厌氧消化与两级串联SNAD-IFAS组合工艺处理垃圾渗滤液研究

徐 晓 晨， 冯 骁， 杨 蒙， 牛 明 泽， 陈 捷， 杨 凤 林， 靳 文 尧

( 1.大连理工大学 环境学院 工业生态与环境工程教育部重点实验室， 辽宁 大连 116024；2.大连东泰有机废物处理有限公司， 辽宁 大连 116000；3.大连大学 环境与化学工程学院， 辽宁 大连 116622 )

0 引 言

SNAD工艺虽然具有经济、高效的优势，但是由于难以控制亚硝化阶段以及AnAOB增殖时间较长(10～14 d)[7]，该工艺仍未广泛应用于实际工程中.目前很多学者已经对SNAD工艺的反应机理和影响因素进行研究，但大多数停留在模拟废水阶段[8-9]，对垃圾渗滤液实际废水的研究较少.此外，目前常见的SNAD反应器类型如厌氧反应器(UASB)、SBR、CSTR等可以用来培养悬浮污泥絮体，但均存在污泥流失的现象，不易于AnAOB的富集.固定生物膜-悬浮污泥(IFAS)反应器中同时存在悬浮污泥与生物膜，利用填料作为生长载体，有效保护了AnAOB的生长环境.同时利用悬浮污泥与生物膜中具有不同传质阻力的特点，可以满足功能菌群对不同反应条件的需求，有效提高微生物的降解能力.相比于传统活性污泥法，SNAD-IFAS工艺具有生物停留时间长、处理负荷高、抗冲击负荷强等优点[10].

本次实验旨在探究厌氧消化与两级串联SNAD-IFAS组合工艺对垃圾渗滤液的处理能力；对各工艺单元的运行参数进行调控与优化；对SNAD系统内微生物群落结构进行分析，期望为该工艺处理垃圾渗滤液的实际应用提供理论基础和技术支持.

1 材料与方法

1.1 实验装置

实验装置如图1所示，由UASB与两级串联SNAD-IFAS组合而成，反应器材质均为树脂玻璃.UASB有效容积为10 L，反应器顶部设有机械搅拌装置，转速控制在10 r/min.SNAD1池与SNAD2池的有效容积均为15 L，后续分别设有容积为5 L的二沉池；内部设有长26 cm的四叶搅拌器，转速控制在30 r/min；外部覆盖水浴层，通过水浴加热使温度稳定在32 ℃；底部布有微孔曝气头，通过空气压缩机曝气，利用转子流量计调节气量；为了防止强光照射对AnAOB的生长产生抑制作用，反应器均用遮光布进行避光.

1 厌氧进水桶；2 蠕动泵；3 UASB反应器；4 搅拌器；5 厌氧出水桶；6 SNAD1池；7 pH计；8 DO仪；9 二沉池；10 SNAD2池；11 K1型填料；12 SNAD出水桶

1.2 实验用水及污泥接种

垃圾渗滤液的主要水质指标如表1所示，受季节及工厂运行效果的影响，不同批次的实验用水水质略有不同.在进水之前，实验用水均保存在4 ℃的冰箱中以防止有机物自然降解.

UASB中接种的厌氧污泥以及IFAS反应器中接种的活性污泥和微生物填料均取自大连东泰夏家河污泥处理厂.UASB、SNAD1池、SNAD2池内污泥接种比分别为30%、15%、15%，接种后反应器内污泥浓度(MLSS)分别为13 082.3、1 578.1、1 520.4 mg·L-1.SNAD1池、SNAD2池内投加K1型填料，其内径、厚度、比表面积分别为10 mm、8 mm、700～750 m2/m3.

1.3 检测项目与分析方法

表1 垃圾渗滤液水质指标

1.4 高通量测序

实验第50 d和第96 d分别取SNAD1池及SNAD2池中的活性污泥和生物膜进行高通量测序分析，分别记为s1、s2、b1、b2(第50 d 1池污泥、2池污泥、1池生物膜、2池生物膜)，S1、S2、B1、B2(第96 d 1池污泥、2池污泥、1池生物膜、2池生物膜).所有微生物样品均在8 000 r/min的条件下离心20 min，封装于10 mL离心管，贮存于-20 ℃冰箱中.微生物的16S rRNA中V3～V4基因片段(329 bp)利用338F和806R引物进行扩增.

