造纸废水处理中温室气体减排的溶解氧智能优化控制

黄菲妮 沈文浩

（华南理工大学制浆造纸工程国家重点实验室，广东广州，510640）

造纸工业是重要的水资源消耗型行业，同时产生大量的工业废水。造纸废水采用活性污泥法处理过程中，会产生大量的温室气体（CO2、CH4和N2O）[1]。温室气体排放有两种途径：①直接排放，将废水中的污染物经微生物的降解作用所产生的温室气体；②间接排放，处理过程中化学品投放、电能消耗和后续污泥处理所间接产生的温室气体。温室气体排放至大气中，造成“隐形”的二次污染。目前，关于废水处理过程实现温室气体减排的研究比较少，主要采用新的废水处理工艺代替活性污泥法处理工艺，如Fenton法[2]和光催化法[3]等工艺。虽然这些新工艺的实施有利于温室气体减排，但具有处理成本高和化学品残留的缺点，至今无法替代活性污泥法的大规模应用。

利用自动控制调节过程参数，为温室气体减排提供了可行途径。由于缺乏温室气体在线监测设备和温室气体排放机理的研究，目前的自动控制系统忽视了对温室气体排放量的控制。在满足出水质量的基础上，减少温室气体的排放，是当前造纸废水处理过程中一个需要重视的研究课题。

要实现温室气体减排的自动控制，首要的是对废水处理过程中排放的温室气体进行在线监测。目前常用的温室气体量化法是采用排放因子折算的粗略方式进行估算[4]。Bridle 等人[5]基于国际水处理协会（IWA）提出的活性污泥1 号模型（ASM1），根据生化反应的物质守恒建立了温室气体排放量的计算模型，包含4个子过程的直接排放和间接排放的温室气体，实现了对废水处理过程所产生的温室气体的在线监测。Nopens 等人[6]在ASM1 模型的基础上，添加了温室气体排放量的计算，开发了BSM2G 模型。然而，BSM2G 模型计算量大且需要测量的变量较多，其中有些变量在实际造纸废水处理现场缺乏在线测量仪表[7]。

在影响废水活性污泥法处理过程的众多变量中，溶解氧浓度是最关键的参数之一。溶解氧浓度影响着温室气体的排放量，过高的溶解氧浓度使曝气机耗电产生的温室气体增加，过低的溶解氧浓度则会引起反硝化过程N2O 大量产生[8]。Christine 等人[9]通过敏感度分析得出，对比其他参数，溶解氧浓度对温室气体有较大的影响。Xavier 等人[10]基于Bridle 的温室气体计算模型，得到溶解氧控制回路对温室气体减排有促进作用的结论。

目前，溶解氧的优化控制研究尚未涉及温室气体减排的研究，主要集中在降低处理成本和提高出水质量，其优化控制的思想可借鉴于温室气体减排上。韩广[11]将废水处理过程的节能降耗问题转化为以出水水质为约束条件，以能耗最小化为目标的约束优化问题，实施溶解氧神经网络优化控制，能耗降低3%。张伟等人[12]利用模糊神经网络建立控制模型，基于NSGA-II 对溶解氧最优设定值进行求解，能耗降低5.51%。韩红桂等人[13]用自适应回归核函数的方法建立出水质量和能耗模型，利用动态溶解氧设定值跟踪控制，降低了能耗。在动态设定值理论的基础上，栗三一[14]优化了控制方案，采用分层控制结构设计废水处理过程优化控制方案，建立优化目标模型，降低了41.5%的运行成本。侯莹[15]进一步基于分层优化控制建立了中试平台。

上述废水优化控制研究仅将出水水质和运行成本作为优化目标，均未涉及过程中排放的温室气体。溶解氧浓度作为对出水质量和温室气体十分关键的参数，通过对其控制，在保证出水质量的同时，实现温室气体减排。因此，本课题采用上述分层控制的思想[14]，提出了一种基于动态溶解氧设定值的优化控制方案。首先，为描述出水质量和进水特征之间的关系，建立了回归核函数模型，为优化控制系统提供控制目标模型。其次，采用遗传算法寻找最优溶解氧设定值。最后，用最优设定值进行BP-PI 的跟踪控制。该方法可以实现出水质量达标，同时有效地减少了温室气体的排放。本课题研究对于减少造纸废水处理过程中温室气体的排放具有现实意义，并提供了指导方法。

