美国臭氧变化趋势气象影响修正技术方法及启示

王晓彦，许荣，朱媛媛，汪巍，朱莉莉，刘冰

(中国环境监测总站/国家环境保护环境监测质量控制重点实验室，北京 100012)

近年来，在《大气污染防治行动计划》和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》的大力实施下，我国环境空气质量得以明显改善。但随着细颗粒物(PM2.5)浓度显著降低，大气臭氧污染问题逐渐凸显，PM2.5和臭氧协同控制已成为“十四五”期间大气污染防治重点。臭氧作为典型二次污染物，气温、太阳辐射、相对湿度等关键气象条件对其生成速率和浓度变化有显著影响[1-2]。为厘清气象条件和污染物减排两大因素对臭氧浓度变化的贡献量，有必要量化并滤除气象条件对臭氧浓度变化的影响，从而反映人为污染物减排对改善臭氧污染形势的客观成效。

美国自20 世纪90 年代开始探索臭氧变化趋势气象影响修正的技术方法，随后建立业务化机制，逐年更新发布全美臭氧变化趋势气象修正数据，并应用于NOxSIP Call(Nitrogen Oxides State Implementation Plan Call)减排计划的实施效果评估。我国在臭氧浓度变化气象影响修正领域的研究起步相对较晚，且尚未形成业务化应用。美国的相关技术方法和管理应用可为我国系统性开展气象条件影响评估提供经验和借鉴。

1 美国臭氧气象影响修正基本方法

1.1 基本方法概述

20 世纪90 年代，美国涌现了众多基于统计模型修正臭氧浓度气象影响的相关研究，研究人员采用多种统计方法，筛选对臭氧浓度具有关键影响的气象参数，搭建臭氧浓度与气象参数之间的统计模型，并在多个地区和城市的臭氧浓度趋势评估和臭氧预报中进行实践应用[3]。

华盛顿大学的Thompson 等[3]在对过去十年间相关文献的回顾性综述中，将用于臭氧浓度变化气象影响修正的统计模型总结为三大类统计方法，参见表1。

表1 三大类统计方法原理及特点

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1.2 模型输入数据

统计模型输入数据的变量因子、观测空间尺度、时间序列等主要取决于当地臭氧和气象参数观测数据的可获取性，而关键气象参数的筛选又取决于分析目的、区域气象差异、污染排放类型和数据可获取性等因素。

1.2.1 臭氧观测数据

在时间尺度上，臭氧日最大1h 浓度最为常用，其次为日均浓度，少数研究采用小时平均浓度、日最大8h 浓度、日最大30min 浓度、日最大5min 浓度等。一般采用多年观测数据，少数研究为单个年份数据。

在空间尺度上，多采用一个区域监测网络内的多个点位数据。同时，为体现区域整体情况，多采用多点位平均值或最大值，或利用多元降维等方法获取典型变量，少数研究采用单个点位数据。

在数据处理上，通常使用臭氧观测浓度原值，个别文献采用取对数或平方根等处理方法。

1.2.2 气象参数观测数据

对于臭氧浓度趋势评估，需要有关联性的近地面或高空气象变量观测数据。近地面气象参数多采用地表温度、风速、风向、相对湿度、气压、太阳辐射强度等；高空气象参数常用高空温度、高空风速和风向等；此外还涉及位势高度、混合层高度、云量等其他气象参数。

美国环境保护局(EPA，Environmental Protection Agency)集成了一个加强型的气象观测数据库。2007 年统计显示，该数据库包含1995—2006 年近700 个气象站点的日均和小时观测数据，其中原始的近地面气象数据和高空气象数据来自美国国家气候数据中心(NCDC，National Climatic Data Center)。可用于模型分析的气象参数如表2 所示，其中部分气象参数的日均观测数据可直接获取，另一部分气象参数的日均数据则需通过小时数据或其他观测参数计算得来。此外，“传输轨迹”相关参数由HYSPLIT(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory，拉格朗日混合单粒子轨迹)模型模拟24h 后向轨迹计算得出[9]。

表2 美国可应用于统计模型的每日气象参数列表

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2 美国官方气象影响修正模型及应用

2.1 官方统计模型概述

2.1.1 广义线性模型

目前，美国EPA 针对全美臭氧浓度气象影响修正所采用的官方统计模型为EPA 空气质量规划和标准办公室研发的、最早应用于美国东部39 个城市地区的广义线性模型[9-10]，具体公式如下:

式中，μ表示臭氧日均浓度值；i表示第i天的观测数据；j表示第j个气象参数(j=1，…，p)；k表示第k年；βo表示总体均值；f()表示与i和j相关的平滑函数值；Wd表示一周中的第d天(即星期几)(d=1，2，…，7)；Yk表示第k年经气象影响修正后的臭氧年均浓度值；g(μi)为联系函数，在大气污染统计中常见的有对数函数，即g(μi)=log(μi)，或简单函数，即g(μi)=μi，在此为对数函数。