2 结果与讨论

2.1 厌氧消化运行效果分析

厌氧消化作为前端处理工艺，主要作用是去除渗滤液中的COD，同时降低出水中的碳氮比以防止高浓度有机物对SNAD中AnAOB的活性产生抑制作用.首先通过调节进水流量，确定了UASB反应器最佳水力停留时间(HRT).实验阶段控制UASB内温度为32 ℃，pH为8.0～8.3，搅拌转速约为10 r/min，设置HRT分别为12、24、36、50 h，运行结果如图2所示.4个阶段反应器内COD去除率分别为16.7%、44.9%、45.2%、44.9%，说明HRT达到24 h后，延长HRT不会进一步提高COD去除效果.因此在后续实验中，反应器的HRT设置为24 h.在该条件下UASB内进出水氨氮浓度变化不大，说明有机氮转化为氨氮效果不明显.这是因为老龄垃圾渗滤液在填埋过程中绝大部分有机氮已经转化为氨氮，剩余的难降解有机物可生化性较差[13].在稳定运行阶段UASB内进水COD浓度为(3 680.2±203.4) mg·L-1，出水COD浓度为(2 028.3±85.6) mg·L-1；进出水氨氮、总氮浓度几乎没有变化，分别为(1 452.7±70.3) mg·L-1和(1 503.7±33.6) mg·L-1，此时出水碳氮比在1.3∶1左右.作为SNAD工艺的进水，严格控制UASB中出水的碳氮比十分关键，因为高浓度有机物会导致异养菌大量繁殖，影响AnAOB的主体地位[14].研究表明，当碳氮比为0.8时具有良好的反硝化-厌氧氨氧化协同作用；若持续高于1.6则可对AnAOB的活性产生抑制作用[15].但同样有研究发现，可生物利用的COD对SNAD系统会产生较大影响，而难降解有机物的存在不会对AnAOB的活性产生明显抑制作用[16].实验中UASB的出水绝大部分为难降解有机物，实际碳氮比远小于1.3∶1，因此完全可以满足后续SNAD工艺的进水需求.

图2 不同HRT下UASB内进出水COD浓度及去除率

2.2 SNAD-IFAS反应器启动与调控策略

SNAD-IFAS反应器共运行96 d，进水量为10 L·d-1，SNAD1池与SNAD2池的HRT均为36 h.实验过程中均以UASB出水作为SNAD反应器的进水，通过调整稀释倍数以满足进水负荷的需求.

为了提高菌群的适应能力，以低负荷的方式启动反应器，使SNAD进水氨氮和COD浓度分别为200.3 mg·L-1和281.7 mg·L-1.控制SNAD1池与SNAD2池的温度、回流比分别为32 ℃、1∶1.在两级串联SNAD-IFAS 反应体系中，SNAD1池内氨氮浓度和pH明显高于SNAD2池.为了防止SNAD1池内游离铵(FA)浓度过高对AnAOB的活性产生抑制作用，反应器内需要更多DO以完成亚硝化作用；而SNAD2池进水为SNAD1池处理后的出水，氨氮浓度较低并且含有剩余的亚硝氮，因此控制其处于低DO水平以充分进行厌氧氨氧化过程.独立调节曝气量使两池DO浓度分别为0.10～0.12 mg·L-1和0.05～0.07 mg·L-1，运行结果如图3所示.第1～5 d菌群仍处于适应期，一部分细菌未能适应渗滤液水质而被淘汰，导致SNAD1池和SNAD2池均出现出水COD浓度略高于进水的情况(图3(e)).在此期间SNAD1池的TN去除率可以达到60%以上，而SNAD2池的微生物活性明显受到抑制，出水TN甚至会高于进水(图3(d)).原因是SNAD2池内DO浓度过低，AOB等好氧菌因缺氧而进行内源呼吸致细胞死亡，同时AnAOB也因为缺乏亚硝氮无法进行厌氧氨氧化作用.为解决此问题，提高SNAD2池内DO浓度至0.1 mg/L，随即该池内TN去除率显著增加.至第7 d时SNAD1池和SNAD2池的TN去除率分别可达到64.3%和62.3%(图3(d)).

