基于温度冲击的冷冻靶氘氘冰层结晶生长行为研究

陶朝友，杨 洪，代 飞，林 伟，王 凯

(中国工程物理研究院 激光聚变研究中心，四川 绵阳 621900)

人类对能源的巨大需求导致大量化石燃料的消耗以及碳排放，这对人类的可持续发展造成了严重影响，可控聚变能因其得天独厚的优势被认为是最具潜力的新型能源。随着惯性约束聚变(ICF)研究的持续推进，设计、制备出满足聚变物理实验要求的氘氘(D2)、氘氚(DT)等冷冻靶成为研究热点。目前冷冻靶均化实验的目的是在靶球内表面铺覆厚度约为60 μm的DT或D2燃料冰层。冰层被由激光转换而来的X射线球形向心聚爆压缩来达到聚变所需的最终温度和密度。为获得大量的聚变能量，其中的一个要求是燃料冰层须足够平滑且厚度均匀，使得不会引起瑞利-泰勒不稳定性扰乱向心聚爆。ICF靶球中形成平滑的固体燃料冰层的传统方法是β-均化[1]。在该过程中，T的β衰变对DT燃料形成局部体加热，导致内部燃料表面的DT从温度高的区域升华至温度低的区域[2]。在燃料冰层的结晶生长过程中需严格控制温度来调控燃料的单晶生长，可大幅避免冰层中的晶界、晶面等缺陷的形成。由于靶球有限的空间、小的长度尺寸(～1 mm)、极低的温度(<20 K)、远低于大气的压力(～20 kPa)以及严苛的纯度要求(非氢物质含量<205 ppm)，通过外部引入籽晶到球壳中显然不切实际[3]。所以，这也要求籽晶必须原位产生。原位产生籽晶首先要快速冷却液氢在球壳中形成多晶燃料冰，然后缓慢升温融化多晶冰层，直至其中只有1个单晶(～10-3mm3)存在，此单晶随后用于形成固体氢晶体[4]。

冷冻靶包含了1个悬挂于空心铝套筒(有薄的金插层)的聚合物靶丸。铝套筒的上下两端通过接触连有热沉的硅臂以保持恒定的温度。柱腔中充有100 Pa左右的H2/He。靶球与1根直径约为20 μm的充气管相连。此管能使球壳内部充满液氢，但此管通道太过狭窄无法引入固体籽晶。更为困难的是，由于靶丸被常温屏、低温屏以及黑腔所笼罩，普通材料的表征技术如电子扫描电镜、电子透射电镜、X射线衍射仪等都无法用于冰层的表征。目前，能用于靶丸内冰层形貌表征的方法主要有两种：背光阴影成像与X射线相衬成像，相比于X射线相衬成像，背光阴影成像具有快速成像、无电离辐射、设备简单等优点[5]，非常适合于靶丸内氢燃料的结晶生长研究。而且，用背光阴影成像来表征在球壳中形成的均匀单晶冰层时，会形成1个均匀的亮环[6]。劳伦斯·利弗摩尔致力于冷冻靶的研制，并对DT冰层的结晶生长行为进行了系统研究。彭述明课题组[7]研究了玻璃微球内D2的结晶行为，并结合晶体生长动力学理论，建立了D2晶体的两种单晶生长模型。但他们所用的籽晶生成方法繁琐耗时，且由于籽晶尺寸过小，使得籽晶的形成位置均有一定的不确定性。而且缺乏对初始状态籽晶形成的有效控制和理解。所以，开发一种新型、便捷的籽晶控制方法以及实现高质量的D2冰晶体生长显得尤为迫切。

本文通过控制传热柱腔上下两端的温度，开发新的籽晶形成以及晶体生长技术。并采用背光阴影成像技术在线追踪D2的液化、结晶、生长过程。开展温度控制过程对晶体生长行为的影响规律研究。并应用结晶生长的理论模型分析D2冰层结晶生长行为。

1 研究方法

本文所用D2冷冻靶均化实验系统示意图示于图1。该装置主要包括充气系统、低温制冷以及冰层在线表征(背光阴影成像)系统。柱腔靶室内采用直径为20 μm充气管将辉光放电聚合物(GDP)微球置于中心，靶丸直径为1 mm、壁厚为3 μm，靶丸内表面粗糙度小于10 nm，靶球内D2压力为23.6 kPa，柱腔内传热介质He的压力为100 Pa(20 K)。背光成像单元由波长为620 nm红光LED、微镜头、长焦距CCD 和图像采集卡组成，LED光经准直后穿过光学窗口进入靶室，采用透射方式在CCD上成像，最后由图像采集卡采集并显示在计算机上进行分析处理，冷冻靶图像分辨率为1 μm[6]。由Gifford-Mcmahon(G-M)制冷机提供的冷量将充气管及靶丸内的D2气体转变为液体或固体，D2的相变过程由背光表征系统在线记录。当黑腔的温度降至19.0 K时，充气管和靶丸内的D2迅速变成液体，18.7 K左右D2液化完成，靶丸内的液面高度将趋于稳定，由于重力及液D2表面张力的作用，靶球中液D2的分布呈现出底部多、顶部少的状态，形成弯月形亮线。柱腔上下端的温度由加热器和温度传感器来控制。