1 方 法

1.1 过程模型

1.1.1 活性污泥法废水处理工艺模型

本课题以广州某造纸厂活性污泥法废水处理工艺为研究仿真对象，按照我国GB 3544—2008《制浆造纸工业水污染物排放标准》监测废水。

造纸废水活性污泥法处理工艺流程见图1。造纸废水经缺氧池和好氧池进行污染物降解后，易降解物质转化为温室气体挥发至大气，难降解物质进入沉淀池。污泥经泵回流至进水处，泵消耗电能引起间接温室气体的排放。反应机理基于ASM1[16]（Activated Sludge Model No.1）模型，以描述活性污泥法处理工艺中微生物降解污染物的化学反应过程。基于前期的研究[17-18]，将进水COD 和含氮组分划分为ASM1 模型的变量。

经生化处理后的废水进入沉淀池，假设沉淀过程不发生化学反应，采用Tackás模型描述沉淀过程[19]。

1.1.2 温室气体排放模型

1.1.2.1 直接排放

（1）内源性衰变

内源性衰变过程是以营养不充足的微生物菌群体内的有机碳为反应物，在有氧条件下，彻底氧化为CO2、H2O 和NH3，释放能量供给细胞以维持其活性。根据化学反应的物质守恒关系，计算可得CO2的排放量，见公式（1）。

图1 造纸废水活性污泥法处理工艺流程

式中，XVSS,decay表示微生物细胞内参加内源性呼吸的有机碳，g/h；CO2VSS,decay表示内源性呼吸所产生的CO2，g/h。

（2）BOD去除

废水中有机污染物（BOD 表示）的微生物降解分为两个部分：一部分是微生物菌群吸收有机污染物，参与合成微生物细胞；另一部分是在氧气充足的情况下，彻底氧化为CO2和H2O。被氧化的污染物由总消耗的BOD 减去转化为微生物细胞的BOD 而得，BOD去除过程所产生的CO2计算见公式（2）。

式中，BODoxidated表示被氧化的污染物，g/m3；CO2BODremoval表示BOD去除过程所产生的CO2，g/h。

（3）硝化过程

废水在硝化过程中，自养菌进行好氧生长，有机污染物氨基酸中的氨氮在自养菌分阶段硝化作用下转化为硝酸，该过程消耗了CO2。可根据消耗过程中氨氮的变化量计算消耗的CO2，见公式（3）。

式中，NHnitrification表示用于硝化过程的氨氮，g/h；CO2nitrification表示硝化过程所消耗的CO2，g/h。

（4）反硝化过程

反硝化过程发生在缺氧条件下，会产生具有极高温室效应潜势的N2O 作为中间产物排放到大气中[20]。根据文献[20]，有0.5%的含氮物质被还原为N2O，根据所消耗的含氮量计算可得N2O 的产生量，见公式（4）。

式中，Q 表示进水流量，m3/h；TNin为进水总氮含量，g/m3；TNout为出水总氮含量，g/m3；N2Odenitrification表示反硝化过程所排放的N2O，g/h。

1.1.2.2 间接排放

温室气体的间接排放来自3 方面：①污泥排出后为了防止污泥失效需要对其做进一步的缺氧处理，该过程会产生温室气体CO2和CH4。根据物质守恒定律，可计算该部分排放的CO2和CH4。②造纸废水生化处理过程中，电能消耗主要来自曝气机和水泵，进而间接导致大量的CO2排放，采用排放因子的方法计算[21]。③文献[3]提供了在缺氧反应池添加化学品所带来温室气体排放量的计算方法。

1.2 溶解氧浓度对温室气体排放的影响

废水溶解氧浓度对温室气体各个排放源的作用并不一致。评估曝气量的变化对各个温室气体排放源的影响，找出曝气量变化对温室气体排放影响最大的排放源，是实现温室气体减排的溶解氧优化控制的基础。

