中重核中子共振研究及应用进展

庹先国 刘福乐 王琦标 邓 超,3 石 睿 穆克亮 牛 江

1（成都理工大学 核技术与自动化工程学院 成都 610059）

2（四川轻化工大学 人工智能四川省重点实验室 自贡 644000）

3（中国工程物理研究院 核物理与化学研究所 绵阳 621900）

4（中国核动力研究设计院 成都 610213）

当共振能区的中子轰击靶核时，截面呈现强烈的起伏，这就是中子核反应的共振现象［1］。截面的起伏揭示了中子共振的存在，共振截面可以通过R矩阵核反应公式进行参数化（R 矩阵理论是研究核素截面的重要理论工具，可将实验截面数据外推至其他能区，将实验结果和理论计算紧密结合在一起，通过计算机程序的模拟更利于获取宽能区的截面数据［2］），便于共振参数的量化和存储。实验表明：除氢以外的所有核素均存在中子共振现象，但不同核素的共振谱都不相同，每种核素都有其独一无二的中子共振谱。由于共振出现在核素的特定能量上，所以可以通过共振谱来确定靶核的元素，在某些情况下也可以区分同位素［3］。

核素的共振能级间距和共振能级宽度是中子共振谱的重要参数。除了具有幻数中子数或质子数的原子核外，原子核质量数越大，共振能级间距和共振能级宽度越小。轻核的共振能级间距（约几百keV）和共振能级宽度（约十到几百keV）都很大，共振曲线上的共振峰相对孤立，各个能级之间的相干程度也弱。中重核的中子共振能级间距小，各共振峰相互重叠，使得共振峰的位置和大小不易区分，各个能级之间的干涉也更加强烈。对于中子共振谱中共振能级间距小、共振能级宽度小的核素，其中子共振谱的测量对测量仪器的性能和分辨率要求更高。

特别对于多中重核的核材料，许多核材料的同位素对超热能量范围（1～1 000 eV）的中子表现出了强烈的共振现象［4］。特定核素的峰值出现在特定的能量下，这一性质为同位素识别、同位素定量测量以及他们衍生的各类核探测技术提供了强有力的支撑。中子共振谱中，轻核的共振能级宽度在几百keV，使用快中子可以实现对低Z物质的识别，如药物和炸药中的化合物等［5−6］。对于中重核来讲，共振能级宽度将随着质量数的增加而减小，其能级宽度将减小到eV 至keV 量级。在中重核的中子共振研究中，只需提供keV 量级能量的中子即可满足中子共振实验测量的要求。目前，中子探测技术水平逐步提升，提供keV 能量的中子即可开展对中重核中子共振的相关研究，大大降低了对大型中子源装置的依赖。随着日益深入的研究，更多的中子共振技术成果将被应用于测温、成像、元素分析、无损检测等。

1 方法

中子共振透射分析（Neutron Resonance Transmission Analysis，NRTA）和中子共振俘获分析（Neutron Resonance Capture Analysis，NRCA）是分别基于中子总截面和中子俘获截面的共振无损检测方法。通过中子飞行时间（Time-Of-Flight，TOF）技术来测量共振结构的总截面或俘获截面［7］。NRTA和NRCA 适用于分析所有中重核元素，两者在应用上各有优劣，所以可将这两种核素分析方法相结合使用。通过飞行时间测得的中子共振谱会受到多种因素的影响，如靶核的热运动、飞行时间谱仪的分辨率、本底辐射影响、死时间效应、样品的特性等。为了减小这些因素导致的误差，我们需要考虑它们的影响以获得更加精确的测量结果。

1.1 中子飞行时间谱

中子源分为连续型中子源和脉冲型中子源，中子飞行时间的实验可以使用在连续型中子源上使用斩波器获得脉冲中子［8］，或者使用加速器驱动的脉冲光中子源，如美国橡树岭国家实验室的（Oak Ridge Electron Linear Accelerator，ORELA）中 子源［9］、欧洲核子研究中心的飞行时间装置［10］。连续型中子源使用斩波器存在分辨率低的缺点，在选取时优选脉冲光中子源。脉冲光中子源常采用电子直线加速器轰击钽靶，高速电子脉冲打靶产生轫致辐射，再由光核反应产生脉冲中子。散裂中子源也可用于中子共振谱的测量，其原理是采用高能质子加速器轰击高质量数的金属靶，通过散裂反应产生中子。

中子飞行时间测量中，通过飞行距离L和飞行时间t获得中子的飞行速度v，中子的速度v和动能E关系为：

飞行时间测量中，中子飞行时间t的测量受多种因素影响，如中子产生时刻至中子到达慢化靶的时间、中子在慢化靶中的输运时间、中子在样品中的输运时间、中子从样品中射出到中子被探测器探测到的时间、探测器和电子设备的时间分辨率等。

