基于ASTEC程序对事故下碘和铯行为特性研究

胡文超，张 盼，毕金生，段 军，赵传奇,*，王政辉，依 岩

(1.生态环境部核与辐射安全中心，北京 100082;2中广核研究院有限公司，广东 深圳 518028)

核电厂发生严重事故时，大量裂变产物从堆芯释放，并从主系统迁移到安全壳，当安全壳出现泄漏时，安全壳释放的裂变产物对人类产生影响。因此，研究不同类型裂变产物在严重事故工况下的释放量、释放份额、释放位置、分布情况及存在形态等，并对影响裂变产物行为的诸多因素进行分析，可以为制定严重事故缓解措施提供参考，从而满足严重事故管理的需要[1,2]。其中放射性裂变产物碘和铯特性非常活泼，由于其放射性、高毒性和独特的化学性质而在环境影响评价和严重事故后果分析中被作为关键核素，在国际上受到广泛的关注。该研究以典型压水堆为参考，使用严重事故程序ASTEC中对核电厂冷却剂管道控制体、放射性裂变产物碘和铯源项和热工水力条件进行建模，对事故工况下碘和铯的分布、化学状态等进行研究。

1 ASTEC 程序和输运模型

1.1 ASTEC程序介绍

ASTEC程序由法国核防护与安全研究院(IRSN)与德国核设施与安全研究中心(GES)联合开发，能够模拟从核电厂始发时间到放射性向安全壳外释放的整个严重事故过程，涵盖的严重事故现象包括：回路热工水力、堆芯降级和熔化、燃料和冷却剂相互作用、熔化堆芯与混凝土相互作用、安全壳内热工水力、裂变产物及气溶胶在回路和安全壳内的输运等。该程序可用于核电厂严重事故现象研究、事故序列研究、事故源项评价、二级PSA应用和严重事故管理导则研究等。该研究的计算采用V2.0.3.2版本。该程序采用模块化设计，不同的模块化以不同严重事故现象的建模计算，主要计算模块包括：CESAR用于计算系统回路的热工水力；ICARE用于计算堆内堆芯降级和熔化；MEDICIS用于计算熔融物与混凝土相互作用；CPA用于计算安全壳热工水力；SOPHAEROS用于计算裂变产物及气溶胶的输运；ISODOP用于计算放射性同位素的衰变行为[3-6]。该研究主要应用CESAR和SOPHAEROS两个模块进行计算。

ASTEC程序一个突出的优点就是有强大的物性数据库，这样可以实现对每一种元素的行为进行模拟，而不再是对放射性裂变产物进行分组计算。并且可以详细给出裂变产物在设备内不同介质(气体、水、气溶胶、气空间表面、水表面)中的质量、形态及活度分布情况[6-9]。ASTEC程序中核素迁移行为如图1所示。

图1 ASTEC 程序核素行为示意图Fig.1 Scheme of nuclide behavior models in ASTEC code

1.2 放射性核素的输运与释放模型

ASTEC程序的SOPHAEROS模块中裂变产物考虑了六种不同的物理状态，分别是悬浮蒸汽、悬浮气溶胶、水中的核素组分、凝结在结构表面的蒸汽、结构表面沉积的气溶胶、结构表面吸附的蒸汽。裂变产物在反应堆冷却剂系统的输运模拟，是从特定温度下的气体和蒸汽的混合开始的，其输入条件是在特定的反应堆冷却剂系统几何特征下，对于假定的事故状态，连同热工水力学边界条件一同给出。源项计算需要模拟气溶胶在反应堆冷却剂系统中形成、迁移和沉积等过程。气溶胶迁移、沉积和粒径分布变化间的复杂相互作用可用分群平衡模型加以描述，这在参考文献中被称为通用动力学方程(GDE)。对该通用动力学方程的数值求解，是各种气溶胶模拟程序在求解一回路或安全壳中气溶胶输运过程的最重要步骤之一。通用动力学方程式对三维空间的解析，但在计算反应堆冷却剂系统的程序中，该通用动力学方程常被简化成一维形式(沿反应堆冷却剂系统的一维管道流)如下：

式中，自变量包括位置x(沿反应堆冷却剂系统的轴向位置)、时间t和用于描述粒径的三个变量，粒径可用dp表示，因为凝聚过程被认为是体积守恒，所以也可以使用体积v来等效表示粒径。因变量是与多个变量相关的粒径分布函数：n=n(dp；x，t)，或等效表示为n=n(v；x，j)[7]。