第20 d时，SNAD反应器进水氨氮和COD浓度分别提高至400.1 mg·L-1和536.3 mg·L-1.此时SNAD1池和SNAD2池的pH分别为7.98和7.73，FA浓度分别为13.2 mg·L-1和1.3 mg·L-1.调节两池DO浓度分别为0.17 mg·L-1和0.11 mg·L-1，TN去除率分别可达到61.9%和77.3%(图3(d)).第21～23 d时，进水氨氮浓度提高至534.2 mg·L-1，进水负荷提高过快导致系统崩溃，两池的TN去除率均明显下降.为了解除高浓度氨氮对微生物活性的抑制作用，逐级降低进水负荷考察反应器恢复情况.至第41 d时进水氨氮浓度降低为210.3 mg·L-1，两池的运行效果逐渐恢复，开始缓慢提高进水负荷.第48 d系统恢复稳定运行，此时进水氨氮和COD浓度分别为340.1 mg·L-1和455.7 mg·L-1，SNAD1池和SNAD2池的pH分别为7.79和7.52，DO浓度为0.10 mg·L-1和0.08 mg·L-1，TN去除率分别可达到44.9%和73.0%(图3(d)).系统经过25 d才能恢复稳定运行，分析原因主要有以下3个方面：进水负荷和pH骤然提高导致反应器内FA浓度超过35.0 mg·L-1，研究表明FA浓度超过30.0 mg·L-1时便可能对AnAOB的活性产生抑制作用[17]；垃圾渗滤液中含有复杂的重金属离子和有毒有害物质，可以破坏微生物酶结构，影响其生化功能[18]；骤然减少稀释倍数导致反应器进水中盐度达到7 000～8 000 mg·L-1，有些微生物未能及时适应高盐环境，细胞可能脱水死亡.以上影响因素中，短期FA抑制可以通过降低负荷解除，但是毒害物质和高盐环境则可能导致微生物群落结构产生不可逆的破坏.因此在处理垃圾渗滤液时，更适宜采取缓慢提高负荷的方式，使微生物充分适应水质.后续实验采取该方式运行，处理效率逐渐提高，微生物未表现出敏感性.第93～96 d时进出水TN浓度分别为602.3 mg·L-1和100.6 mg·L-1，COD浓度分别为878.1 mg·L-1和532.1 mg·L-1，两级串联SNAD-IFAS系统对氨氮、TN和COD的去除率分别达到97.8%、83.3%和39.4%(图3(a)、(d)、(e)).

2.3 SNAD-IFAS系统微生物群落结构分析

为了考察系统内微生物的群落结构，分别对SNAD1池及SNAD2池的活性污泥和生物膜在门级(Phylum)和属级(Genus)进行分析.如表2、3所示，活性污泥和生物膜均以SNAD系统中常见的Chloroflexi、Proteobacteria、Bacteroidetes作为主要优势菌种.Proteobacteria和Bacteroidetes常见于有机废水处理中，尤其Bacteroidetes可以处理一些高分子羰基化合物[19].异养反硝化菌Chloroflexi可以起到骨架支撑的作用[20].活性污泥和生物膜的门级微生物最主要区别在于Planctomycetes 的分布情况.如表3所示，与AnAOB有关的Planctomycetes只存在于生物膜上而几乎不存在于活性污泥中，其丰度分别从22.63%(b1)和16.73%(b2)提高至31.02%(B1)和36.11%(B2).说明SNAD-IFAS系统中形成的生物膜可以高效富集Planctomycetes，使其成为优势菌种.