图1 为脉冲光中子源的飞行时间测量示意图，脉冲电子束轰击中子靶产生脉冲中子，经过慢化后在飞行通道上经历t时间通过L飞行距离，打到样品上后最终被探测器所探测到。

设T为观测到的飞行时间，t为实际的飞行时间，t1为从中子产生到中子离开慢化靶的时间，t2为中子到达样品时到中子被探测器探测到的时间。

式中：t1和t2的计算在文献中有详细表述［11−12］。对于某一确定能量的中子，其速度为确定值，中子飞行通道长度的增加会使中子能量分辨率提高。

图1 脉冲光中子源的中子飞行时间测量示意图Fig.1 Schematic representation of the time-of-flight technique at the pulsed white neutron source

飞行时间实验中，由于探测器和数据采集等系统存在死时间，还需要对获得的实验结果进行校正。死时间不变的情况下，校正是很容易实现的，文献中也给出了修正死时间的模型［13］。

1.2 多普勒展宽

发生核反应时原子核不是静止的，样品中的原子在材料的晶格中存在热运动。由于这种热运动的存在，当进行中子共振测量时，中子相对于靶核的速度就等于在实验室坐标系下中子的速度加上靶核热运动的速度。所以我们测量得到的中子共振谱就会被展宽，称为多普勒展宽。多普勒展宽的截面-σ可以从静止的目标原子核的截面σ的卷积得到，其中能量转移函数S(E，E′)反映了靶核的运动［14］：

在单原子气体靶中，可以用麦克斯韦分布来描述靶核的热运动。在自由气体模型（Free Gas Model，FGM）中，远大于多普勒宽度ΔD的能量E，多普勒展宽的截面可以用高斯展宽的反应速率来近似，即和高斯分布的卷积来近似［15］：

式中：多普勒宽度ΔD为：

式中：M和m表示靶核和中子的质量；kB表示玻尔兹曼常数；多普勒宽度ΔD与高斯分布的半高宽相关，关系公式为：

自由气体模型中可以用Teff替换式（6）中靶的温度T来近似拟合固体。Teff是物质中原子平均动能的量度。根据晶体的德拜模型，有效温度Teff与样品温度T和德拜温度θD的关系为［16］：

其中，引入热容Cv后表示为［17］：

式（9）中的第一项可以忽略，则有效温度就可以近似表示为：

样品中存在杂质时，可以使用晶格材料的有效温度Teff。元素的德拜温度和有效温度可以通过查找固体物理相关文献［18］得到。

自由气体模型的有效温度略高于室温，对于德拜温度明显低于室温的元素，自由气体模型是解释多普勒效应的有效近似模型，相关文献中Am 的测量结果［19］中也证实了这一点。对于复杂的多原子晶格，多普勒谱会更加复杂，同样需要更加复杂的理论和模型来描述。

图2为238U在0 K、300 K、1 000 K温度下的中子共振谱［20］。由于多普勒效应，谱中两个能量峰在300 K 和1 000 K 处的半高宽被展宽、峰值截面被降低。在孤立共振峰情况下，通过利用单能级Breit-Wigner 公式和自由气体模型中的多普勒展宽，可以将共振俘获截面参数化。

图2 238U多普勒展宽在不同温度下的总截面Fig.2 Doppler broadened total cross sections of 238U at different temperatures

在中子共振谱的测量中，对于中重核低能区的共振，共振峰的展宽主要由多普勒效应引起。在更高的能量下，飞行时间谱仪的分辨率将起主要作用，即飞行距离起主要作用。在飞行时间测量中，中子通量和距离的平方成反比，所以要在分辨率和中子强度之间权衡。

1.3 NRTA和NRCA

NRTA是基于样品对中子束透射衰减作用的分析，可以从飞行时间测量结果中观察到中子计数值的下降［21］。NRTA中主要关心的是没有和样品相互作用而穿过样品的这部分中子。对于垂直于样品的平行中子束流，其透射率可以表示为：

透射率测量实验中，透射率的测量是根据样品注入中子Cin和样品透射中子Cout计数之比得到的。为了得到实验中的透射率，除了需要测量Cin和Cout之外，还要进行本底校正［22］：

式中：NT是归一化因子，表示测量中的Cout和Cin中子束总强度之比。该式校正了探测器和数据采集系统中死时间的影响。

NRCA 是基于飞行时间谱测量中γ 射线信号检测共振峰的分析方法，γ射线是在中子被样品靶俘获后产生的［23］。测量中主要关注俘获产率，即中子束在样品中发生俘获反应的部分。理论俘获产率可以表示为：

式中：Yγ为样品中每种核素的初级俘获产率Y0，k和多相互作用事件俘获产率Ym，k的总和。样品中发生一次中子散射后，发生的（n，γ）反应将会引起多相互作用事件。平行均匀中子束和均匀样品靶垂直放置，初级俘获产率Y0，k可以表示为：