环路几何可以划分为有限数量的控制体，在所考虑的每个控制体和化学组分中，质量平衡常微分方程可以求解。对于悬浮的蒸汽，元素和挥发性的组分可以用下面方程求解。

式中：m1——悬浮蒸汽的质量;

mle——状态1的元素质量;

m1s——挥发性组分质量;

s1——环路中注入悬浮蒸汽质量流速，kg/s;

τf——载运流体输运率,1/s;

上标up——指上游控制体;

τcw——在墙面处，蒸汽凝结/蒸发的比率,1/s;

τs——蒸汽在墙面的吸附比率,1/s;

Jm——均匀成核的质量速率,kg/s。

2 模型的建立

该研究是以一回路冷却剂管道双端断裂为背景[48]，研究大破口(LOCA)事故下核电厂一回路管道内的放射性物质的种类、分布和迁移情况。由于冷却剂大破口事故的喷放过程太快，大概只有几十秒，难以获得稳态数据，该研究选取了大破口时的温度压力，但是以长时间泄露为背景(即人为延长喷放阶段的时间)，更加直观的研究反应堆严重事故下的主管道内关键核素的行为，冷却剂大破口事故后压力变化和事故序列如图2所示。

图2 大破口事故压力变化图Fig.2 Scheme ofpressure change in large rupture accident

针对反应堆冷却剂系统中的主管道冷段破裂，重点研究大破口事故下的喷放阶段，主管道内冷却剂的流动、喷放情况，可以更加直观和简洁的表述核电站严重事故下通过一回路破口泄露的关键核素的行为。通过ASTEC建立模型，使用其SOPHAEROS模块来模拟管道内的核素行为。SOPHAEROS是ASTEC的一个模块，专门用来模拟裂变产物和结构材料通过一回路传输的现象，它主要可以模拟事故后环境内的放射性核素(例如I、Cs、In、Ag等)的各种行为，如气溶胶聚集、沉积和再悬浮。首先取一段破口前的管道，将管道分为10个控制体，具体如图3所示，每个控制体内部近似为均匀密度、压力的流体，它们的热工参数都一致。

图3 控制体模型示意图Fig.3 Scheme ofcontrol volume model

在零时刻之前处于稳态运行，零时刻给系统加上一个扰动即可模拟主管道断裂，从而进行计算。反应堆出现大破口时，而且由于破口尺寸较大，堆芯压力下降较快，堆芯热量可以完全通过破口以蒸汽方式带走，因此一回路冷却剂温度会下降，破口会导致较高的空泡率，即使没有控制棒的插入，反应堆也可以在短期内达到次临界。当出现破口时，会形成一个降压波在一回路中传播，破口面积上的压力在每一段中下降一定数量，这样形成的压力波传到整个系统。下面给出反应堆大破口事故后短时间内一回路冷段管道内的热工参数如表1所示。

表1 冷却剂热工参数

3 模型描述及事故序列

3.1 事故进程描述

百万千万级核电厂为多环路核电厂，对整个电厂进行建模会计算过于繁杂，并且影响因素太多[10,11]。该研究主要是针对一回路冷却剂管道进行控制体分析并建立模型，利用控制体分析裂变产物源项在控制体中的输运。ASTEC程序中计算控制体内热工水力CESAR和放射性裂变产物源项的SOPHAREOS要求对控制体内的面积、体积、材料、以及源项、气体、水的流道进行详细的描述。模型中的源项通过CONNECTI进行输入，然后在控制体中进行迁移、沉积、凝聚、悬浮、吸附等过程，最终处于一种动态平衡过程中。

3.2 计算输入和热工水力响应

程序输入中STRUCTURE CALC_OPT给出了计算模块为CESAR和SOPHAREOS耦合分析，STRUCTURE SEQUENCE 确定了分析中的事故序列，STRUCTURE EVENT 中定义了在事故序列中的事件，STRUCTURE VISU 定义了在计算中显示的一些关键变量，如控制体压力、温度、裂变产物和气溶胶分布等；STRUCTURE CONNECTI 定义了在事故序列中由于主系统泄露或燃料棒破裂向主回路中注入的一些物质，来自堆芯及主回路的源包括蒸汽、水、氢气、裂变产物(I、Cs、Ru、Kr、Ar等)、气溶胶[12]。ASTEC程序对事故进行瞬态分析之前，先经过稳态计算，各参数基本稳定后，从零时刻开始，事故开始发生，程序进行瞬态计算，事故进程如表2所示。