图1 D2冷冻靶均化实验系统示意图Fig.1 Schematic illustration of experimental system for D2 ice layer of cryogenic target

实验过程中，靶室内的温度无法直接测量得到，采用数值模拟方法是间接获得柱腔温度与靶丸表面温度较好的方法[8-10]。故本文采用数值模拟方法计算柱腔温度与靶丸表面温度分布(图2)。由于柱腔开有表征孔，外界红外光可穿透表征孔辐照靶丸，从而造成靶丸表面温度分布的不均匀性，表征孔与柱腔的温差约为0.046 K(图2a)，反映到靶丸上的温度不均匀性为8 mK(图2b)。图2c为腔室内氦气流的速度分布情况，其中有2个氦气流对流单元。

2 结果与讨论

2.1 籽晶形成及冰层生长控制技术

根据已报道的结果，在DT冰层生长过程中，由于T具有β衰变，对冰层产生体加热效应，在缓慢回温融化多晶的过程中，籽晶的形成位置一般都是在球的顶部[2]。但在D2冰层生长过程(图3，t0代表起始时刻)中的情况却截然不同。首先当温度降至20 K时，在腔体内充入约100 Pa的He作为制冷介质，然后通过充气管充入约23.6 kPa的D2至靶丸中，再以0.4 K/min速率快速将温度降至18.0 K。当温度达到约18.7 K时，气态D2迅速液化，由于重力的影响，液D2在靶丸底部聚集，通过背光阴影成像在线观察发现靶丸内有月牙形亮线。而当温度继续降低时，月牙形亮线的高度逐渐增大。随着温度降至18.0 K，液D2迅速固化，形成杂乱无章的多晶(图3c)，这种冰层无法满足点火的要求。待冰层停止生长后，保持传热腔上端温度不变，以0.4 K/min速率逐渐升高下端温度至19.0 K，当冰层逐渐开始融化时，以阶梯式升温(每次升温0.01 K)来控制冰层融化速度。此时，采用数值模拟的方法计算冷冻靶腔室、靶丸温度场分布以及氦气流速度场分布(图4)。当将上下控温点温度分别控制在18.0 K和19.0 K时，从图4a可知，冷冻靶柱腔上端温度较下端低约0.1 K。图4b显示，靶丸北极温度最低，约为18.526 K，下端温度最高，约为18.550 K，靶球上的最大温差为0.024 K。虽然冷冻靶内并未用支撑膜将腔室隔离，但腔室内的氦气流却存在2个对流单元(图4c)。由于始终保持着冷冻靶上端温度低的缘故，靶丸北部周围的氦气较其他位置处密集，这也保证了有更多冷量通过氦气传递给靶丸北部。

a——柱腔温度分布；b——靶丸温度分布；c——腔室内氦气流速度分布图2 冷冻靶上下两端均控温18.5 K时的物理场模拟 Fig.2 Physical field simulation of cryogenic target with top temperature and bottom temperature of chamber controlled at 18.5 K

降温速率控制为0.4 K/min图3 D2燃料籽晶控制与冰层生长过程Fig.3 Control of seed crystal and crystal growth of D2 ice

a——柱腔温度分布；b——靶丸温度分布；c——腔室内氦气流速度分布图4 冷冻靶上下两端控温分别为18.0 K和19.0 K时的物理场模拟Fig.4 Physics fields of cryogenic target with top temperature and bottom temperature controlled as 18.0 K and 19.0 K, respectively

降温速率首先控制为0.4 K/min，待冰层开始生长时，变更为0.1 K/min图5 变降温速率下的D2燃料籽晶控制与冰层生长过程Fig.5 Control of seed crystal and crystal growth of D2 ice with variable cooling rates