式（15）解释了所有核素自屏蔽的效果，仅当样品很薄或者有小的截面时F的值接近1。自屏蔽效果由共振强度决定。

对于厚样品，Ym对总俘获产率有更大的贡献。图3 为通过蒙特卡罗模拟得到的结果，14 mm 的铜样品在230 eV 共振区中的俘获产率，图3 中呈现出了总俘获产率中初级俘获产率Y0和多相互作用事件俘获产率Ym的贡献情况。俘获产率的计算需要俘获截面和散射截面数据的支持。

图3 铜样品在230 eV共振区俘获产率Fig.3 Capture yield of Cu at 230 eV

在实验测量中，NRCA 测量数据获取要比NRTA 更加复杂。NRCA 的俘获产额Yexp由俘获探测系统的响应除以中子通量φ得到，并进行校正：

式中：Cγ和Bγ分别是死时间校正样品测量值和本底γ值；中子束视野下样品有效面积为A；P为样品中瞬发γ射线的逃逸概率；Ω是样品和探测器之间的立体角；∈c是中子俘获反应后检测到γ 射线的概率。在给定中子通量的情况下，由于 ∈c、Ω、P、A这4 个参数都是和瞬发γ 射线相关，所以可以由一个参量来代替，式（16）即可表示为［23］：

式中：Nγ为归一化因子。该公式仅能在∈c、Ω、P、A与能量和核素无关的情况下才能使用。多数情况下立体角Ω和有效面积A与中子能量无关。在本底测量中，NRCA比NRTA更加复杂，主要有以下三个方面：样品中可能存在的放射性引起的与时间无关的分量；独立于样品的与时间无关的分量；依赖于样品特性的时间相关分量［7］。

NRCA 最早在 20 世纪 70 年代被实现 ，Moxon等［24］通过NRCA 实现了对物质中杂质的测定。NRCA 可以作为考古工具，对古代的青铜器进行无损测量。γ射线探测器对中子也敏感，所以早期使用含6Li的材料屏蔽，后来C6D6探测器被引入用于测量γ射线［25］。

2 应用

中子共振技术可以应用到各种领域，如测温、成像、核燃料元件检测、核数据测量等。

2.1 测温

中子共振测温是通过测量穿过待测物后中子的共振峰展宽情况来确定待测物温度的一种方法。靶核的温度增加时原子核的热运动也更加强烈，由于热运动使得中子穿过靶核后形成的透射谱共振峰出现多普勒展宽，据此来确定待测物温度。传统的光学方法要求待测物为透明的，只能测量待测物表面的温度；而热电偶方法则需要测温之前将热电偶及其导线设置在待测物中，对待测物的密封等提出更高要求，也增加了系统的复杂性。中子共振测温技术则可以克服以上限制，中子可以轻易进入待测物内部，进行非接触测温，得到封闭系统内部的温度参数。该技术可以测量静态系统的温度分布，也可用于测量动态系统的温度分布。通过共振峰的偏移量还可以得到动态系统中被测物质的瞬时速度，所以中子测温技术常应用于炸药爆轰或冲击波等动态系统的研究中，实现了测量该类爆轰和冲击波状态方程中最难测量的瞬时温度的目的［26］。

1987 年，Fowler［27］利用超热中子共振对样品进行测温，测温实验在美国的Los Alamos 实验室进行的。该实验摸索了中子测温技术的实验，为中子共振测温打下了基础，促进了中子共振测温技术的发展；次年 Yuan 等［28］发表文章，详细阐述了中子共振测温实验的参数选择及理论模型的选取等。2005年，Yuan 等［29−30］在Los Alamos 实验室做了一系列中子共振测温的实验，中子源为散裂中子源。采用钼作为掺杂元素，实验测量了冲击波接触样品时刻的瞬态温度、冲击波过后的金属碎片温度和高速摩擦时摩擦面的温度，实验测得的这些数据为动态系统中的瞬时温度，动态系统中温度的测量大大促进了动态系统状态的理论研究。实验中还发现在中子能量较低的情况下，大的共振截面更多，通量更大，探测效率更高。

Stone 等［31］研究了铪、钽、铱和铼的中子共振多普勒展宽，以测量远距离或孤立环境中的温度，实验也证明了压强的变化对中子共振测温是无影响的。图4为不同温度下185Re在2.156 eV能区中子共振拟合能谱图。Stone 等在英国卢瑟福实验室的散裂中子源ISIS 上进行的中子共振测温实验，通过测量样品中重核中子共振吸收的多普勒展宽实现测温，其数据采集时间约为40 min，在1 273 K时精度达到了10 K，可以多次测量加权平均，进一步提高测温准确度。实验结果也表明：样品温度在掺杂材料的德拜温度以上，样品所处的压力对测温是无影响的［26］。其次，样品温度超过晶体结合效应温度时，测温结果对样品中的化学变化不敏感，这一结果也从侧面反映了中子共振测温的稳定性。作者根据实验数据给出了中子共振测温推荐的候选共振，并提出了适合测温的元素组合。实验中中子共振测温的一个显著缺点是达到较高的精度时的测温时间较长，精度达到10 K所需的测量时间为40 min，缓解这一矛盾还需测温方法的进一步提高。在Stone 的另一篇文章中［31］，指出中子能量较低的情况下（小于10 eV）更容易获得中子共振测温的实验结果。在低能共振中，能够更迅速地完成共振曲线的建立，更长的测量时间可以进一步提高测量精度。