表2 主要事故进程

4 结果分析

事故进程开始后，从表2可知在0秒开始控制体10出现破口，在10秒时热源壁面温度变为450 ℃，151秒开始有裂变产物I和Cs进入控制体1，出现同时载体蒸汽的温度变为300 ℃，并持续到事故进程结束。图4为从151 s开始裂变产物I和Cs进入控制体的质量变化图，由于I和Cs具有非常活跃的化学性质，因此在事故进程中会形成不同种类的I和Cs化合物。

图4 入口控制体I和Cs累积注入量Fig.4 Cumulated inlet mass of I and Cs of inlet control volume

文中首先研究了在入口控制体和出口控制体(破口处)内Cs的滞留量和总量，如图5所示。

图5 进出口控制体Cs滞留量和总量Fig.5 Cs retention and total mass of inlet and outlet control volume

图5中曲线1是入口处控制体内Cs的滞留量；曲线2是入口控制体中Cs的总质量，曲线3是出口处控制体内Cs的滞留量，曲线4是出口处控制体内Cs的总质量。该研究设置了系统达到稳态的时间，即从151 s后开始输出数据。由图5可以得出，出口处的Cs的滞留量质量大于进口处的，Cs在管道内滞留量随着事故进程不断增多，同时随着入口处不断的注入Cs，管道内总的Cs也在逐渐增加。通过ASTEC的SOPHAEROS模块分析发现Cs主要是以Cs2(OH)2、Cs2I2、Cs、Cs2、CsO、CsH的形态存在。图6和图7给出Cs的冷凝相和气相中主要化合物的存在形态(量较小的在图中忽略)，同时表3给出了破口处气相中Cs和I的不同化合物质量。

图6 Cs元素在冷凝相中的量Fig.6 Cs element amount in condense phase

图7 Cs元素在气相中的质量量Fig.7 Cs element amount in gasphase

图8 进出口控制体I的滞留量和总量Fig.8 I retention and total mass of inlet and outlet control volume

表3 气相中I和Cs的化合物含量Table 3 Compound mass of I and Cs in gaseous phase

由表3和图6、7可以看出，Cs主要由Cs2(OH)2、Cs2I2这两种化合物的形态存在，且Cs的化合物大部分都在管道内沉积下来了，其余的以气态形式存在，形成气溶胶和悬浮态的Cs的化合物极少。因此，放射性Cs主要以气体形态出现，容易扩散转移到反应堆的安全壳内，在发生严重事故后应对气态的Cs的放射性进行关注。同时，对碘的质量、分布特性以及存在的形态进行了计算分析，得到下碘在进出口控制体内的质量，具体如图8所示。

图8中曲线1是入口控制体处I的滞留量，曲线2是入口控制体I的总量；曲线3为出口控制体I的滞留量，曲线4为出口控制体I的总量，图4可知，由于总的I注入量比Cs的注入量小，所以总的I质量要小于Cs的质量。由表3可知，碘主要以Cs2I2、I、CsI、HI等化合物的形式存在。其中Cs2I2占绝大部分，通过计算得知碘的存在形态可以参考上图6和图7变化曲线，即碘在管道内以两种形态存在，一种存在形式为冷凝相，另一部分存在形态为气相，气溶胶相和悬浮相的碘极少，所以碘也是极易扩散到安全壳内的放射性核素。除了计算I、Cs这两种元素之外，也研究了Kr的分布，Kr在不同控制体中存在形态比较单一，因此在事故工况下产生的影响相对于I和Cs来说比较小，同时去除的方法也比较简单，因此，在事故后应当首先考虑I、Cs的作用，其他放射性元素的影响可以暂时忽略。

反应堆一回路发生破口后，导致冷却剂丧失，在后续会出现放射性裂变产物的释放，在该过程中由于I和Cs的特殊性质，释放最多的放射性物质是I、Cs，I、Cs及其化合物是造成事故后安全壳放射性污染的主要因素，通过ASTEC程序对I和Cs在一回路中的迁移和分布进行了研究，通过研究得知I和Cs在一回路中中存在形态为冷凝相和气相，气溶胶相和其他相非常少；同时气相中的I和Cs以多种化合物存在，这样当发生破口时，I和Cs 会大量释放到安全壳中，并以各种化合物存在于安全壳，由于I和Cs化学性质活泼，会发生传质反应、化学反应和辐射分解反应，导致I和Cs在安全壳中的分布更加复杂，对后续安全壳中I和Cs的去除产生非常不利影响，因此通过研究，后续可对安全壳中I和Cs的复杂分布研究提供支持。