210Po标准平面源的制备

2021-02-25陈细林朱保吉刁立军姚顺和郭晓清姚艳玲吕晓侠

同位素 2021年1期

朱亨，陈细林，朱保吉，刁立军，姚顺和，邢雨，郭晓清，姚艳玲，吕晓侠

(中国原子能科学研究院，北京 102413)

随着核技术的应用愈加广泛，环境中放射性污染监控也愈加重要，水体中放射性含量检验成为水质理化检验中的一个重要项目。GB 5749-2006《生活饮用水卫生标准》[1]中将水体中总α、总β放射性检验规定为强制性检测内容。GB/T 5750.13-2006《生活饮用水标准检验方法-放射性指标》[2]、HJ/T 898-2017《水质-总α放射性的测定-厚源法》[3]等标准中规定了水体中总α放射性的厚源法测量方法。低本底α、β测量仪尤其是流气式低本底α、β测量仪可大量应用于上述标准检验工作。JJG 1100-2014《流气正比计数器总α、总β测量仪检定规程》[4]要求用210Po平面源检定仪器的α探测效率(≥65%)，重复性(≤1.5%)和串道比(≤10%)本工作的目的为制备符合检定规程要求的210Po标准平面源。

210Po是一种纯α衰变的核素，与241Am、239Pu等核素相比，因其α射线是单能的且无低能X射线，更适合用于基于流气式正比计数器的总α、总β测量仪的检定中串道比指标的检验。210Po是铀系衰变链中的衰变子体，发射α粒子能量为5.305 MeV，半衰期为138.4 d。210Po可从210Pb(半衰期22.3 a)β衰变至210Bi，再由210Bi(半衰期5.013 d)β衰变而来，也可通过核反应如热中子辐照铋[5]、α束流轰击209Bi靶[6]获得，后续通过溶解铋靶、液液萃取等步骤进行铋钋分离，操作繁琐。比较方便的方法是定期分离210Pb溶液中的210Po，这种方法可以满足较长时间内少量多次使用210Po的需求。

210Po平面源常用的制备方法有沉淀法和电化学方法。文献报道的沉淀法有CuS微沉淀滤膜[7]、氯化亚锡还原沉淀钋[8]等方法。电化学方法包括电镀法和自沉积法。电镀法制源一般在不锈钢片上进行电镀[9]，可电镀的核素有U、Ni等，自沉积法制源的放射性核素有U、Am、Pu等[10]。本工作介绍了一种基于银底衬用自沉积法制备210Po平面源的方法，对制备的210Po平面源进行了性能测试。

1 实验部分

1.1 主要仪器与装置

α谱仪：中国原子能科学研究院自主研制；MPC9604型流气式低本底α、β测量仪：Ortec公司；2πα、2πβ表面发射率标准装置：中国原子能科学研究院自主研制；自沉积装置：自制，由PET小瓶与沉积槽构成，小瓶瓶身直径45 mm，高60 mm，瓶口内径35 mm，瓶口外螺纹可与沉积槽内槽通过螺纹配合；沉积槽：材质为有机玻璃，截面示意图示于图1，由槽体(A)与底座(B)构成，槽体中心有一内径25 mm贯通槽，槽体上部与小瓶紧密配合盛放母液，槽体下部与放置银片(C)的底座紧密配合，使银片与母液存在接触面。

图1 自沉积槽示意图

1.2 主要材料与试剂

银片：纯度99.9%，外径35 mm，厚度2 mm；210Pb溶液：1 mol/L硝酸体系，1 688 Bq/g，中国原子能科学研究院自制；硝酸、盐酸、乙醇均为国产分析纯试剂；蒸馏水：自制三重蒸馏水。

1.3 实验条件

210Po在银片上的自沉积过程中，盐酸浓度对210Po自沉积速率影响不大[12]，加热和搅拌能加快反应的速率，考虑到实验的安全性，选择增加反应时间来保证自沉积反应程度。实验均在室温常压下进行。