图4 100°C和1 000°C下185Re在2.156 eV能区中子共振拟合能谱图Fig.4 Examples of the fits for the 185Re 2.156 eV resonance examined by analysis incorporating neutron resonance parameters at 100 °C and 1 000 °C

2009 年，中国工程物理研究院的向艳军［32］基于神龙一号，验证了高强度的白光中子源进行中子共振测温的可行性，并最终得到了神龙一号的实验验证结果。模拟计算了铍、重水、石蜡三种慢化剂将光中子慢化到1～100 eV能量区间的慢化厚度，计算得到通过石蜡慢化叠层钽靶或铀靶产生的光中子，穿过1 mm 厚的钨片的透射谱均可观测到128W 在21.06 eV的共振峰。实验验证了神龙一号装置上的光中子产额，与理论计算值相吻合，证明了神龙一号装置可以用于中子共振测温。

2011 年，Tremsin等［33］在英国卢瑟福实验室散裂中子源ISIS 的ROTAX 射线束上进行了高空间分辨率温度分布测量，样品为100 mm的钽箔。该实验证实了毫米级别温度分布的空间分辨率是可行的，而且温度测量可以在测量空间分辨布拉格边缘衍射和透射的同时进行。低Z核素一般只能用高能中子共振测温，高能中子共振中存在较大的本底［34］，而且高能下多普勒展宽和仪器分辨率会变得更小，对提高精度起到了负作用。实验中同样发现当共振中子能量在10 eV 以下时，本底辐射很低，与Stone 的实验结果［31］一致。当中子共振能量低于100 eV 时才能用于精确的温度测量。Tremsin 还指出跟据低能中子有更好的测温分辨率和低本底干扰特性，他们正在研发的超热中子探测器将在超热中子能量范围有更好的探测效率，会进一步提高中子共振测温的水平。

中子共振测温使用的中子能量区间多为eV 量级，在该区间内可以有效降低本底的影响，对提高测温精度有益。在炸药爆轰和冲击波动态系统中，中子共振测温具有绝对的优势，不但实现局部温度的测量，还可以通过共振峰的偏移定量计算到被测物体的运动速度，解决了多数测温方法需要接触式测量、瞬时温度测量误差大等问题，为工程应用和爆轰理论等提供了新思路。

2.2 共振中子成像

中子照相技术自20世纪60年代兴起以来，在核工程、航空、考古、无损检测等方面得到了长足的发展和进步，特别是在航空发动机无损检测、涡轮叶片无损检测、核燃料元件质量控制与核素分析方面发挥着不可取代的作用［35−37］。中子照相与X射线照相技术路线相似，都是通过测量射线穿透待测物后被吸收的特性来实现成像的［38］。X射线主要与待测物质的核外电子作用，而中子则主要与待测核素的原子核及其精细结构作用［39］。

中子共振成像技术是中子照相技术的一种，建立在中子共振的基础上，通过中子共振可以强烈检测到待测物中的特定核素［40］。中子共振对特定核素的鉴定可信度极高，是无损检测技术的重要组成部分之一。中子共振成像还具有一种普通中子照相不具备的特性，检测特定核素的含量和分布。Kamiyama等[41]在日本高能物理研究所(High Energy Accelerator Research Organization，KEK)的脉冲散裂中子装置(KEK Spallation Neutron Source Facility，KENS)上开展了中子共振成像实验，基于中子飞行时间通道重复进行断层扫描重建，可以得到样品的核素和温度分布情况。Tremsin 等在美国的ISIS 散裂中子源上采用超热中子透射光谱来识别和绘制元素分布图，实验中采用中子飞行时间来测量中子透射，结合高分辨率中子计数探测器实现测量［33］。图5 为1～100 eV 中子束不同样品的透射能谱，与空白组（a）相比可看出，共振中子在透过样品后，在特定能量上对中子的截面急剧增大形成共振吸收峰，根据此特性可强烈识别特定核素和丰度测量。使用1～100 eV 能量段的中子对金、银、铟、钆等材料制成的样品成像，该实验获得了能够达到150 μm空间分辨率的元素分布图像。图6 所示照片为文物复制品，黄色线框内为成像区域，成像图像如图7 所示，图7（a）为1～100 eV能量段中子透射成像图，图7（b）为1.63 eV能量中子透射图像，图7（c）为5.3 eV能量中子透射图像，5.3 eV 在银元素的共振区。图7（c）中的深色方块为银质材料，在银的共振区中子图像与其他图像形成鲜明的对比，对共振核素具有很高的灵敏度，该图中能够捕捉到银的精细细节，从而达到高分辨率的指标。

