃尽的芳香烃贡献了大量THC，而乙醇燃料化学结构式中的羟基致使其燃烧反应特点与汽油有所不同，能有效促进燃烧，使得THC排放减少. 研究[16,24]表明，使用乙醇燃料的汽车排放的尾气THC比使用汽油时有所降低，THC排放因子减少了10%～44%. 但ZHU等[12]研究显示，以E10作燃料的GDI车辆排放的尾气THC比使用汽油时增加了25%，而PFI车辆以汽油或E10为燃料时的THC排放无明显变化. 对比不同含量的乙醇燃料测试结果发现，使用高含量乙醇燃料(E20～E80)的汽车尾气排放的THC相比使用E10时略有减小[22,36,44].

随着后处理技术的发展，汽车尾气排放得到较好的控制，而蒸发排放受到越来越多的关注. 蒸发排放的VOCs比尾气排放的VOCs可能具有更高的光化学活性，更易增加大气氧化性，形成二次污染. 目前，关于乙醇燃料VOCs蒸发排放的研究相对较少. 表3汇总了乙醇燃料和汽油的VOCs蒸发排放情况，乙醇燃料的蒸发排放量比汽油增加了20%～41%[45,47]，但ZHU等[22]研究显示两种燃料蒸发排放量相近. 乙醇燃料VOCs蒸发排放的主要来源为日呼吸损失，热浸损失量较日呼吸损失量小. 相关研究[10,22,24]表明，乙醇燃料的热浸损失量高于汽油，主要是由于E10的50%蒸馏点(T50)较低所致[22]. Koupal等[48]研究发现，在使用E10燃料后，墨西哥机动车VOCs排放量增加了13%～18%，其中甲苯的排放量增加了29%～34%，成为墨西哥臭氧生成潜势最大的污染物. 蒸发排放是机动车VOCs排放增加的主导因素，其主要受燃料雷德蒸气压和乙醇含量的影响. ZHU等[22]研究发现，燃料的雷德蒸气压对蒸发排放影响较大，并通过对比测试发现，配备车载油气回收系统车辆的呼吸损失量明显减少，比传统汽车减少了65%～75%. 随着乙醇燃料的广泛推广，关注乙醇燃料车的VOCs蒸发排放是极其重要的. LIU等[46]研究表明，制定适合当地车队、驾驶模式的蒸发排放控制法规，采用车载油气回收系统作为有效可行的控制技术，能优化促进醇类燃料VOCs蒸发减排.

表2 醇类燃料车在常温下尾气污染物排放因子

表3 醇类燃料的VOCs蒸发排放量

3 混合动力车的排放影响

电动和混合动力系统目前被认为是最有前途的新兴技术，可以推动汽车发展，减少温室气体和道路交通产生的废气排放[49-50]. 混合动力汽车是目前内燃机动力汽车向纯电动车过渡的最有潜力的桥梁技术，在续航里程方面有保障，污染物排放更少，对城市改造的要求较低，用户对使用混合动力车的适应性也较高. 然而，关于混合动力车在实际道路上污染物排放研究的报道较少. O′Driscoll等[51]采用便携式排放测量系统对传统汽车和混合动力车排放测试发现，两种油电混合动力车NOx排放量远低于汽油车和柴油车，NOx排放因子仅为0.002 gkm. Weiss等[52]研究表明，在实际道路测试中传统汽车NOx和颗粒物数量排放因子分别是插电式混合动力车的4.6和1.3倍. Suatez-Bertoa等[53]测试表明，插电式混合动力车NOx与THC排放因子均明显低于传统汽车. 此外，环境温度也会影响电动里程和冷启动排放，当外部环境温度较低时，污染物排放因子增高[53]. 研究[49,53]表明，混合动力车在低温(-10～-7 ℃)下NOx与THC排放因子分别为常温(20～30 ℃)时的4～6.9和3.4倍. Ehrenberger等[54]对插电式混合动力车开展不同条件下污染物排放测试，发现在不同驾驶模式、电动里程等实际驾驶中的排放结果与台架测试存在较大差异. 由此可见，混合动力车在实际条件下的排放影响应引起重视.

