大型碳化硅生产园区面源源强及减排指标核算

刘永乐，仝纪龙，郭鹏，舒璐

(兰州大学大气科学学院，甘肃兰州 730000)

碳化硅生产属于高耗能、高污染项目，且截至目前全球碳化硅生产仍采用120年前发明的艾奇逊炉，生产工艺尚无技术革新。由于冶炼过程高温条件的束缚，冶炼炉气回收存在安全性等问题，使得国内大多数企业仍处于粗犷式的生产经营状态，大量生产废气无组织逸散，易造成局部区域持续性的重污染天气。

对于无组织大气污染物的扩散模拟，国内外学者进行了大量研究。Wang[1]等利用CALPUFF模型模拟填埋场无组织恶臭排放，模拟结果与实测浓度吻合；Naddeoa[2]等做同样的研究时发现，气象条件是影响恶臭浓度的主要因素；何飞雨等[3]利用CALPUFF模型及高斯模型对填埋场作业面氨气进行模拟，结果显示CALPUFF模型模拟更加准确。易海涛[4]将多个地面观测及高空模拟气象数据用于CALPUFF模拟，结果显示地面站数据及其相关参数的设定对地面流场有明显影响，地面站越多，模拟出的流场越精细。如何精确地核算无组织面源源强一直是环境影响评价领域的难点，尤其是针对无大气污染物排放系数的建设项目。国内外大量研究结果显示，地面浓度反推法对于无组织大气污染物排放的模拟结果良好[5-8]。

因此，本文以某年产25万吨大型碳化硅园区无组织排放面源为例，提出了基于多个地面站气象数据的CALPUFF模型地面浓度反推方法，优化模型对地面流场的模拟，使得无组织面源源强核算结果更加准确，进而确定其大气污染减排指标，以期为碳化硅生产园区等大型面源的源强核算及减排控制提供指导。

1 材料与方法

1.1 研究对象

本研究以甘肃省天祝县城庄浪河谷南侧某年产25万吨大型碳化硅生产园区为研究对象，研究因子为碳化硅生产排放的SO2、NOX、CO及PM10。该园区含11家企业、共16条碳化硅生产线，且仍然维持传统的生产方式，炉窑露天设置，各污染物均以无组织形式逸散到环境空气中。因此本研究考虑园区含16个无组织面源，面源源强取决于相应生产线的产能，生产工况计7200 h/a。此外，虽然单个碳化硅生产线生产周期稳定，但由于园区同时有16条生产线不完全同步生产，其排放源强呈动态变化特征。

本研究所采用的区域2018年空气质量监测数据由天祝县城省控点提供，并对园区周边居民点、自然保护区等环境空气保护目标及背景点进行了采暖期、非采暖期各连续10天的补充监测。

1.2 模型选取与数据

园区位于庄浪河谷南侧沟内，河谷复杂地形对低空风场具有显著影响，使得对驱动空气质量模型的气象资料要求也更高。因此选用可同时考虑多个地面气象数据的CALPUFF模型[4-5]为本研究模型工具，优化模型对地面流场的模拟，提高无组织面源源强核算结果的准确性。两套2018年的地面气象观测数据分别由与园区所处地形相似的天祝县气象站及庄浪河谷内的天祝县环境自动监测站提供，其中云量数据为园区西北侧45 km处乌鞘岭基准站观测数据；高空气象数据采用WRF模式模拟；地形数据采用网站srtm.csi.cgiar.org提供的全球地形数据，地形分辨率为90 m×90 m。控制点a及背景点空气质量监测结果见表1。

表1 控制点a及背景点空气质量监测数据

1.3 研究方法与思路

本研究首先根据天祝县省控点的空气质量监测数据分析区域空气质量状况；其次，选取园区附近无其他排放源干扰的空气质量保护目标为控制点，结合其现状监测资料，运用地面浓度反推法[6-7]逐日核算园区源强，并进行算术平均得到园区大气污染物平均排放源强；最后，基于园区平均排放源强，利用CALPUFF模型模拟园区排放大气污染物对各环境空气保护目标的贡献浓度，结合区域空气背景点监测资料，以保证环境保护目标空气质量达标为原则，基于地面浓度反推法原理，确定园区大气污染物减排指标。