图5 不同箔材共振中子透射能谱 (a)无样品，(b)Ag，(c)Au，(d)InFig.5 Transmission spectra of areas corresponding to different foils (a)Open beam,(b)Ag,(c)Au,(d)In

图6 实验中使用的文物复制品照片Fig.6 Photograph of the belt mount replica used in the experiments

图7 1～100 eV能量段中子透射成像图(a)、1.63 eV能量中子透射图像(b)、5.3 eV能量中子透射图像(c)Fig.7 Neutrons in the energy range of 1～100 eV are registered(a),transmission image obtained with neutrons around 1.63 eV energies(b),image obtained at 5.3 eV energy at the silver resonance(c)

在共振测量中，中子的探测除了采用飞行时间技术之外，还可以使用气体电子倍增探测器等方式来实现。Tomita等［42−43］研制了一种基于气体电子倍增探测器能量滤波成像的超热中子相机，该成像中的中子检测不是普遍采用的中子飞行时间来实现的，而是通过共振滤波和热中子吸收来实现的。采用一种微型气体探测器，在中子共振能量为4.2～6.3 eV 范围内空间分辨率达到（1.9±0.5）mm。文中指出目前已制作出一个一维探测器样机，已进行了超热中子响应实验，并计划研发新型探测器进行二维超热中子共振成像。这种气体电子倍增探测器适用于小型加速器中子源［44］，该中子探测器与中子飞行时间测量相比有着更小的体积，但分辨率无法达到飞行时间测量的高分辨率。Kamiyama 等［45］研发了一种中子共振吸收谱仪，用以测量超热中子能量的共振谱，在北海道大学小型电子直线加速器中子源上实现了对特定核素的共振测量和CT 成像。而Kai等［46］在2011年首次通过商业高速相机实现了中子共振吸收成像。图8 为成像系统简图，其技术路线为中子通过样品之后轰击0.6 mm 的硫化锌闪烁体，闪烁体发出的可见光通过连续工作的图像增强器放大后，被高速相机捕捉，最后将相机捕捉到的图像做算法处理。实验完成了钴、镉、金、钽、铟的中子共振吸收成像。这是一种新颖的中子共振探测成像方法，但目前存在透射率高和误差较大的问题，在以后的研究中需要继续改进优化。

图8 高速相机中子成像系统Fig.8 Diagram of neutron imaging system with high-speed video camera

该团队在2013 年原有基础上做出了更多的拓展，完成了基于高速相机的中子能量分辨成像系统，可以获得0.01 eV到几千eV中子的连续飞行时间图像，适用于样品的共振吸收成像和布拉格边缘成像［47］。该项目组计划继续提高中子通量，使系统能够在更短的时间内完成更清晰的图像，解决成像时间较长的问题。在相机的成像能力上也在不断优化发展，西北核技术研究所最近提出一种驱动高速成像电荷耦合期间的新方法，此方法能大大减少高速相机在分析快速物理现象的限制［48］。

在文物的无损检测中，中子共振成像是一种性能优异的检测方法。欧洲委员会在中子共振无损检测技术的背景下资助了名为“古代魅力（ANCIENT CHARM）”的断层成像项目［49］。主要通过中子共振俘获分析、瞬发γ 活化分析、中子衍射等技术，针对文物进行样品分析检测。在该项目的财政支持下，Belgya等［50］在布达佩斯的研究堆中子成像系统站建立了瞬发γ 活化成像-中子断层扫描仪，由高分辨率中子扫描仪和锗γ 射线能谱仪组建而成，以此来获取文物内部元素的分布。Postma 等［51］利用中子共振成像对莱顿的国家文物博物馆的一把布格农剑进行成像检测，测定了锡铜比和一些微量元素（锑、砷、银、铟）的相对含量。还对一把史前的青铜斧进行中子共振检测，分析了文物中的砷、锑、银等元素［52］。铟在1.45 eV存在很强的共振而很容易被探测到，作为微量元素出现在文物中引起了史学家的格外关注。铟元素的中子共振俘获分析结果有助于进一步解释史前文物的起源、制造方法、欧洲内部的贸易关系等，对史学中相关事件提供有效的佐证。

在文物的三维元素重建中，中子共振技术仍具有十足的优势。Festa 等［53］于 2014 年在美国的 ISIS散裂中子源上证实了基于中子共振透射成像的三维核素成像的可行性，成功将一个古代的圆盘实现三维元素重建，用时为24 h。而且对比与Schulze［54］文中提出的瞬发γ活化分析三维元素重建具有更短的采集时间，瞬发γ 活化分析完成三维元素重建需要10 d。获得的文物数据可以进一步提高文物对历史的解释，无损的特性也有利于博物馆对文物的展示及保存。

