660MW燃煤机组瞬态过程NOx生成及脱除特性

范江，张双平,2，孟宇，陈伟雄*，严俊杰

660MW燃煤机组瞬态过程NO生成及脱除特性

范江1，张双平1,2，孟宇1，陈伟雄1*，严俊杰1

（1．西安交通大学能源与动力工程学院，陕西省 西安市 710049；2．大唐西北电力试验研究院，陕西省 西安市 710021）

燃煤机组为完成电网负荷调峰任务，锅炉负荷长期频繁波动，对氮氧化物的生成及脱除效果有显著影响。以某660MW燃煤机组瞬态过程氮氧化物的生成及脱除特性为研究目标，建立了机组瞬态过程氮氧化物生成预测模型，开展了变负荷过程中氮氧化物生成预测研究。针对燃煤机组变负荷过程燃烧器切换的特点，发现新增燃烧器的负荷点越高时，越能有效避免氮氧化物的生成值增大。另外，分析了选择性催化还原(selective catalytic reduction，SCR)动态特性，分别研究了SCR入口氮氧化物浓度、喷氨浓度、烟气流速和反应温度等阶跃变化对氮氧化物脱除的动态特性影响，为后续瞬态过程喷氨优化控制逻辑提供参考。

燃煤机组；NO生成预测；选择性催化还原(SCR)脱硝；瞬态过程

0 引言

为了控制燃煤机组中烟气污染物的排放，有专家提出了火电厂“厂界环保岛”的治理思想[1]。氮氧化物(NO)是燃煤发电中重点控制的排放污染物之一。2011年国家环保部和国家质量监督总局联合对《火电厂大气污染物排放标准》进行重新修订，要求燃煤机组氮氧化物排放值控制在100 mg/m3(以NO2计)以内[2]。而超净排放相关规定中，要求氮氧化物排放值控制在50mg/m3以内。燃煤机组为能够保证NO排放值达到规定的排放标准，通常采取多种途径降低氮氧化物排放值，一般主要从氮氧化物的生成及脱除2方面降低氮氧化物的排放值[3]。另外，燃煤机组需承担电网负荷调峰任务，故处于负荷频繁波动的运行状态[4-8]。而NO的生成及脱除与燃煤机组运行工况密切相关，因此研究负荷波动对NO生成及脱除的影响成为一个新的研究课题。

Zhou等[9]结合人工神经网络和遗传算法，对一台600MW锅炉的燃烧参数和NO排放进行分析，利用遗传算法优化研究了低氮燃烧的燃烧参数，并且采用人工神经网络方法研究了四角切圆煤粉燃烧锅炉NO排放特性，同时对燃烧控制参数进行了优化。Tronci等[10]通过对4.8MW的循环流化床锅炉的运行数据进行人工神经网络模型分析，研究了锅炉负荷、燃料量、空气量及燃尽风率对污染物排放的影响。Tan等[11]通过极端学习机方法分析研究了700MW煤粉燃烧锅炉操作参数与NO排放之间的关系，通过对比锅炉运行数据发现研究结果具有较高的准确性。在NO脱除方面，因选择性催化还原(selective catalytic reduction，SCR)系统氨法脱硝[11]具有高脱除效率而被燃煤机组广泛采用。燃煤机组烟气中NO脱除处理时，NH3通过反应器前面的喷氨格栅均匀混入烟气中，与烟气均匀混合之后，在SCR装置中选择性催化还原烟气中的NO以减少NO排放。雷志刚等[12]采用CFD软件模拟SCR催化剂通道形状对NO转化率的影响，该模拟采用三维模型模拟。比较了开口形状为矩形、正方形、三角形和圆形催化剂的脱氮性能以及作为填充床和堇青石结构的载体。SCR脱硝模型方面，Svachula等[13]通过实验研究不同催化剂成分下各反应物组分及反应工况(温度、空速)等参数对脱硝性能的影响，认为NO的非均相还原和转化机制可以通过Eley-Rideal机理来描述。