Pearson 相关系数法用于描述两组数据之间呈相同变化趋势的程度，可以用于量化2个变量之间的关系。Pearson相关系数的计算如公式（5）所示。

式中，r（x,y）是x 和y 的相关系数；x,y 是变量的向量；i是采样点的个数。

图2 为废水处理过程中温室气体排放源与曝气量Pearson 相关系数的关系。图2 中的Pearson 相关系数越大，说明温室气体排放源受曝气量的影响越大。正/负相关系数表明：随着曝气量的增加，温室气体增加/减少。图2 结果表明，当曝气量变化时，因曝气机耗电而产生的温室气体量所受到的影响最大，呈正相关的趋势；其次是硝化过程消耗的温室气体量所受到的影响，呈负相关，其相关系数（-0.1021）小于曝气机耗电所产生温室气体的相关系数（0.3162）。除此以外，其余排放源的相关系数较小，表明受曝气量变化的影响弱。综合各排放源与曝气量的关系，全部正相关系数之和为0.3429，因此温室气体总排放量随着曝气量的增加而增加。

图2 废水处理过程温室气体排放源与曝气量Pearson相关系数的关系

1.3 控制系统架构

通过分析造纸废水活性污泥法处理工艺的特点，根据分层优化控制的思想，将整个优化控制分为3个模块：出水约束层、优化设定层和跟踪控制层。其功能包括以下几方面。

（1）在出水约束层中，采用自适应核函数回归模型（Adapted-Kernel-Regression 模型，AKR），根据进水特征和溶解氧浓度，建立出水BOD 值、氨氮和总氮浓度的预测模型。

（2）在优化设定层中，利用遗传算法（Genetic Algorithm，GA）求解满足出水约束的溶解氧设定值范围。在满足出水质量达标的溶解氧设定值中，选取使温室气体排放量最低的溶解氧为设定值。

（3）在跟踪控制层中，根据优化的溶解氧设定值，采用BP 神经网络（Back Propagation Neural Net‐work）优化PI 控制参数，对溶解氧浓度进行跟踪控制。该优化控制方案简称为AKRBP-PI 控制，旨在减少溶解氧测量值和优化设定值之间的误差，提高系统稳定性，以实现在保证出水达标的前提下，实现温室气体减排。

AKRBP-PI 控制系统的控制流程见图3。在k 时刻，得到优化的溶解氧设定值sp(k)后，开环控制的溶解氧（DO）值作为神经网络控制的测量值（ym(k)），将k 时刻的进水数据（Q(k)、COD(k)、SS(k)、NH(k)和TN(k)），连同优化的DO 设定值sp(k)，作为BP 神经网络的7 个输入，对BP 神经网络进行训练，输出k 时刻的PI 参数（KP(k)和KI(k)）。k 时刻的PI 参数确定后，输入至PI 控制器，控制曝气量（KLa）的大小，进而将系统中DO 浓度控制在优化的设定值上。

图3 造纸废水处理过程实现温室气体减排的AKRBP-PI分层优化控制方案

1.4 优化控制算法

1.4.1 出水约束层

为了研究进水特征与出水的BOD、氨氮和总氮的关系，选择出水的BOD、氨氮和总氮为输出变量，将进水的流量、COD、SS、氨氮、总氮和曝气过程溶解氧作为输入变量，可以得到输入和输出的关系。

针对回归预测，选择合适的模型对问题进行进一步的描述。核函数回归的方法是将向量内积空间进行扩展，有效地将非线性问题通过核函数转为近线性的问题。利用自适应回归核函数模型，建立输入变量和输出变量之间的关系。

1.4.2 优化设定层

造纸废水活性污泥法处理过程中，溶解氧浓度是污染物去除的关键参数，其中出水的BOD、氨氮和总氮容易超限[8]。实验表明，当溶解氧浓度在0～2 mg/L 范围内变化时，溶解氧浓度越高，出水污染物浓度越低。一方面，将出水BOD、氨氮和总氮浓度作为约束条件；另一方面，根据1.2 小节的研究可以得到：溶解氧浓度越高，温室气体排放总量越大的结论。

为求解同时能满足出水限值，且能达到温室气体减排目的的溶解氧设定值，本课题采用遗传算法分别对BOD、氨氮和总氮模型进行求解，以同时满足3个出水指标的设定值作为最低的溶解氧设定值。

