不同啁啾调制对光谱连续区的影响

刘 航，杨大佐，冯立强,3

(1. 辽宁工业大学 化学与环境工程学院，锦州 121001；2.大连海洋大学 水产与生命学院，大连 116023； 3.辽宁工业大学 理学院，锦州 121001)

1 引 言

阿秒量级的极紫外光或者X射线光源具有许多潜在的应用价值. 目前，有许多种方法可以获得这样的光源，高次谐波作为其中最成功的方法已经被广泛研究[1-5].

高次谐波首先在1987年由McPherson等[3]利用激光驱动Ne原子发现的一种非线性光学现象. 目前，高次谐波不仅可以发生在激光驱动原子体系中，还可以发生在激光驱动分子和固体中[4].

当体系采用原子或分子时，高次谐波的产生可由半经典的三步模型[5]来解释. 第一步：电子在激光场作用下发生隧道电离；第二步：被电离的电子在激光驱动下加速并获得能量；第三步：当激光反向驱动时，加速电子与母核发生碰撞并辐射高能光子. 最后，通过叠加谐波平台区谐波可以获得超短的阿秒脉冲.

基于三步模型，谐波截止能量发生在Ip+3.17Up处，这里IP是电离能与选取的体系有关；Up叫做自由电子有质动力势，其与激光光强成正比，还与激光频率的平方成反比，即Up～I/ω2. 基于此点，研究人员提出了许多方案来延伸谐波截止能量进而获得阿秒量级的极紫外光或者X射线光源. 例如：利用光强较高的单周期激光场[6]；单色或者双色极化门方案[7-8]；多色线偏振组合场方案[9]及非均匀场调控方案[10-11].

由于谐波截止能量与激光频率的平方成反比，因此利用啁啾调频技术是一种非常有效的延伸谐波截止能量的方法. 例如：Lara-Astiaso等[12]发现利用负向啁啾场驱动H2+分子时，谐波辐射效率有明显增强. Feng等[13]和Li等[14]通过引入啁啾调频方案，成功获得了超宽的连续平台区，并且通过叠加平台区谐波获得了40 as以下的超短脉冲. Wang等[15]和Li等[16]研究表明通过双色啁啾调制，谐波平台区可以得到展宽，并且谐波平台区的强度和某一单阶谐波的强度可以得到增强.

由此可见，利用啁啾调频激光场延伸谐波截止能量是行之有效的方法. 但是啁啾调频方式有很多种，讨论它们之间的区别的研究还未见报道. 因此，本文通过研究不同啁啾调频下谐波发射的特点，给出了负向啁啾场及对称中间啁啾场下高次谐波及获得阿秒脉冲的区别.

2 计算方法

He原子在激光场下的动力学行为可由薛定谔方程来描述[17],

zE(t)]ψ(r,t)

(1)

其中，V(r)=-1.353/r为He原子的库仑势能. 组合驱动场可以描述为，

E(t)=Eexp[-2ln(2)t2/τ2]cos(ω1t+δ)

(2)

这里，E、ω1和τ分别表示激光场的振幅、频率和脉宽.δ为啁啾形式，在结果部分具体给出其形式.

高次谐波光谱可表示为：

(3)

其中，ω表示谐波频率，a(t)=-〈ψ(r,t)|[H(t),[H(t),z]]|ψ(r,t)〉为偶极加速度.

3 结果与讨论

图1给出在对称中间啁啾调制下，He原子辐射高次谐波光谱的特点. 激光场为15 fs-1600 nm，I= 3.0×1014W/cm2. 啁啾形式为δ=βtanh(t/400)，其中β为啁啾参数. 由图可知，在无啁啾调制下，谐波截止能量在经典预言值Ip+3.17Up处. 随着对称啁啾场的加入，谐波截止能量发生变化. 具体来说，当β为正数时(例如β=4)，谐波截止能量被压缩；而当β为负数时(例如β=-4)，谐波截止能量可以得到有效延伸. 但是，谐波光谱高能区的强度却很低.

图1 对称中间啁啾调制下，He原子辐射高次谐波光谱的特点Fig.1 The high-order harmonic generation (HHG) spectra from He atom driven by the symmetric-mid-chirped pulse

图2给出了He原子在无啁啾调制和啁啾调制下谐波辐射的时频分析图[18]. 基于三步模型理论可知，在无啁啾调制下，电子电离发生在IA，IB和IC处附近；随后，自由电子在激光场驱动下加速，并在RA，RB和RC处附近与原母核发生碰撞，进而辐射处能量峰PA，PB和PC，如图2(a)和图2(b)所示. 当引入正向啁啾参数时，激光场中间频率增大；而当引入负向啁啾参数时，激光场中间频率减小，如图2(a)所示. 根据三步模型理论，谐波截止能量与激光频率的平方成反比. 因此，减小的激光频率导致谐波辐射能量峰的增大，如图2(c)所示. 这是啁啾参数为负数时谐波截止能量延伸的原因. 同理，增大的激光频率导致谐波辐射能量峰减小，如图2(d)所示. 这是啁啾参数为正数时谐波截止能量减小的原因. 分析图2(c)可见，在β=-4的情况下，当谐波能量大于500ω1时，光谱连续区只由单一的能量峰PB′贡献产生，这有利于单个阿秒脉冲的产生. 并且，谐波截止能量的延伸及光谱连续区来自于激光中间区域. 但是，IB′点的激光强度要小于IB点的激光强度，因此，IB′点附近的电离几率要小于IB点附近的电离几率. 这是光谱连续区强度减低的原因.