4 综合比较不同技术类型的汽油车排放情况

图1综合比较了GDI汽油车、乙醇燃料车和混合动力车污染物排放情况，与传统内燃车对比分析不同技术下汽油车尾气排放变化情况. 不同研究的测试条件存在差异，因此该研究对不同技术类型的汽油车污染物排放因子进行汇总时，仅考虑常温冷启动测试条件以避免低温环境等其他因素的影响. 此外，在相同发动机类型和后处理装置条件下，对比分析燃料类型对汽油车尾气排放影响，污染物排放因子在总体趋势上呈现一定的规律性.

图1 不同技术类型机动车的污染物排放因子Fig.1 Pollutant emission factors of vehicles from different technology types

由图1可见：GDI汽油车的PM排放因子明显高于PFI汽油车，而加装GPF后的GDI车辆表现出较好的环境效益，其PM排放因子显著降低；乙醇燃料车的减排效果相对较好，其PM和THC排放因子比汽油车有所减少；虽然NOx排放影响存在不确定性，但各类型车辆的NOx排放因子差异较小. 混合动力车相比其他技术类型的车辆表现出极好的减排效果，混合动力车的NOx与THC排放量均明显低于传统内燃机汽车，其NOx排放因子比PFI和GDI汽油车分别减少了33%和75%，其THC排放因子减少了88%～90%. 综上，汽油车新兴技术发展给大气环境带来了积极影响，综合评估先进技术和燃料替代的减排效果，可通过加装GPF处理装置来削减GDI汽油车排放的PM等污染物，推广混合动力车在公共交通和私家车队中的应用;今后在关注车辆发动机技术和醇类燃料减排效益的同时，应重点对新技术发展过程中尚存在的环境问题开展进一步的研究.

5 结论与展望

a) GDI发动机燃油效率和CO2减排效果均明显优于传统的PFI汽油车，但GDI汽油车的PM排放因子是PFI汽油车的1.2～5倍，多数研究表明GDI汽油车的NOx排放相比PFI汽油车有所增加，GDI与PFI汽油车的THC尾气排放无明显差异. 然而，安装了GPF的GDI汽油车的PM排放因子大幅降低，同时具备催化能力的GPF可在一定程度上减少NOx和THC排放. 因此，加装GPF处理装置可有效减少污染物排放，有望在今后的汽油车市场广泛应用.

b) 乙醇燃料车的PM排放因子相比汽油车减少了35%～56%. 乙醇燃料车的NOx排放因子与汽油车相近，但其影响因素复杂，比较结果存在一定不确定性. 乙醇燃料车尾气排放THC相比汽油车减少了10%～44%，但蒸发排放VOCs相比汽油增加了20%～41%，其主要来源为日呼吸损失量. 蒸发排放的VOCs相比尾气排放的VOCs具有更高的光化学活性，更易增加大气氧化性，建议关注替代燃料车VOCs蒸发排放引发的二次污染问题.

c) 混合动力技术在减排上表现出明显优势，相比传统内燃机汽车，混合动力车NOx与THC排放分别减少了33%～75%、88%～90%，但低温环境下NOx与THC排放大幅增加. 目前关于混合动力车在实际条件下的污染物排放测试研究较少，未来建议多关注混合动力车的排放影响.

d) 总体上，汽油车技术发展对节能减排有积极作用. 通过综合评估先进技术和乙醇燃料的大气颗粒物及主要前体物的排放水平，今后应加强GDI和混合动力车在实际条件下污染物排放的环境影响，研究完善醇类燃料车VOCs蒸发控制技术及相关法规标准，并对新型技术汽车排放污染物的生成机理及其影响因素开展进一步研究，以期为有效管控机动车污染物排放提供科学依据.