2.1.2 关键基础数据

臭氧浓度观测数据来源于EPA 空气质量系统(AQS，Air Quality System)。为与美国国家环境空气质量标准(NAAQS，National Ambient Air Quality Standards)保持一致，模型采用日最大O3-8h浓度值，同时对数据进行对数处理。对于某一城市地区，以该地区各监测点位日最大O3-8h 浓度的最高值代表整个地区每日臭氧浓度水平，数据时间段选取每年5 月至9 月[9]。

气象数据来源于EPA 气象观测数据库，选取靠近某一城市地区中心位置的气象站点数据代表该地区的气象条件。基于F 统计及诊断检查等方法，根据各气象参数在39 个东部城市地区的显著性表现，从7 大类60 项气象参数中筛选出8 个最关键的气象参数输入模型，分别为日最高温度(℃)、中午平均相对湿度(早上10 点到下午4点，%)、上午平均风速(上午7 点—10 点，m/s)、下午平均风速(下午1 点—4 点，m/s)、早晨地表温差(1200 UTC 的925hPa 温度与地表温度差，℃)、早晨850hPa 温度与10 年月均值的距平(1200 UTC，℃)、HYSPLIT 模型模拟的24 小时轨迹传输方向(正北方顺时针旋转的角度)和传输距离(km)。该气象参数子集应用到所有后续建模中[9]。

2.2 主要业务应用

2.2.1 全美臭氧气象影响修正及展示

美国自2000 年起，每年选取臭氧污染高发季节(5 月—9 月)，系统性修正全美臭氧趋势变化气象影响，并在EPA 官网逐年滚动更新发布相关结果，包括全美城市(110 个地区)和乡村(48 个地区)整体、九大分区(中部、东北中部、东北部、西北部、南部、东南部、西南部、西部、西北中部)以及上述158 个具体地区的臭氧浓度修正前和修正后的变化曲线和差值分布[11]。

2.2.2 区域尺度臭氧变化总体趋势研判

由于各地区天气类型有所差异，因此气象影响修正更适用于区域尺度臭氧变化总体趋势评估。尽管统计模型针对各地区采用相对独立的当地臭氧和气象观测数据，但臭氧浓度修正前后差值分布仍会表现出较强的空间一致性。以2009 年夏季为例，美国东北部地区较往年偏冷，但西北部地区相对偏暖，因此在气象影响修正结果上两大区域表现相反，东北部多数地区修正后臭氧浓度高于原观测值5ppb～10ppb，而西北部地区修正后臭氧浓度降低0～5ppb。

2.2.3 臭氧污染管控项目成效评估

臭氧浓度变化趋势气象影响修正在美国评估臭氧污染管控项目成效上有深入应用。例如在2003 年实施NOxSIP Call 计划后，美国东部多数地区经气象调整后的臭氧浓度下降量增长了一倍多。2004 年与2002 年相比，美国东部电力行业NOx削减量与经气象影响修正后的O3-8h 降低幅度分布吻合度较高，在NOx减排量较大的地区臭氧浓度降低明显[12]。

3 对我国的启示

3.1 借鉴统计方法搭建本地化模型

目前我国暂未研发官方统一模型开展全国性的臭氧浓度气象影响修正，在相关科研领域，数值模型和统计模型均有所涉及。考虑到国际上统计模型在臭氧趋势评估和臭氧预报中的广泛应用，建议积极借鉴国外统计模型的实践经验，结合我国实际情况，探索搭建本地化的统计模型，基于统计方法客观评价滤除气象条件影响后的年度、月度臭氧浓度变化趋势，多角度为臭氧污染管控提供技术支撑。

3.2 拓展立体化气象观测数据应用

基于统计模型开展气象影响修正的前提是筛选关键气象参数，美国应用于统计模型的气象参数同时包括近地面和高空不同高度层的气象数据，以及传输轨迹模型计算的相关结果。目前我国在开展臭氧浓度气象影响分析时，多采用近地面常规气象参数，建议进一步融合并推进立体化气象观测数据应用，多维度深入评估气象条件对臭氧浓度的客观影响。

3.3 落脚臭氧污染管控成效评估

美国臭氧变化趋势气象影响修正的一大应用是服务NOxSIP Call 计划推进的臭氧污染管控成效评估。评估时聚焦到具体污染行业和不同时段，参照美国经验，可将臭氧气象影响评估细化到不同时间、空间和污染源等多个尺度，分类评估量化不同减排措施对臭氧浓度变化的客观影响，从而方便于后续更有针对性地、更为高效地开展相关污染管控。