1.4.3 跟踪控制层

BP 神经网络控制是以误差最小为优化指标，实现PI 参数的自整定。BP 神经网络的优点是可以根据进水变化情况，通过BP 神经网络强大的学习能力和逼近能力，输出在该进水条件下最能使系统稳定的控制参数。BP 神经网络采用7-18-2 的结构，将优化设定层计算得到的溶解氧设定值作为控制目标，BP 神经网络的输入为偏差、进水量Q、COD、SS、总氮和氨氮，以及当前溶解氧浓度。

2 结果与讨论

2.1 溶解氧控制

本课题研究基于广州某造纸厂活性污泥法废水处理现场，按照1.3小节提出的分层优化控制架构，进行温室气体减排仿真控制。仿真数据来自现场DCS系统，采样周期1 h，共有140 组。首先，将采集的进水数据输入1.1.1 小节的工艺模型，计算得到实时的温室气体排放量；然后，根据出水约束层和优化设定层的算法，预测出水BOD、氨氮和总氮，计算实时优化的溶解氧设定值；最后，采用AKRBP-PI 控制对溶解氧浓度进行跟踪控制，其控制结果如图4所示。

将AKRBP-PI 优化控制方案的仿真结果与开环控制、恒定的溶解氧设定值（1 mg/L）和恒定的PI 控制参数（Kp=0.9、Ki=0.15）、恒定的溶解氧设定值（1 mg/L）和自整定的BP-PI 控制参数进行对比，3 种PI 控制的控制指标见表1，包括绝对误差积分误差（IAE）、时间乘绝对误差积分误差（ITAE）和平方误差积分误差（ISE），由于优化方案中的溶解氧设定值实时变化，虽然AKRBP-PI 的控制稳定性低于BP-PI，但是控制指标仍在可接受范围内。

表1 对溶解氧浓度实施3种控制方案的控制指标比较

从图4 中可以看出，不同于恒定溶解氧的设定值1 mg/L，AKRBP-PI 控制根据进水特征的变化，计算所得的溶解氧设定值在0.1～1.6 mg/L 之间变化，跟踪控制的溶解氧测量值与设定值的IAE、ISE 分别为：8.92×10-3和3.17×10-5。

图4 造纸废水处理过程采用AKRBP-PI控制对溶解氧浓度的控制

2.2 曝气量的变化

图5 为4 种控制方案中曝气量（氧传递系数，KLa）的变化情况。使用PI 和BP-PI 控制策略的平均曝气量分别为12.9 h-1和11.7 h-1，高于开环控制中的恒定曝气量10 h-1。然而，在AKRBP-PI 控制方案中，溶解氧设定值、PI 控制器参数和曝气量都与进水水质实时动态变化，虽然KLa的变化幅度较大，在0～14 h-1之间变化，但是其大部分都低于10 h-1，平均曝气量为7.9 h-1。这说明不同的进水特征使出水达标所需要的曝气量也不同。因此，可以根据进水水质的特征，寻找动态的溶解氧设定值，以减少温室气体的排放。

2.3 出水水质控制

造纸废水处理过程中采用不同控制方案的出水水质见图6。在图6 中，虽然AKRBP-PI 控制下的出水BOD、氨氮和总氮相较于PI 控制和BP-PI 控制来说，呈现较高的数值，但是均未超限。这是因为在AKRBP-PI 控制方案中，是以满足出水限值为约束条件的，选取能够同时满足出水BOD、氨氮和总氮的最低设定值，来实现温室气体的减少。一方面，相较于溶解氧设定值恒定为1 mg/L 的PI 和BP-PI 控制，AKRBP-PI控制下的部分动态优化设定值低于1 mg/L，虽然AKRBP-PI 控制的出水BOD5、总氮和氨氮平均值（分别为10.4、4.4 和1.6 mg/L） 高于PI 控制（平均值分别为4.9、3.3 和0.7 mg/L）和BP-PI 控制（平均值分别为5.0、3.4 和0.7 mg/L）的结果，但仍然满足出水排放标准（20、12 和8 mg/L）。另一方面，溶解氧设定值恒定为1 mg/L 时，曝气量较高（见图5），曝气机多余的耗电，不仅造成了运行成本的增加，也可能导致因曝气机耗电间接产生的温室气体量增加。