1.4 源强及减排指标核算

本研究选取距离园区较近且除园区影响外无其他排放源干扰的居民点a为控制点。为避免采暖期民用燃煤源影响，选取a点及背景点连续10天的非采暖期空气质量监测数据，利用CALPUFF模型，运用地面浓度反推法逐日核算园区源强。由于控制点监测数据有限，本研究采用监测期间逐日源强的算术平均值作为园区大气污染物平均排放源强。

地面浓度反推法计算公式如下：

(1)

在相同地理、气象条件下，某污染源下风向大气污染物地面贡献浓度与排放源强成正比，即(1)式中K为定值，Thunis等[8]也已经证实了这种线性关系。因此本研究首先根据各生产线产能设置任意初始源强Q，其次利用CALPUFF模型模拟园区在非采暖期监测期间对控制点a的逐日贡献浓度C，并根据公式(1)确定园区无组织源强与控制点a逐日的线性关系K值，最后直接根据园区对a点的实际贡献浓度(即实测浓度)，快速核算园区逐日源强，并计算其算数平均值作为园区平均排放源强。

根据核算得到的园区平均排放源强，利用CALPUFF模型模拟园区的环境影响，并基于相同气象条件下污染源下风向大气污染物地面贡献浓度与排放源强成正比的原理，以确保环境敏感点空气质量达标为原则，计算园区大气污染物减排指标，即减排比例η计算公式如下：

(2)

式中，Q0、Q1分别为园区初始平均源强、控制点恰好达标时的园区源强，kg/h；C0、C1分别为相应排放源强下园区对控制点大气污染物地面贡献浓度，μg/m3；C标准为污染物标准限值，μg/m3；C背景为区域污染物背景浓度，μg/m3，本文计背景点20天监测数据的均值为C背景。

2 结果与分析

2.1 无组织源强核算结果

本研究首先根据各生产线产能设置任意初始源强Q，然后利用CALPUFF模型模拟园区在非采暖期监测期间对控制点的逐日贡献浓度C，并根据公式(1)确定园区无组织排放源强与控制点逐日的线性关系K值，最后直接根据园区对控制点的实际贡献浓度(即实测浓度)，核算园区逐日源强，SO2、NOX、CO、PM10逐日源强(见表2)，并计算其算数平均值作为园区平均排放源强(见表3)。

表2 逐日源强核算一览表

表3 园区平均源强一览表

由表2可以看出，代表区域地理、气象等条件对污染物扩散影响的系数K因气象条件的变化而变化(由于CO浓度单位的差异，其K值整体偏高103倍)；核算得到的源强每日都在变化，且相同或相近K值下，核算得到的源强差异也较大，说明该碳化硅生产园区大气污染物排放源强呈动态变化特征。

2.2 减排指标核算结果

根据公式(2)，利用CALPUFF模型模拟园区平均源强下排放SO2、NOX、CO、PM10对各环境空气保护目标的日均最大贡献浓度预测结果及排放削减比例见表4，最终减排比例见表5。

表4 模拟结果及削减比例一览表

表5 园区大气污染物减排指标一览表

3 结论

本研究以某年产25万吨大型碳化硅生产园区为例，基于地面浓度反推法原理，利用CALPUFF核算园区平均排放源强及减排指标。

目前，园区碳化硅企业无组织SO2、NOX、CO、PM10年排放量分别为449.06t、86.98t、5158.58t、115.06t。为确保环境保护目标空气质量达标，园区无组织排放SO2、CO及PM10的减排比例分别为63.5%、19.2%、42.44%，对应减排量分别为285.16 t/a、990.45 t/a、48.83 t/a。

本研究选取的控制点及背景点的环境质量监测数据相对有限，受此期间的气象条件局限性影响，源强反推及减排指标核算结果存在误差。因此，在实际无组织面源源强反推及减排指标核算中，应尽可能地获取控制点长时间连续的空气质量监测数据。