本文对某660MW燃煤机组瞬态过程NO生成特性及脱除过程的动态特性进行了研究。建立了瞬态过程NO生成的人工神经网络预测模型，针对燃煤机组变负荷过程燃烧器切换的特点，对变负荷过程中燃烧器切换负荷点进行了优化，最后对SCR脱硝的动态特性进行了研究。

1 NOx生成及SCR脱硝原理与模型

1.1 NOx生成机理及SCR脱硝原理

燃煤机组煤粉燃烧过程包括一系列复杂的物理化学过程，燃烧产生的氮氧化物主要指NO和NO2，除此之外还有少量的N2O。根据氮的来源和形成途径，煤粉燃烧产生的NO可分为热力型、燃料型和快速型3类。

热力型NO主要由空气中N2的N≡N键在 高温下被破坏然后被氧化，可通过Zeldovich[14]机理表示热力型NO形成的化学反应，反应式 如下：

快速型NO主要在富燃料条件下发生。燃料型NO主要通过氧化煤中的含氮化合物而形成，在煤粉燃烧过程中产生。3种氮氧化物中，热力型NO占氮氧化物总生成量的15%~20%，快速型NO占0~5%，燃料型NO占75%~80%[15]。因此，对燃煤机组NO生成特性的研究，可主要集中在热力型NO和燃料型NO部分。

SCR脱硝由于其高脱硝效率而广泛用于燃煤机组装置。NH3被注入位于锅炉尾部的SCR装置中，在催化剂的催化作用和一定的温度下将烟气中的NO还原为N2和H2O，以此减少炉内NO的产生。上述SCR反应过程发生的化学反应为

1.2 NOx生成预测模型及验证

由于煤粉燃烧及NO生成过程时间尺度(秒级)远小于瞬态过程(分钟级)，因此可通过准稳态过程模拟燃烧瞬态过程。人工神经网络作为一种基于原始数据的智能分析模型[16]，通过在输入和输出参数之间构建中间隐含层来建立模型，每层由大量节点组成，层与层之间的每2个节点通过表示该连接信号的传递函数连接，后一层的节点由前一层的传递函数加权得到，最后通过输出层得到计算的物理量结果。人工神经网络结构如图1所示。

本文通过神经网络模型建立锅炉燃烧输入参量与输出参量之间的函数关系，通过瞬态过程锅炉燃烧的各输入参数变化，预测瞬态过程的NO生成值。网络输入参数输入燃烧所需要的各个参量，主要包括各燃烧器给煤量、一次风风量、二次风风量和燃尽风风量。选取3层神经网络进行模拟计算，一共18个输入节点，对应锅炉燃烧相关的18个输入参量，中间隐含层优化后取值为30，输出层则只包含NO生成值。NO生成预测模型如图2所示。

本文对某660MW燃煤机组锅炉NO生成的相关运行数据连续50h进行采集分析(每分钟采集1次)，将各燃烧器输入的给煤量、一次风风量、二次风风量和燃尽风风量作为模型的输入参数，同时将各时刻点对应测量的NO浓度作为输出参量进行模型训练，为保证训练模型的准确性，本文选取前85%的采集数据进行模型训练，后续15%的数据用于模型校验，计算结果如图3(a)所示。

可以发现，训练网络整体比较可靠，训练部分和校验部分均具有较高的跟随性和准确性，同时瞬态过程中NO生成预测趋势与采集值趋势相符。对采集的离散值进行具体误差分析，如图3(b)所示，训练部分数据误差不超过10%，校验部分误差在-13%~14%，具有较高的准确性。

1.3 SCR脱除模型及验证

Tronconi等人[17]建立了SCR的动态模型，认为NO–NH3选择性催化还原反应主要由4个部分组成。

第1部分主要为SCR通道中的NH3吸附于SCR催化剂层表面，该过程存在吸附–解附物理反应，其中SCR通道表面的氨的吸附率可通过式(8)表示：

第2部分主要为SCR催化剂表面与已吸附的NH3所发生的反应。SCR表面已吸附NH3能够发生解附、自身氧化反应和NO的还原反应，吸附在SCR通道表面的氨的吸附率可通过式(9)表示：

