重金属-稀土高分子复合材料屏蔽性能的MCNP 模拟

徐晓辉，吴荣俊，李晓玲，李 强，贾靖轩，陈 艳，程 翀

(1.武汉第二船舶设计研究所，湖北 武汉 430205；2.淄博火炬能源有限公司，山东 淄博 255000)

0 引 言

二次屏蔽作为核动力装置辐射防护系统的主要组成，其主要作用是阻挡和减弱射线对人体造成的危害，保证工作人员受照剂量不超过规定限值。随着核能的开发和利用，对屏蔽材料的要求不断提高，新型防辐射材料的研发成为材料领域的热点[1]。目前国内外研发的二次屏蔽材料主要是基于混凝土、铅板等高密度材料，以及含硼高分子材料（例如含硼聚乙烯、铅硼聚乙烯等），广泛用于核电站、加速器、放射医学等领域。

对于船用核动力装置或可移动式放射源等的屏蔽，由于受到空间、环境等因素限制，对力学、热性能等有较高的要求，传统的屏蔽材料具有一定的局限性。例如，混凝土体积较大、可移动性差，铅具有毒性，并且存在“弱吸收区”（对于能量介于40～88 keV的γ 射线存在一个吸收能力薄弱的区域）[2]。10B 由于较高的热中子吸收截面（可达4 020Barn），被广泛用于复合屏蔽材料的制备（例如在聚乙烯基体中掺杂碳化硼），但由于反应后形成的氦、锂没有吸收中子的能力，因此屏蔽性能随着吸收的进行而减弱。且天然硼中，10B 的丰度较低，富含10B 的B4C 价格昂贵，且B4C 力学性能较差，高比热，烧结温度高[3]。因此，研制高效无毒、物理性能优异、屏蔽效果持久的辐射防护材料成为舰船屏蔽材料的发展趋势。

稀土元素由于特殊的原子结构，能够弥补铅的弱吸收区，而且稀土中的许多元素对热中子的（n，γ）反应截面比硼高出十几倍，对慢中子和中能中子的反应截面也比后者高。此外，作为金属元素对γ 射线的屏蔽效果也较为明显，众多优势使得稀土成为辐射防护领域的研究热点[4]。

本文对传统的复合屏蔽材料进行改进，提出一种新型重金属-稀土高分子复合屏蔽材料设计，并对其屏蔽性能进行MCNP 模拟。

1 屏蔽材料选型

1.1 中子屏蔽

对中子的屏蔽一般分为快中子慢化和热中子吸收2 个过程，快中子通过与介质中靶核进行弹性或非弹性碰撞不断损失能量，慢化为热中子，然后被材料吸收。快中子的慢化主要通过与原子核的散射进行，每次散射损失的能量取决于靶核的质量、密度等，理论上当靶核的质量与中子质量相当时碰撞损失的能量最大，故核工业中常用富氢材料作为中子慢化剂，中子屏蔽原理示意图如图1 所示。

图1 中子屏蔽原理示意图Fig.1 Diagrammatic sketch of neutron shielding.

常用的中子慢化材料主要有水、石墨以及高分子材料（如聚乙烯、橡胶、环氧树脂等）。高密度聚乙烯因较高的含氢量，且密度比一般聚乙烯高，极易获取，生产成本较低等优势，成为较理想的中子慢化材料。

稀土元素对中子的吸收性能是由其核特性决定的，表1 列出了常见元素的热中子吸收截面。其中吸收截面较高的元素主要有Sm，Gd，Eu，10B 等，但很多元素因价格昂贵或使用寿命短而得不到广泛应用。例如：Eu 因具有较大吸收截面且使用寿命长，成为较有前景的屏蔽材料，但价格昂贵[5]；Sm 半衰期较短，燃耗速度快，对于超热中子的吸收能力较差[6]。目前，核工业常用的主要还是含硼材料。稀土元素中钆的热中子吸收截面最高，且价格、密度适中，使用寿命长，是一种比较理想的功能元素，对于屏蔽材料的改性方面具有较高的应用价值，常被用作热中子俘获测井的示踪剂等[7–8]。钆通常以氧化钆（Gd2O3）的形式存在，其中Gd-155 和Gd-157 的热中子吸收截面可达62540b 和255000b。