(d) TN

(e) COD

表2 SNAD反应器活性污泥门级微生物丰度

表3 SNAD反应器生物膜门级微生物丰度

属级分析结果如图4所示，SNAD系统中常见的AOB(Nitrosomonas)与NOB(Nitrospira)主要存在于活性污泥中，AnAOB(Candidatus-Kuenenia，Candidatus-Brocadia)与DNB(Denitratisoma)则主要存在于生物膜上.这种空间分布主要是受传质阻力的影响，活性污泥中传质阻力较小，有利于好氧菌如AOB和NOB获得充足的DO和COD；而AnAOB倾向于生长在生物膜的里层，是因为较大传质阻力可以有效保护其免受外界环境的抑制作用[21].如图4(a)所示，从活性污泥角度分析，SNAD1池中的AOB在第96 d的丰度(5.91%)明显高于第50 d(1.66%)，并且两阶段NOB丰度均低于检测限(<0.01%)，说明AOB有效富集的同时NOB生长被有效控制.而SNAD2池由于以微氧的方式运行导致s2与S2中AOB丰度偏低，分别为0.21%和1.24%.该池中NOB丰度从1.60%提高至6.28%，说明NOB活性未得到有效抑制.研究表明，FA浓度在0.1～1.0 mg·L-1时开始对NOB的活性产生抑制作用，在超过6.0 mg·L-1时可以完全抑制[22].而本次实验中由于SNAD2池内氨氮浓度经常处于较低水平(10.0～20.0 mg·L-1)，pH为7.5～7.8，使得FA浓度低于1.0 mg·L-1，因此无法对NOB起到完全抑制作用.如图4(b)所示，从生物膜角度分析，SNAD1池与SNAD2池均以AnAOB作为优势菌种，第50 d时其丰度分别为21.18%和13.71%，第96 d时分别达到26.21%和30.82%，说明采用IFAS的方式有利于AnAOB生长.此外，B1与B2中DNB的丰度分别为9.11%和1.99%，这个结果表明DNB可以和AnAOB共生于生物膜.研究表明，DNB通常生长在AnAOB外部，不仅可以分解利用COD，保护AnAOB的生长环境，同时可以去除厌氧氨氧化过程产生的硝态氮，因此适当浓度的DNB有利于AnAOB的富集[23].以上结果表明，利用IFAS反应器膜泥混合的特点，可以满足功能菌群对不同生长环境的需求，使其得到高效稳定富集.

(a) 活性污泥

(b) 生物膜

由于时间原因，本实验两级串联SNAD-IFAS 工艺未能实现处理不经稀释的垃圾渗滤液厌氧出水，在以后的实验中可以通过延长SNAD-IFAS反应器的反应停留时间或者增加污泥浓度来进一步提高其进水COD和TN的浓度，实现厌氧消化与两级串联SNAD-IFAS组合工艺联用，为垃圾渗滤液的处理提供更有效的工艺方案.

3 结 论

(1)利用UASB对垃圾渗滤液进行厌氧消化.控制温度、pH、搅拌速度分别为32 ℃、8.0～8.3、10 r/min，在HRT为24 h时达到最佳去除效率，此时进出水COD浓度分别为(3 680.2±203.4) mg·L-1和(2 028.3±85.6) mg·L-1，去除率在44.9%左右，出水碳氮比在1.3∶1左右，完全可以满足后续SNAD工艺的进水需求.

(2)SNAD-IFAS反应器共运行96 d，稀释UASB出水作为系统的进水.SNAD1池与SNAD2池的pH分别为7.8～8.0、7.5～7.8，DO浓度分别为0.1～0.2 mg·L-1、0.08～0.14 mg·L-1，控制两池温度、HRT、回流比分别为32 ℃、36 h、1∶1.稳定运行阶段系统进水TN和COD浓度分别为602.3 mg·L-1和878.1 mg·L-1，去除率分别可达83.3%和39.4%.

(3)SNAD-IFAS反应器高效富集了AOB、AnAOB、DNB等功能菌群.AOB主要存在于活性污泥中，AnAOB和DNB主要存在生物膜上.SNAD1池与SNAD2池的生物膜均以AnAOB作为优势菌种，丰度分别达到26.21%和30.82%.