中子共振成像检测技术还在材料研究、基础科学等领域有着广泛的应用［55］。中子共振成像是建立在核素的特定能量下中子共振吸收特性基础上的，穿过样品后的中子被探测器以各种方式被记录下来，图像的分辨率由探测器的精度决定。在当前使用的中子源上，大多采用增加成像时间来提高分辨率，通过增加中子通量来实现高分辨率则对中子源的要求进一步提高。在对成像时间要求高的应用领域，须同时提高中子通量和探测精度以保证成像质量和成像时间。中子技术在材料研究、基础科学等领域应用不断扩大，推动了这些领域新方法技术的不断发展。

2.3 核燃料元件检测

核材料中，大部分的同位素在1 eV～1 keV 能量范围中子吸收截面会有强烈的变化，即存在较大的共振峰。这一能量段的中子在大部分材料中都有很强的穿透性，对大体积、高密度物品的无损检测提供了一种可能。大多数锕系元素具有低能量中子共振，因此非常适合超热中子共振成像。中子共振检测技术可以应用于反应堆燃料棒铀元素均匀度的检测、快堆核燃料的PuO2团簇分布检测等［56］。

在反应堆的燃料棒质量检测技术上，国内外开展了很多技术尝试，取得了优异的成果。因为中子对不同核素的共振截面差异很大，所以在区分同位素和某种核素在样品中的富集度方面，采用中子共振来实现是一种较好的技术路线。Tremsin 等［4］在洛斯阿拉莫斯国家实验室的中子源上开展了一系列燃料芯块中子共振成像研究，文中指出中子共振成像的核素富集度图像可以结合层析成像方法来构成核素的三维图。实验通过对有缺陷的铀燃料棒组件进行成像，同时获得了铀和钨的核素图像，其空间分辨率优于200 μm。图9 为Tremsin 等获得的不同角度下共振中子成像图，2号和3号燃料棒为中加入了钨和空隙，1 号为正常燃料棒，图9 为同一视野下将单根燃料棒旋转90°后的对照。图9（a，b）使用238U共振能量中子成像，图9（c，d）为W共振能量中子成像，成像时间为数小时。小钨片在图9（c，d）中清晰可见，2 号燃料棒顶部存在一个大楔形钨块。以无损检测的特性获得了238U 和W 的核素分布图，检测到空隙、裂纹的存在，通过标定可以量化238U 的密度。

图9 燃料棒在238U共振能量(a,b)与钨共振能量(c,d)下的中子成像Fig.9 Neutron transmission image of pellet assemblies obtained by summing up the images around the 238U(a,b)and W(c,d)resonance energies

脉冲中子源的布拉格边缘透射成像是研究材料晶体学和金相结构的新兴实验方法，因为这种方法提供了非破坏性的内部元素结构图像［57］。实验表明：同时采用中子共振和布拉格边缘光谱能够同时得到同位素分布图、对裂纹和空隙成像以及测量燃料组件包层的一些晶体学参数，而且该方法可以从一次测量中得到我们需要的所有参数。值得关注的是，中子共振和布拉格边缘光谱相结合的这种组合为无损检测提供了另一种新思路。Tremsin 等［4］的文章中同样提到可以通过透射布拉格边缘成像可以和中子共振量化核素浓度相结合，通过一次测量即可提取到所需全部数据。文中还指出他们将继续改进实验平台，使得可以通过一次测量得到布拉格边缘成像、中子共振测量和融合飞行时间的结果图像，对检测内容进一步完善优化。

现阶段检测核燃料芯块235U富集度的方法还有质谱分析法［58］、中子活化法［59］等。如邓景珊、朱国胜等［59］采用放射性核素252Cf 产生中子，将中子慢化后照在燃料棒上，进而检测活化后235U的裂变产物，实现对燃料棒核素均匀度的检测。采用同位素放射源，其体积小，而且易装配在小型成像设备上，使其易用程度高。

中子共振俘获分析不仅应用到核燃料生产中铀的富集度检测，也应用到了发生融堆核事故后核燃料的形态和新核素形成的检测。2011 年福岛核事故后，经过一定时间的冷却堆芯，核燃料的大小形状和元素组成都是未知的。为了不使核材料发生泄漏，日方拟采取中子共振透射分析和中子共振俘获分析结合对核燃料进行检测，开展了“融化核燃料颗粒碎片中子共振密度计开发可行性研究”的课题［60］。采用飞行距离为5 m 的飞行距离，中子共振俘获分析谱仪采用LaBr3（Ce）探测器，不确定度小于1%。利用中子共振成像检测燃料棒不同部件的异常，具有快速、定量、无损的优点。例如锆合金制成的燃料包壳吸附了反应堆内产生的氢就会改变其原有的力学性质，严重情况下会使燃料棒破损［61］。

中子共振检测技术具有无损、对高原子序数材料穿透能力强、对特定核素敏感的优势，是检测核材料的有力手段。工程中为了更好地表征和评估具有放射性的乏燃料，不仅需要核检测手段，还需要使用各种具有互补性质的检测方法来实现，同位素、物理、化学、型态结构等相关检测方法的组合是必要的。