虽然始终保持靶丸处于上冷下热的状态，但靶丸上部冰层始终要先于靶丸底部冰层融化(图3)。其原因可能是液态D2受重力因素影响而沉积在靶丸底部，形成冰层时，底部冰层较上部冰层厚，导致底部冰层所蓄的冷量很多，而所施加在靶球南部的温度并不能抵消靶球底部的冷量。鉴于此，采用3种方法对籽晶形成以及冰层生长进行控制。方法1，当发现有一定体积的冰残留时(图3d)，以0.4 K/min速率进行降温，此时，会发现残留冰层迅速扩散、生长(图3e箭头所示)。由于有多块冰层残留，冰层的生长逐渐趋向多晶化(图3f)。方法2，当背光阴影成像中观测到只有少量冰层存在时，以0.4 K/min速率进行降温，当发现有冰层生长时，迅速将降温速率调至0.1 K/min以降低冰层生长的速度(图5)。但发现冰层的生长速度仍较快，到后期仍会出现晶体生长不可控的情况。方法3，当靶丸内层有少量冰层存在时，在方法2的基础上，施以温度冲击来调控晶体生长的速度，即当冰层生长速度过快时将温度调高，冰层停止生长时将温度略降低(图5)。通过控制降温速率以及施加温度冲击，可控制冰层以极缓慢的速度生长、消融，实现高质量冰层的可控生长。

降温速率控制为0.1 K/min图6 小降温速率下的D2燃料籽晶控制与冰层生长过程 Fig.6 Control of seed crystal of D2 and crystal growth of ice layer with small cooling rate

在籽晶控制的基础上，对比了冰层可控生长的方法，靶丸内冰层形貌如图3f、图5f、图6f所示。实验中，当只剩下部分残留燃料冰时，靶丸内D2燃料的生长速率的调控是通过控制柱腔的降温速率实现的。柱腔控温速率分别为0.4 K/min和0.1 K/min，相应的靶丸内冰层形貌如图3f、图5f所示。实验结果表明：当籽晶形成后，减小柱腔上的降温速率可显著改善D2冰层的品质，缺陷数量大幅减少。图3显示，在降温速率为0.4 K/min时，D2晶体出现了大量的缺陷；由图6b、c可知，当D2晶体开始扩散生长时，降低柱腔的降温速率(0.1 K/min)，形成的D2晶体缺陷逐渐减少，且缺陷由杂乱无章趋于有序化；降温速率为0.1 K/min时，在晶体生长过程中施以温度冲击，D2冰层较均匀地铺覆于靶球壳内表面，其中形成的缺陷会更少。图6c中，从A处逐渐长出1个环状结晶带；结晶带先沿远离籽晶的方向缓慢生长，然后形成闭合的结晶环，如图6e所示；闭合的结晶环再向左上方扩展结晶生长，如图6c、d、e所示。而在D2冰生长过程中施以温度冲击的条件下，冰层缓慢生长，且留下极少量的缺陷(图6f)。因此，在温度冲击和降温速率的调控下，通过详细记录D2冰的结晶生长过程，为生长出高质量的D2冰层积累了经验。

2.2 均匀单晶D2冰的形成

降温速率控制为0.1 K/min图7 温度冲击下的D2燃料籽晶控制与冰层生长过程 Fig.7 Control of seed crystal and crystal growth of D2 ice with temperature shock

在第3种籽晶与冰层生长控制技术的基础上，进一步开展了冰层生长过程中温度冲击对冰层生长方向及过程影响的研究(图7)。并将降温速率控制与温度冲击相结合，得到高质量的D2单晶冰层铺覆于整个球壳内部，最终在背光阴影成像测试技术下显现出连续、光滑的亮环(图7i)。如图7所示，首先快速降温形成各相异性的多晶冰层，可看出，其中存在大量的晶界，然后保持上下一定的温度梯度进行升温，可控地融冰直至籽晶形成，然后开始保持一定的温度梯度进行降温，在降温过程中，发现冰层在球壳左右两侧均开始生长，但方向各异(图7c)，如果继续让冰层按此趋势进行生长，势必无法形成高质量的单晶冰层。鉴于此，施以一定升温的温度冲击对冰层再次进行消融，然后开始施以降温的温度冲击，经过多次升降温的温度冲击，最终调整了晶体生长方向，从而形成连续的晶带(图7e)，晶带向上下两侧继续生长，最终形成较为均匀的冰层(图7f)。但此时还几乎无法看到亮线，随着时间的推移，除球壳左边一小部分亮线没有显现出来，其余部分均出现极为光滑、连续的亮线；随着冰层的继续生长，最终形成了高质量的单晶冰层，在背光阴影成像在线观测下，可看到与球壳轮廓同心的亮环(图7i)。

通过分析图7i中亮环的位置可得到D2冰层均匀度、厚度、内表面粗糙度等参数：通过边缘检测器柯西算子得到靶丸的外边缘轮廓，然后通过最小二乘法拟合出靶丸外轮廓的圆心位置(图8)；以圆心为原点，将原始的背光阴影成像图片在极坐标中展开[6]，如图9所示。

图8 通过边缘检测拟合圆心Fig.8 Image after edge detection and fitted center

图9 背光阴影图像在极坐标系中的展开Fig.9 Image unwrapped in polar coordinate

图10 背光阴影图像中亮环位置随角度的变化Fig.10 Angular variation in bright ring position around target in backlit shadow image