第3部分主要为SCR通道内部NH3所发生的反应，其中主要包括SCR通道内NH3自身沿通道内的浓度梯度扩散作用，以及SCR通道内部NH3和SCR催化剂表面之间发生的吸附-解附反应，针对SCR通道内部NH3浓度，可以建立物料守恒方程：

第4部分主要为SCR通道内部NO所发生的反应，其中主要包括SCR通道内NH3自身沿通道内的浓度梯度扩散作用，以及SCR通道内部NO发生的选择性催化还原反应。针对SCR通道内部NO浓度，可以建立物料守恒方程：

式中NO为催化剂SCR通道内部NO浓度，mol·m-3。

为验证上述脱硝模型的准确性，将其与文献[18]中实验数据进行对比验证，对文献中实验工况条件下NO、NH3浓度进行计算，计算结果如图4所示。可以发现实验SCR系统中NO脱除模型瞬态响应跟随性较好，趋势与实验测量趋势相符。

图4 实验尺度SCR瞬态响应验证

采用上述NO脱除模型对该660 MW燃煤机组SCR装置脱硝特性进行计算，NO排放值如图5所示。可知本文模型计算结果对实际测量结果具有较好的跟随性，计算结果精确度较高。

2 负荷波动瞬态过程燃烧器切换优化

2.1 机组负荷与燃烧器投运层数关系

在锅炉的4种典型工况下，研究该燃煤机组锅炉NO生成及脱除特性。4种典型工况下锅炉的相关参数如表1所示。

表1 锅炉各典型工况下机组参数

燃煤机组为保证稳燃以及低氮燃烧要求，燃烧器投运层数需随负荷波动进行相应的调整。故当锅炉处于BMCR工况时，锅炉燃烧设备投运5层燃烧器。在本文的研究中，锅炉设置6层燃烧器，BMCR工况下投运燃烧器需将底层燃烧器备用，平时投入上面5层燃烧器。研究对象锅炉自下而上燃烧器层分别命名为A层、B层、C层、D层、E层、F层，配备5层燃尽(SOFA)风，从下至上分别命名为SOFA-I层、SOFA-II层、SOFA-III层、SOFA-IV层、SOFA-V层，每层燃烧器配备一层SOFA风，与5层燃烧器同时投运。当锅炉炉膛负荷变动时，投运燃烧器层数随锅炉负荷发生变化。

锅炉BMCR和THA工况下，投运5层燃烧器，即B层、C层、D层、E层和F层燃烧器，SOFA风投运层为SOFA-I层、SOFA-II层、SOFA-III层、SOFA-IV层和SOFA-V层。

锅炉75%BMCR工况下，投运4层燃烧器，即C层、D层、E层和F层燃烧器，SOFA风投运层为SOFA-I层、SOFA-II层、SOFA-III层和SOFA-IV层。

锅炉50%BMCR工况下，投运3层燃烧器，即D层、E层和F层燃烧器，SOFA风投运层为SOFA-I层、SOFA-II层和SOFA-III层。

NO生成值同燃煤机组负荷密切相关，就燃煤机组瞬态过程而言，其负荷指令具有连续性，燃煤机组不同负荷下其燃烧器投运具有对应的层数，不同燃烧器投运层数对应的负荷区间如图6所示。

2.2 燃烧器切换优化

通过分析升负荷运行数据发现，450MW后，燃烧器投运层数从4层切换为5层运行。新增燃烧器切换前后，通过对燃烧输入参量进行分析发现，输入前后负荷连续变化，二次风和SOFA风连续变化，但一次风风量呈现阶跃变化特性，如图7所示。主要原因在于燃煤机组新增燃烧器后各燃烧器燃烧负荷相同，给煤量相等，如图8所示。为满足煤粉输运条件，一次风风门开度基本不变，因此导致一次风风量阶跃增大，进而总风量阶跃增大。然而，总风量增大后导致锅炉燃烧产生的热力型NO增多，因此，燃烧器投运前后NO会呈现阶跃变化的特性。