2.4 核数据测量

自1935 年首次从实验中发现低能中子共振现象后，科研工作者不断探究中子共振特性，建立了中子共振的理论模型，揭示了原子核的核特性和核反应机制。中子共振的特性由共振参数来表述，共振参数不受压力、温度等物理形态的影响，从而得到广泛的应用。在科研工作者的不懈积累下，测量了大量核素的共振参数，但是在工程应用中这些共振参数仍旧远远不够。目前核素的共振参数和中子共振全截面，大多是由电子直线加速器通过轫致辐射产生白光中子源或者散裂中子源测量得到的。四川轻化工大学拟建设川南加速器应用中心，加速器产生中子的机制为电子直线加速器通过轫致辐射产生白光中子，建成后可用于中子共振相关的科学研究。

在国内外用于中子共振参数测量的中子源可以分为三类：第1 类为用氢核轰击轻靶（锂靶铍靶等）的中子源，可以产生快中子束，缺点是强度低和能区有限，如中国的材料辐照设备（China Material Irradiation Facility，CMIF）氘铍中子源［62］、德国的FRANZ氘锂中子源［63］等；第2类为起点为电子加速器的光中子源，这是一种可以提供宽能量的白光中子源，一般可以实现eV到MeV的核数据测量，如中国科学院上海应用物理研究所的15 MeV 电子直线加速器驱动型白光中子源、韩国的浦项中子源、欧洲Geel 实验室的GELINA 加速器白光中子源、美国橡树岭国家实验室的ORELA中子源等；第3类为高能量高功率的加速器散裂中子源，其强度更高可以实现eV 到数百MeV 的核数据测量，如中国散裂中子源、美国阿拉莫斯国家实验室基于800 MeV 质子加速器的LANSCE中子源、欧洲基于20 GeV质子同步加速器的CERN n-TOF装置［64］。

在调研的过程中发现，Higginson等［65］研制了一种高强度短脉冲激光中子源，该中子源可用于中子共振光谱分析。其技术路线是通过激光加速质子，然后质子与LiF通过（p，n）反应产生中子，产生中子的方式与上述第1类中子源类似。这种激光中子源在原来的基础上进行了创新性的改进，如果能够将整体体积缩减，将会应用到更多的领域，为中子源改进提供了新的思路，随着更深入的研究将推动中子技术更广泛的应用。

中子共振参数的测量方法主要有代替反应法［66］、归一化系数法［67］和质谱测量法［68］等。由于早期的核数据测量设备精度和方法限制，一些核素的共振参数测量精度不高，无法满足当下高精度的需求。目前在新的技术方法和更好的实验条件下又重复测量了很多核素的共振参数，在新旧结果的对比中不难发现，大多数的核数据重新测量在低能下与之前的测量结果基本相符合，而在高能以上的核数据差异较大［69-73］。这个测量结果也在预料之中，随着科技手段的提升、更多大型科学装置的建设，核数据库的数据将会逐步更新，精度会逐步提高，能量范围也将越来越大，不稳定核素的研究也会逐渐加强，这些数据将会在更多的领域得到广泛应用。由于核能开发和国家安全的需要，需要进一步提高核测量精度才能满足核能研发的使用需求。近年来各国也在重新测量和评价裂变核数据［74］，发展方向为丰富核素种类、优化核数据库、量化测量不确定度等。

共振参数的测量评价工作，国内外学者都有相关开展。我国核数据的研究始于20世纪60年代，起步较晚，在1975 年正式建立中国核数据中心，主要以核武器和核工程的发展为导向。20 世纪80 年代第二机械工业部第九研究院核数据中心整理了一套不同核素的共振参数推荐表，收录在《中子共振理论和共振参数》［1］。国外的布鲁克海文国家实验室（Brookhaven National Laboratory，BNL）从 20 世纪60 年代就开始整理并不断更新中子共振参数与评价，文档被称为BNL-325。该文档为目前最详细的中子共振参数列表，收录了较多的中子共振数据。而且包括了热中子截面和平均共振参数等，是目前中子共振领域较为重要的数据来源之一。我国从20世纪60年代开始涉足核数据测量，建立并持续更新《中国评价核数据库》，奠定了我国成为核数据大国的地位，该数据库成为国际上公认的5 大核数据库之一。

SAMMY 程序是美国橡树岭实验室在1980 年开发的中子共振参数分析软件，软件基于多能级R矩阵理论利用贝叶斯方法对实验数据进行分析。其结果得到了学术界的认可，所以该软件在国际上得到的广泛的应用［69］，但我国在SAMMY 程序上的应用较晚，需要继续普及应用。SAMMY 程序除了可以分析全截面数据外，还可以进行弹性散射截面、非弹性散射、俘获截面、裂变截面等数据的分析。