表1 中子吸收材料的基本核特性对比[9]Tab.1 Nuclear properties of neutron absorption material

本文结合稀土元素高热中子吸收截面的优势，设计一种稀土高分子复合材料对中子进行屏蔽，选用高密度聚乙烯作为中子慢化材料，稀土氧化物Gd2O3作为中子吸收材料。通过在高密度聚乙烯基体中添加Gd2O3功能粒子，提升材料对中子的吸收性能。

1.2 γ 射线屏蔽

目前核工业中常用的γ 射线屏蔽材料主要是铅，虽具有较好的屏蔽效果，但也有一定的局限性。如铅有毒性，存在“弱吸收区”，会产生二次韧致辐射。由于结构强度较差，并且不耐高温，一般不作为结构支撑材料，常用来制作铅砖或者铅容器等，屏蔽体较大时需配以钢材做结构支架，否则铅屏蔽体会因自重而发生塌陷。除铅之外，钨合金也具有良好屏蔽性能，被广泛应用于屏蔽材料中，其很多特性可以弥补铅的不足。例如钨具有很高的熔点和硬度，无毒，通过添加碳、镍等元素制备的钨合金，具有很好的力学性能，同时可以作为结构材料。

由于钨的生产成本较高，在核能应用中大规模替换低成本的铅是不现实的，在对空间环境没有严格要求的情况下，若足够厚度的铅可以达到所需的屏蔽效果，钨就没必要大规模应用上去。但在对空间环境要求较高的区域，如核动力舰艇、加速器、水下应用或者箱体结构的屏蔽体等，空间狭窄，工作人员流动性大，屏蔽体需要承担相应的结构功能时，钨合金的应用价值才能真正显现出来。

本文在对核动力舰船上的空间环境等关键因素考虑后（例如在反应堆的底部等空间有限难以施工的区域），选用钨镍合金来代替铅进行γ 射线的屏蔽，钨镍合金成分组成选择如下：钨的质量分数为90%，镍为6%，碳为4%。

2 多层屏蔽结构设计

在实际的应用中，源项多为复杂的中子、γ 混合辐射场，为达到综合屏蔽效果，需根据实际需要对屏蔽材料进行分区设计。在靠近放射源一侧，采用钨镍合金，外层放置稀土高分子材料。主要基于以下方面的考虑：1）在实际应用中靠近反应堆的一侧中子、γ 的能量、通量及环境温度都相对较高，钨镍合金具有很好的耐高温性能，对外层的屏蔽材料起到一定的隔热保护作用；2）钨镍合金除了具有较好的γ 射线屏蔽效果外，对快中子的慢化能力也较强，10 cm 厚的钨镍合金可以屏蔽掉93% 的快中子[10]。将含有稀土氧化物Gd2O3的高密度聚乙烯置于钨镍合金外层，用于进一步慢化和吸收热中子，以及吸收低能γ 射线。图2 为多层屏蔽结构模型布置示意图。

图2 多层屏蔽结构模型布置示意图Fig.2 The geometric model of multilayer shielding structure

3 MCNP 模拟结果分析

MCNP 是美国洛斯阿拉莫斯国家实验室基于蒙特卡罗方法开发的一套通用计算机程序，主要用于复杂三维几何结构中的中子、光子、电子以及耦合中子/光子/电子在物质中输运问题的模拟计算。本文使用MCNP5 模拟计算新型屏蔽材料对中子、γ 的屏蔽性能。模型如图2 所示，放射源简化为面源，距离屏蔽体10 cm，屏蔽体边长设为100 cm，粒子垂直入射，圆柱形探测器置于屏蔽体后10 cm 处，设置源项和屏蔽体厚度后，采用F4 卡进行计数。