通过对变负荷过程燃烧器切换前后NO呈现阶跃变化特性的原因进行分析，发现主要是由新增燃烧器一次风阶跃变化导致的。燃烧器作为一种燃烧设备，各层燃烧器对应负荷区间如图6所示。4层燃烧器能够满足燃煤机组45%~80%负荷率(270~480 MW)区间，5层燃烧器能够满足燃煤机组60%~100%负荷率(360~600 MW)区间运行。因此，其交叉区域60%~80%负荷率(360~480MW)区间能够同时满足4、5层燃烧器运行。合理利用该交叉区域，避免在该区域出现一次风阶跃增加，能够有效减小NO生成值。

因此分别对满足4层到5层燃烧器的各负荷点(360、400、450和480 MW)增加燃烧器层数，通过已建立的神经网络模型进行计算，发现当新增燃烧器负荷点越高时，越能避免NO生成值的增大，如图9所示。在升负荷过程中，燃煤机组通常在450 MW(75%BMCR)负荷率点由4层燃烧器切换为5层燃烧器运行，当切换负荷率点变为480 MW时，在450~480 MW负荷区间氮氧化物生成平均减小34.85%，通过对燃煤机组一个月运行负荷统计，该方法能够使得燃煤机组氮氧化物生成减小2.93%。低负荷条件下，3层燃烧器同4层燃烧器切换结果类似，如图10所示，新增燃烧器负荷点越高时，越能有效避免NO生成值增大。

3 SCR脱硝动态特性

3.1 NOx浓度阶跃动态特性

目前燃煤机组由于负荷波动、喷氨控制等一系列原因，经常出现喷氨过量或不足的问题，因此研究SCR脱硝动态特性，为瞬态过程喷氨控制策略提供参考。SCR动态特性基准输入参数如表2所示。

SCR入口NO浓度阶跃动态特性研究，即燃煤机组锅炉侧NO生成值阶跃扰动研究。本文分别在基准工况下，使得NO浓度阶跃增大5%、10%、15%和20%，研究SCR出口NO浓度变化规律，计算结果如图11所示。

由图11可知，SCR出口NO浓度在0~2s范围内逐渐上升，主要原因是受烟气气流流动输运影响；2s以后呈现“S型”变化趋势，主要原因是前期SCR催化剂表面吸附NH3比较充足，吸附在催化剂表面的NH3与增多的NO快速反应，随着时间的推移，吸附NH3开始不足，出口NO浓度迅速增大，当出口NO浓度增大到一定程度时，SCR系统重新建立起新的平衡，出口NO浓度趋于稳定。

3.2 喷氨浓度阶跃动态特性

本文分别在基准工况下，使得NH3浓度阶跃增大5%、10%、15%和20%，研究SCR出口NO浓度变化规律，计算结果如图12所示。

由图12可知，SCR出口NO浓度逐渐下降，最后趋于稳定，原因在于SCR主要反应发生在催化剂表面，当NH3浓度阶跃增大时，NH3会迅速吸附在催化剂表面，并与NO发生化学反应，使烟气中NO浓度降低，当出口NO浓度逐渐下降到一定程度时，SCR系统重新建立起新的平衡，出口NO浓度趋于稳定。

3.3 入口烟气流速阶跃动态特性

本文分别在基准工况下，使得烟气流速分别从3m/s(基准工况)阶跃增大为4、5和6m/s，研究SCR出口NO浓度变化规律，计算结果如图13所示。

由图13可知，SCR出口NO浓度在0~2s范围内迅速增大，主要原因是受烟气气流流动输运影响；由于SCR催化反应段余量充足，在增大烟气流速后，通道内催化剂反应区域范围增大，后续SCR出口NO浓度逐渐下降，最后趋于稳定。