国内可用于测量中子共振参数的中子源较少，并且有些可用的加速器中子源正在建设尚未完工，使得早期国内中子共振参数数据库包含核素种类远低于国外［75］。2006年王涛峰［76］针对当时Bi和Mo在不同数据库中的中子全截面和共振参数存在明显差异，对其开展了相关共振数据测量。首先是建立测量全截面和共振参数的方法并使用SAMMY软件模拟计算测量结果，测量是在韩国的浦项中子源上进行的，根据实验结果给出了Bi 和Mo 中子共振参数的推荐值。2012 年中国原子能科学院的王文明等［77］公开发表了169Tm的中子共振参数测量，介绍了如何获取Tm的中子截面和共振参数。测量也是在韩国的浦项中子源上进行的，主要测量了100 eV以下169Tm的中子共振参数。由实验结果给出了169Tm的中子共振参数的推荐值，并对之前已有的共振参数数据进行评价。值得关注的是，王文明和王涛峰的文章中都是对实验结果进行了SAMMY 仿真计算，在共振参数的获取制作中均是将实验数据和理论计算仿真结果相结合得出推荐结果。在最近的研究中，对核素的中子共振参数测量仍在继续，如法国的研究人员［78］发表了一篇对173Lu 中子共振参数测量的文章。图10为173Lu（n，γ）反应的俘获截面数据图，包含实验获取的数据和数据库已有数据，该工作对137Lu 共振区的数据具有很大贡献。实验是在美国洛斯阿拉莫斯国家实验室的散裂中子源上进行的，实验测量了从热中子到200 eV能量范围的中子俘获截面，可分辨共振能区用SAMMY 来提取共振参数，不可分辨共振能区共振参数用TALYS计算来确定。该实验是首次测量并分析了高γ射线放射性靶的中子共振俘获截面，也证实了该技术手段的可行性，对以后更多的放射性核素测量提供了技术参考。随着中子共振参数测量工作的继续开展，中子共振参数测量技术也在不断发展，共振参数数据库逐步被完善。

图10 173Lu（n，γ）反应的辐射俘获截面Fig.10 Radiative capture cross section for the 173Lu(n,γ)reaction

中子俘获截面的应用在核天体物理中也起着非常重要的作用，特别是中子诱发重元素合成的慢中子俘获过程（S过程）。该S过程遵循β稳定谷，所以稳定的核素更容易发生反应。Lu 元素被称为重要的等待点原子核，有着更长的半衰期，只有慢中子俘获反应的Lu 就成为了估算中子密度和温度的关键点［79］。Wisshak 等［80］对 Lu 元素进行中子俘获测量，中子能区在3～200 keV。在恒星等离子体的麦克斯韦平均截面是预测核素合成的关键参数，Roig等［81］通过测量keV量级下Lu的中子截面，对之前测量结果进行验证，得到了在低恒星温度下略有差异而高恒星温度下结果一致的结论。中子反应对于核天体物理中恒星后期重元素丰度如何形成起到至关重要的作用［82］，在天体物理中很多核合成过程都需要核物理的发展来推动。在核天体物理中，恒星演化和非恒星核合成理论模型的建立都需要对大量核数据有很高的要求，包括核的静态性质、裂变聚变、不同核素间的核反应等特征［83］。为了更快速便捷获取天体物理相关能量区域的数据，目前德国已经建立了天体物理在线数据库［84］，为S过程和P过程（又称质子过程，中子俘获过程的产物通过俘获质子放出γ光子或吸收γ光子释放中子的反应生成丰质子原子核的过程）核合成提供天体物理截面数据。

核素中子反应截面与中子能量之间的关系是中子核反应数据库的重要组成部分。在反应堆设计、核动力装置设计和辐射防护设计等核工程领域，核数据库都发挥着重要的作用，是核工程应用的基石。还有一些核素的共振参数在天体物理中，对判定某些恒星的演化提供了重要的依据。共振数据库的完善程度决定了军事、核工业、天体物理等方面的发展速度，随着探测技术的提高和越来越多加速器建成使用，共振参数的测量精度会逐步提高、能量范围也逐步扩大，为该领域的应用打下坚实的基础。

3 结语

中重核中子共振分析作为无损分析方法中表征材料核特性最精确的无损分析方法之一，对被检测材料的原子序数和质量数敏感，与X 射线无损检测互为补充。中子共振分析通过共振中子透射率和俘获率获取核素的共振谱信息，对谱线对比分析后得到被检测材料的核素种类、核素丰度、温度等信息。在研究所和高校的中大型加速器中子源陆续服役的背景下，中子共振相关研究的平台日趋丰富完善，加速了中重核中子共振研究进程。依托大型科学装置，进一步研究中子共振理论，是目前中子科学研究的主要发展方向之一。在中子共振分析的独特优势下，随着中子源和中子探测技术的不断发展，中重核中子共振分析方法将在成像检测、定性定量分析等方面得到更加广泛的应用。