3.1 铅和W-Ni 合金屏蔽性能对比

为了对比铅和W-Ni 合金对γ 射线的屏蔽性能，模拟计算2 种材料对不同能量γ 射线的屏蔽效果。图3为MCNP 模拟结果，给出了当γ 剂量降低90%时所需的材料厚度与能量的关系。可以看出，W-Ni 合金的整体屏蔽性能是优于铅的，在能量低于0.5 MeV 时，2 种材料的衰减系数相差不大，随着能量的升高，W-Ni 合金的屏蔽优势越明显，这主要是由于钨合金具有更高的密度。

图3 铅和W-Ni 合金对不同能量γ 射线屏蔽性能的MCNP 模拟Fig.3 Simulation of shielding properties between lead and W-Ni alloy at different energy by γray

3.2 稀土含量对复合材料的影响

为研究稀土高分子复合材料中稀土的用量对屏蔽性能的影响，设定屏蔽体厚度为10 cm，分别模拟不同Gd2O3含量的复合材料对1 MeV 中子的屏蔽率。其中Gd2O3质量分数分别为：0，0.1%，0.5%，1%，5%，10%。模拟结果如图4 所示，给出了中子屏蔽率随Gd2O3含量的变化关系。

图4 中子屏蔽率与Gd2O3 含量的关系Fig.4 The relationship between neutron absorption rate and Gd2O3 contents

模拟结果表明，不含稀土材料时中子屏蔽率约90%，当加入0.1%的Gd2O3时，中子屏蔽效果明显升高，但并不会随着Gd2O3的用量持续升高。可以看出，当Gd2O3含量超过0.5%时，屏蔽效果变化并不明显。出现这种情况的原因可以解释为：中子的屏蔽效果取决于慢化和吸收2 个方面，而中子慢化效果主要取决于高密度聚乙烯材料的厚度，即屏蔽体的厚度（稀土由于密度大且含量较少，对厚度的影响可以忽略），本文10 cm 厚的屏蔽体决定了中子慢化的上限（即材料中热中子产额），稀土主要作用是吸收慢化后的热中子，因此当稀土的用量足以吸收掉大部分热中子时，屏蔽效果就不会随着用量的增加而继续提升了，若继续增加，屏蔽效果会因慢化材料的不足而变差。

为验证稀土对热中子的吸收能力，本文进一步模拟计算了经上述不同稀土含量的复合材料屏蔽后的热中子份额，图5 为经过不同Gd2O3含量的复合材料屏蔽后，能量在1 ev 以下的热中子所占的比重。

图5 屏蔽后热中子份额与Gd2O3 含量的关系Fig.5 The relationship between thermal neutron fraction and Gd2O3 contents

可以看出，随着Gd2O3用量的增加，热中子份额迅速降低，并趋于0。曲线走势与图4 基本相反，更加说明稀土对屏蔽性能的提升主要是靠吸收慢化后的热中子。从结果来看，极少量的Gd2O3就可以吸收大量的热中子，这与Gd 超高的热中子吸收截面是分不开的，因此在实际应用中，应基于慢化后的中子能谱选取合适的稀土用量，以达到最佳的屏蔽效果。

4 结 语

本文从舰船空间环境的角度出发，提出一种新型重金属-稀土高分子多层屏蔽材料设计思路，能够用较小的厚度达到更好的屏蔽效果。利用MCNP 模拟铅和W-Ni 合金对γ 射线的屏蔽性能，结果表明，W-Ni 合金对中高能γ 射线具有更好的屏蔽能力，且力学性能优异、无毒性，可满足特殊空间环境下的使用。同时，研究了稀土的用量对复合材料的影响。结果表明，稀土元素可以显著提升材料的屏蔽性能，但并非稀土用量越高屏蔽效果越好。稀土对屏蔽性能的提升主要依靠吸收慢化后的热中子，工程应用中应根据实际源项的中子能谱选择合适的用量。