图2 (a) 激光波形图; 谐波辐射时频分析图: (b) β=0；(c) β=-4；(d) β=4Fig.2 (a) The laser profiles; the time-frequency analyses of harmonics for the cases of (b) β=0; (c) β=-4 and (d) β=4

图3给出在不对称啁啾调制下，He原子辐射高次谐波光谱的特点. 激光场为依然15 fs-1600 nm，I= 3.0×1014W/cm2. 啁啾形式为δ=cω1t2，其中c为啁啾参数. 这里c> 0或者c< 0分别代表正向和负向啁啾场. 由图可知，在正向啁啾调制下(c=0.002)，谐波截止能量无明显变化. 但是在负向啁啾调制下(c= -0.002)，谐波截止能量得到有效延伸. 并且，谐波连续区强度比对称啁啾场(β=-4)下获得的光谱连续区强度高2个数量级.

图3 不对称负向啁啾调制下，He原子辐射高次谐波光谱的特点Fig.3 The HHG spectra from He atom driven by the asymmetric-down-chirped pulse

图4给出了He原子在不对称啁啾调制下的激光波形图和谐波辐射的时频分析图. 由图4可知，在引入正向和负向啁啾调制时，激光上升区域和下降区域的频率分别被减小了，如图4(a)和图4(c)所示. 因此，基于三步模型可知，激光上升区域的谐波辐射能量峰在正向啁啾调制下可以被延伸，如图4(b)中能量峰PA所示. 但是，由于IA点激光振幅很弱，因此其电离几率不强，这导致PA的强度与其它能量峰相比很弱. 因此，其在谐波光谱中的贡献非常小可以近似忽略，这是导致谐波截止能量无明显变化的原因. 在负向啁啾调制下，激光下降区域的谐波辐射能量峰得到延伸，如图4(d)中PC所示. 并且，由于IC点激光振幅强度非常强，因此电子在此处电离几率很大. 这导致随后的能量峰PC强度较强. 这是负向啁啾调制下光谱连续区强度要比对称啁啾调制下的光谱连续区强度大的原因. 分析图4(d)可见，在c= -0.002的情况下，当谐波能量大于500ω1时，光谱连续区只由单一的能量峰PC贡献产生. 并且，谐波截止能量的延伸及光谱连续区来自于激光下降区域.

由上述分析可知，当分别采用对称和不对称啁啾激光场时，谐波截止能量的延伸分别来自于激光中间区域和激光下降区域. 并且，光谱连续区都由单一能量峰贡献产生，这有利于单个阿秒脉冲的产生. 因此，通过叠加傅里叶变换后的光谱连续区的谐波可以产生超短的阿秒脉冲. 具体来说，当叠加谐波光谱的500阶到700阶谐波后可获得脉宽在38 as的单个阿秒脉冲，如图5(a)和图5(b)所示. 但是，由于对称啁啾场下(β=-4)光谱连续区强度要比不对称负向啁啾场下(c=-0.002)光谱连续区强度低，因此，对称啁啾场下获得的阿秒脉冲强度也要比不对称负向啁啾场下获得的脉冲强度低2个数量级.

图4 不对称啁啾场激光波形和谐波辐射时频分析图：(a)～(b) c = 0.002；(c)～(d) c=-0.002Fig.4 The laser profiles and the time-frequency analyses of harmonics for the cases of asymmetric chirped pulse：(a)～(b) c=0.002 and (c)～(d)c=-0.002

图5 阿秒脉冲包络曲线：(a)对称中间啁啾场；(b)不对称负向啁啾场Fig.5 The time profiles of attosecond pulses from (a) symmetric-mid-chirped pulse and (b) asymmetric-down-chirped pulse

4 结 论

本文通过研究不同啁啾调频下谐波发射的特点，给出了负向啁啾场及对称中间啁啾场下辐射高次谐波及获得阿秒脉冲的区别. 具体来说，在采用对称中间啁啾和不对称负向啁啾激光场时，谐波截止能量的延伸分别来自于激光中间区域和激光下降区域. 并且，光谱连续区都由单一能量峰贡献产生. 随后，通过叠加连续区谐波可获得脉宽在38 as的单个脉冲.