2.4 温室气体减排

造纸废水处理过程采用不同控制方案的温室气体排放量见图7。由图7（a）可见，直接温室气体排放量在开环、PI、BP-PI 和AKRBP-PI 控制方案下的差别不大，在第1～8 h 的模拟结果中，AKRBP-PI 控制的温室气体直接排放量比其他3 种控制方案情况下的高；具体比较结果见表2。

温室气体间接排放量（图7（b））的变化趋势与曝气量（图5）的变化趋势相近，虽然AKRBP-PI 的控制使曝气量变化剧烈，导致曝气机耗电产生的温室气体量变化较大，但其明显低于PI和BP-PI控制所带来的曝气机耗电产生的温室气体量。PI 和BP-PI 控制为了维持恒定为1 mg/L的溶解氧设定值，产生了大量的温室气体，明显高于开环控制排放的间接温室气体。

综合直接排放量和间接排放量，从总排放量（图7（c））来看，AKRBP-PI 控制明显减少了温室气体的排放。虽然有部分进水时段（0～5 h，108～112 h）的温室气体量较高，这是因为跟踪优化控制时动态设定值变化幅度过大（见图4），控制输出未能实现无偏差的跟踪控制，但是大部分进水时段的温室气体排放量都低于开环控制、PI 控制和BP-PI 控制的情况。

图5 造纸废水处理过程采用不同控制方案的曝气量

图6 造纸废水处理过程采用不同控制方案的出水水质

为进一步研究AKRBP-PI 控制对温室气体减排的作用机制，通过对各排放源温室气体减少量（与开环控制相比）的研究，可以清晰量化AKRBP-PI 控制对各个排放源的影响。图8为造纸废水处理过程采用不同控制方案所带来的温室气体减排量。从图8可以看出，PI 控制和BP-PI 控制所带来的减排作用体现在直接排放源的硝化过程，但控制过程中反而增加了曝气机耗电所带来的间接温室气体排放。在PI控制和BPPI 控制下，对比开环控制，总的温室气体排放量分别增加了8.1%和4.1%。AKRBP-PI 控制所带来的减排作用主要体现在有效降低了曝气机耗电所产生的温室气体，平均减少了35.9 kg/h。相较于开环控制的温室气体总排放量403.2 kg/h，减少了8.6%的温室气体总排放量。然而，AKRBP-PI 控制对其他排放源的影响较小，对直接排放的温室气体影响较小，其中内源性衰变产生的温室气体平均增加了2.0 kg/h，而BOD5去除的温室气体平均减少了2.1 kg/h，反硝化过程产生的N2O平均减少了1.6 kg/h（CO2计）。

2.3 和2.4 小节的实验结果表明，在140 组的造纸废水仿真模拟中，采用AKRBP-PI 控制策略，不仅使出水水质未超限，而且降低了曝气量，导致其比开环控制减少了8.6%的温室气体排放量，主要来源于曝气机耗电间接产生的温室气体减少。而PI 控制和BP-PI 控制虽然提高了出水水质，但却增加了温室气体排放量。

图7 造纸废水处理过程采用不同控制方案的温室气体排放量

图8 造纸废水处理过程采用不同控制方案所带来的温室气体减排量

表2 造纸废水处理过程采用不同控制方案的温室气体平均排放量 kg/h

3 结 论

本课题针对造纸废水活性污泥法处理过程中温室气体减排的问题，提出了一种基于溶解氧的分层优化控制策略。采用自适应回归核函数对出水BOD、总氮和氨氮进行预测，建立出水约束层；通过遗传算法求解优化的溶解氧设定值作为优化设定层；在跟踪控制层实施优化设定值的神经网络跟踪（AKRBP-PI）控制。旨在通过调节溶解氧浓度，在出水污染物含量达标的基础上，实现温室气体的减排。

3.1 基于ASM1 模型和物质守恒建立了温室气体直接和间接排放模型，以实现温室气体的在线监测。

3.2 采用Pearson 相关系数法研究了溶解氧浓度对各个温室气体排放源的影响，得知总的温室气体排放量随着曝气量的升高而增加。

3.3 控制仿真结果表明，对比开环控制，PI 控制和BP-PI控制下的温室气体总排放量分别增加了8.1%和4.1%；然而在AKRBP-PI控制下，不仅未出现出水水质超限，而且减少了8.6%的温室气体总排放量，其中主要来源于曝气机耗电间接产生的温室气体减少。