3.4 入口烟气温度阶跃动态特性

本文分别在基准工况下，使得烟气温度分别从328℃(基准工况)阶跃增大为350、380和400℃，研究SCR出口NO浓度变化规律，计算结果如图14所示。

由图14可知，SCR出口NO浓度在0~2s内迅速下降，主要是由于烟气温度增大导致化学反应速率增大，短时间内使得脱硝反应速率加快，SCR出口NO浓度迅速下降；进行脱硝催化还原反应的同时，NH3自身氧化反应也在加剧，吸附在催化剂表面的NH3消耗到一定程度时，SCR出口NO浓度快速上升，脱硝反应速率下降；当反应重新平衡后，高温对应的SCR出口NO浓度较大，原因在于NH3自身氧化反应导致消耗增大，对应脱硝反应所需的NH3量不足。

若烟气温度分别从328℃(基准工况)阶跃降低为320、315、310和300℃，研究SCR出口NO浓度变化规律，计算结果如图15所示。

由图15可知，SCR出口NO浓度在0~2s范围内迅速上升，主要是由于烟气温度降低导致化学反应速率减小，短时间内使得脱硝反应速率减小，SCR出口NO浓度迅速上升；进行脱硝催化还原反应的同时，NH3自身氧化反应也在减弱，吸附在催化剂表面的NH3消耗速率减小，吸附量增大，伴随着NH3吸附量逐渐增大过程，脱硝反应速率逐渐升高，SCR出口NO浓度逐渐下降；当反应重新平衡后，低温对应的SCR出口NO浓度较低。

4 结论

针对某660MW燃煤机组负荷频繁变化特点，建立人工神经网络模型来研究瞬态过程中NO生成特性，同时对SCR脱硝动态特性进行分析，得到以下结论：

1）变负荷过程燃烧器切换前后NO呈现阶跃变化特性，主要是由于新增燃烧器后一次风阶跃变化。

2）针对燃煤机组变负荷过程燃烧器切换特点，在燃烧器负荷允许反应内，发现新增燃烧器负荷点越高时，越能有效避免NO生成值增大。

3）分别研究SCR入口NO浓度、喷氨浓度、烟气流速和反应温度等阶跃变化对NO脱除的动态特性影响，为瞬态过程喷氨优化控制逻辑提供参考。

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Characteristics of NOFormation and Removal in the Transient Process of a 660 MW Coal-fired Power Unit

FAN Jiang1, ZHANG Shuangping1,2, MENG Yu1, CHEN Weixiong1*, YAN Junjie1

(1. School of Energy and Power Engineering, Xi'an Jiaotong University, Xi'an 710049, Shaanxi Province, China;2. Datang Northwest Electric Power Test ＆ Research Institute, Xi'an 710021, Shaanxi Province, China)

In order to complete the peak load regulating of power system, coal-fired power units have long-term frequent load fluctuations, which have a significant impact on the formation and removal of nitrogen oxides. In this paper, with the goal of studying the characteristics of nitrogen oxide generation and removal in the transient process of a 660 MW coal-fired unit, a prediction model of nitrogen oxides generation in the transient process was established, and the nitrogen oxides generation prediction study in the process of variable load was carried out. According to the characteristics of the burner switching in the variable load process of the coal-fired unit, it was found that the higher load point of the newly added burner, the more effectively it can avoid the increase of the generation value of nitrogen oxides. In addition, the dynamic characteristics of selective catalytic reduction(SCR) were analyzed, and the effects of the step changes such as nitrogen oxide concentration, NH3injection concentration, flue gas flow rate and reaction temperature on the dynamic characteristics of nitrogen oxides removal were studied respectively, which provides a reference for the optimization control logic of NH3injection in the subsequent transient process.

coal-fired power units;NOgeneration forecast; selective catalytic reduction (SCR) denitration; transient process

10.12096/j.2096-4528.pgt.20038

TK 16

国家重点基础研究发展计划项目(2015CB251504)。

Project Supported by National Key Basic Research and Development Program of China (2015CB251504).

2020-06-09。

(责任编辑 辛培裕)