图10为高斯函数拟合得到的亮环位置随圆周角度的变化曲线。燃料冰层的内表面粗糙度通过对其进行傅里叶变换后计算得到[6]。冰层的均匀度Ds可通过式(1)计算。

(1)

其中，d(θ)为冰层厚度随圆周角度的变化函数，可通过分析亮环位置得到。

D2冰层的功率谱示于图11。根据图11的亮环位置曲线以及D2冰层的折射率(1.15)，计算得到D2冰层的平均厚度为40.35 μm。在图11所示的冰层一维模数-功率谱曲线中，模数1的值为4.51 μm，代表靶丸和冰层的不同心度；模数2～100对应的均方根粗糙度为2.15 μm。通过式(1)计算出D2冰层的均匀度为85.2%，冰层的不均匀度主要是由模数-功率谱曲线中模数为1的分量引起的[6]。结果表明：将温度梯度、降温速率与温度冲击相结合不仅能有效改善冷冻靶中D2冰层的均匀性，而且可减少D2冰层的缺陷。本课题组曾分别通过台阶式缓慢降温[5]和匀速缓慢降温[6]制备了相对均匀的燃料冰层，其中缓慢降温策略得到了均匀性为80.2%、内表面粗糙度为2.26 μm的D2冰层，这些方法由于没有籽晶控制这一环节，在生长过程中易出现多晶生长现象，且不具备好的重复性。相比于已报道的结果，本文开发的温度冲击方法，可实现籽晶的控制、冰层生长方向和速率的有效调控，可高重复性地制备更高品质的D2冰层。

图11 D2冰层的功率谱Fig.11 Fourier power spectrum of D2 ice layer

2.3 晶体生长机理分析

通过实验可发现，通过减小降温速率不仅可大幅改善D2冰层的品质，而且可减少缺陷数量；且缺陷也由不规则逐渐趋于规则的类型转变[7]。液D2在靶丸内的结晶生长过程可分为两步：首先出现的是以籽晶为基础，向远离籽晶方向的两端生长形成环带晶体，随后以环带晶体向两边扩展。

美国NIF[2]和国内彭述明课题组[8]均报道了燃料冰层以多种模式在靶球内生长：以籽晶为中心涟漪扩散；闭合的环带晶体向两侧扩展方式结晶。这些生长方式会随机出现，目前尚不明确是籽晶尺寸、取向还是靶中的温度分布引起的[2]。布拉维法则表明，晶体晶面的面网密度越大，晶体的生长速率越慢；而居里-吴里夫原理表面晶体晶面的生长速度与晶面的表面能呈正比[11]。现有文献指出，当温度高于4 K时，D2晶体的结构主要是密排六方晶体(hcp)[12]，其(0001)面属于密排面，具有较大的面网密度以及小的比表面能的特点。基于上述晶体生长理论可推断：在理想状态下，D2晶体的棱柱面属于优先生长晶面，并可能存在2种理想单晶生长模型。模型1：hcp晶体c轴与基底面法线方向同轴(图12a)，图7中的晶体生长属于该模式；模型2：hcp晶体c轴与基底面法线方向垂直(图12b)[7]，图5、6中的晶体生长属于该模式。

a——基面与充气管平行；b——基面与充气管成约30°角图12 hcp晶胞的晶体取向Fig.12 Crystal orientation of hcp unit cell

彭述明课题组[8]的实验结果表明，他们实验中的单晶生长总是以模型1开始的，并会在模型1结晶的基础上发生模型2的二次结晶行为，使得晶体生长过程中晶界缺陷的形成概率大幅提高。但本文中，通过采用上冷下热的籽晶控制方法，控制了籽晶的晶面取向，从而使靶丸内液D2完全以模型1或模型2结晶生长，大幅降低了晶体晶界缺陷的形成概率。但当靶球内液D2耗尽时，晶体扩展、生长将会停止。

3 结论

本文开展了降温速率和温度冲击对黑腔中靶丸内D2的结晶生长行为和D2冰层品质的影响研究；将实验现象与晶体生长动力学理论相结合，系统分析了D2结晶生长行为。结果表明，通过温度控制以及温度冲击的施加能可控地形成籽晶，并在籽晶的控制技术基础上，实现了高质量冰层的可控扩散生长。将低的降温速率和温度冲击相结合，显著改善了D2冰的结晶质量，大幅减少缺陷形成。最终在GDP靶丸中制备了相对均匀的D2冰层。分析背光阴影图像中亮环得到，D2冰层均匀度为85.2%、厚度为40.35 μm、内表面粗糙度为2.15 μm。在此基础上，还需进一步降低控温速率，并结合红外激光均化技术，对已有的高质量冰层进行均化分层，得到粗糙度、均匀性满足物理实验要求的高质量燃料冰层。