每种金属元素都有一定的标准电极电势，在溶液中电极电势高的金属离子，可以将浸在溶液中电极电势较低的金属置换下来，而自身沉积于金属的表面。这个过程不需要外加电势，也称为自沉积过程。如下列电极半反应方程式(1)～(6)[11]所示，210Pb、210Bi、210Po三种放射系核素中，铅的标准电极电势为-0.126 3 V，铋的标准电极电势为+0.320 V，钋的标准电极电势为+0.765 V，而银的标准电极电势为+0.799 6 V，正常情况下，210Po不能直接沉积于银片上，但在盐酸体系中，由于氯离子存在能与银生成配合物，使溶液中的自由银离子浓度降低，使银的电极电势降至+0.222 3 V，铋的电极电势降至+0.158 3 V，使钋的电极电势高于银的电极电势，从而钋能够自发沉积于银表面，而铅和铋难以沉积于银表面。因此，将银片置入达成平衡的210Pb溶液中，在盐酸条件下，210Po将自发沉积在银片上。

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1.4 平面源制备方法

(1) 银片预处理。用金相砂纸抛光银片表面，至银片一面光滑无划痕，将银片表面银粉洗去后用沾稀硝酸溶液的脱脂棉花擦洗银箔表面，再用蒸馏水漂洗干净，干燥备用。(2) 取10 mL210Pb溶液于沉积瓶中，加入10 mL 1 mol/L的盐酸，混匀备用。(3) 将银片抛光面面向槽体，旋紧底座，再整体与小瓶旋紧配合。注意先使用盛蒸馏水小瓶保证无漏液情况出现，再使用盛210Pb溶液的小瓶进行实验。自沉积装置组装完毕后，将小瓶倒立，使银片抛光面与210Pb溶液接触，室温下自沉积24 h。(4) 自沉积结束后，将小瓶正立放置一段时间，从底座中取出银片，用脱脂棉沾无水乙醇擦拭沉积面以外区域两次，置于样品盒中。210Pb母液仍置于小瓶中密封，待下次使用。

1.5 应用测试

(1) 用α谱仪测量平面源的α能谱。(2) 用2πα、2πβ表面发射率标准装置测量210Po标准平面源的坪区特性曲线，测量其表面发射率。(3) 用制得的210Po标准平面源测试低本底α、β测量仪测量的探测效率(公式7)、α对β道的串道比(公式8)与重复性(公式9)。

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(9)

在实验室正常温度压力下，将210Po标准平面源置于自制小源盒中保存，平面源活性区域不与任何表面接触。约300 d后，再次用其测试低本底α、β测量仪的重复性与α对β道串道比。

2 结果与讨论

平面源活性区域为银片中心直径25 mm的圆形区域，能明显观察到中心区域有一圈稍显灰暗的沉积痕迹。说明210Po正常沉积平面源上。

2.1 α能谱测量

测量自沉积制得的210Po平面源的α能谱如图2所示。测量的α能谱中只有一个5.304 MeV的α峰，半高宽为23.92 keV，未发现210Pb、210Bi等杂质核素的特征峰。

图2 210Po平面源的α谱

2.2 α坪曲线与表面发射率

用2πα、2πβ表面发射率标准装置测量制得的210Po平面源的坪曲线，结果示于图3。如图3所示，坪区为0.8～1.8 kV，坪长1 000 V，平均每百伏坪斜为0.28%。在坪区选择1.52 kV作为工作电压测量210Po平面源的表面发射率，结果为2.565×104min-1(参考日期2019年1月3日)，扩展不确定度为2.7%(k=2)，符合检定规程对210Po标准平面源表面发射率1.0×104～2.0×105min-1、扩展不确定度不高于3.0%(k=2)的要求。

图3 多丝正比计数器测量平面源时的工作曲线

2.3 用平面源测试流气式低本底α、β测量仪

用210Po平面源测试Ortec公司的MPC9604型流气式低本底α、β测量仪，计算仪器的α探测效率、α对β道串道比以及重复性，结果列于表1。由表1可知，210Po标准平面源的α对β道的串道比均小于3%，符合检定规程中串道比小于10%的要求；测量重复性均低于1.5%，符合检定规程中重复性低于3%的要求；仪器α探测效率达到77%，符合检定规程中探测效率大于65%的要求。试验表明研制的210Po标准平面源可以用于流气式低本底α、β测量仪的检定工作。

在平面源存放约300 d后，再次用平面源测试MPC9604型流气式低本底α、β测量仪，结果如表2所示。由表2可知，α对β道的串道比、α测量效率、重复性符合检定规程要求。