小型模块化增殖焚烧快堆MA嬗变性能分析
2020-09-15马玉雯陈金根余呈刚伍建辉李晓晓
马玉雯 陈金根 余呈刚 伍建辉 李晓晓
1(中国科学院上海应用物理研究所 上海201800)
2(中国科学院先进核能创新研究院 上海201800)
目前,很多核能系统采取一次通过的方式来处理反应堆里卸出的乏燃料,但乏燃料中仍包含许多未经充分利用的易裂变核素U、Pu 及次锕系核素(Minor Actinides,MA),导致铀燃料利用率低,且乏燃料在放射性废物处理及长期储存方面存在很大的风险。乏燃料最小化是核能的可持续发展的重要挑战之一,而嬗变MA 能够大幅度降低乏燃料的放射性,实现废料最小化。所谓MA 嬗变(焚烧),是将MA 核素与中子发生裂变核反应(或者先俘获再裂变),使之转换成低原子量、短寿命或者稳定核素,以消除长寿命核素的放射性危害,同时充分利用嬗变释放的能量。本文主要嬗变对象为压水堆卸料中的MA,包括237Np、241Am、243Cm、244Cm、243Am 及245Cm,核素成分见表1[1]。前4 个核素的裂变截面与可裂变核素232Th、238U 类似,引发裂变的中子阈能较高(0.1~1 MeV),当E>0.1 MeV 时,MA 的裂变性能比238U 更好[2]。高效焚烧MA 不仅可以降低放射性核废料排放,还能提升核燃料的利用效率[3-5]。因此,在多类堆型上均开展了核废料嬗变的相关研究,如:轻水堆、加速器驱动次临界系统(Accelerator Driven Sub-critical System,ADS)、钍基氯盐快堆、铅铋 堆 、CANDU(CANada Deuterium Uranium)堆等[6-11]。
表1 次锕系核素成分Table 1 Composition of MA
当前的核能利用主要基于热中子反应堆,但是热堆上MA 嬗变对堆内中子通量密度要求较高,且大部分是通过俘获中子生成其它超铀核素,而非裂变转化为稳定核或低放核;然而在快堆中,由于堆内中子通量密度高,且MA 在快谱下有更高的裂变俘获比,使得其能够获得更佳的嬗变性能[12-15]。
小型模块化增殖焚烧型(Breed and Burn,B&B)快堆作为快堆的一种,在几何结构、燃料运行方式等方面具有独特的优势:B&B 堆以增殖波前行、焚烧波随后的方式燃烧,能有效降低堆内MA量;该堆型上,核燃料初装量低,且可采用贫铀(Depleted Uranium,DU)、天然铀(Natural Uranium,NU)、钍(Th)或压水堆乏燃料(Spent Fuel,SF)作为增殖燃料;堆运行时间长,理论上可在无换料情况下连续运行数十年甚至上百年(若无材料寿命限制),达到较高的燃耗深度及燃料利用率。采用B&B 模式的堆型有很多,如:球床增殖焚烧型堆、铅冷增殖焚烧型堆、改进高温气冷模块化快中子堆、超长寿命快堆、行波堆、蜡烛堆等[16-22]。
考虑到B&B 快堆能谱硬、燃耗深、长时间运行无需换料等优势,本文基于B&B 快堆,针对两种燃料循环在不同MA 装料份额下的基本物理性能(临界、燃耗及安全性能)进行了研究,并评估了该堆型上的MA嬗变能力。
1 计算模型及工具介绍
本文研究的B&B 快堆的热功率为500 MWth,堆芯直径和高度分别为280 cm和273 cm。如图1所示,堆芯由燃烧区、增殖区及反射层区三部分组成。燃烧区的易裂变燃料主要目的是维持链式反应,并为增殖区提供充足的中子将该区的可裂变材料转换为易裂变材料,从而实现反应堆的B&B 模式运行。燃烧区可选用的核燃料包括:低富集铀(Low Enriched Uranium,LEU)、铀 钚 氧 化 物(Mixed Oxide,MOX)等,增殖区可采用的核燃料则包括:DU、NU、SF、Th等。燃烧区和增殖区的核燃料均采用碳化燃料的形式。堆内六棱柱燃料元件直径1.85 cm,高30.3 cm。燃烧区装载的燃料棒由竖列着的7 个裂变燃料元件和上下各1 个增殖燃料元件组成,而侧增殖区燃料棒由竖列着的9 个相同的增殖燃料元件构成,燃料棒高273 cm。91根燃料棒组成一个燃料组件,组件外包覆0.1 cm 厚度的β-SiC 包壳,该包壳材料可以提高燃料棒的耐高温、耐辐射能力。相邻三根燃料棒之间留出的三角形空隙是冷却剂通道,采用氦气作为冷却剂。表2给出了B&B快堆的主要设计参数。
图1 堆芯及燃料组件示意图 (a)侧视图,(b)俯视图,(c)燃料组件Fig.1 Schematic diagram of core and fuel assembly from side view(a),vertical view(b)and assembly(c)
表2 堆设计参数Table 2 Reactor design parameters
本文采用中子输运与单群燃耗耦合程序MOCBurnup[23]开 展 燃 耗 计 算 ,该 程 序 通 过 处 理MCNP和ORIGEN2的输入输出参数,可计算出各个燃耗步的中子学参数。兼顾计算效率和准确性,本文在燃耗运行的前两年内设置较短的步长,为50 d;考虑到燃耗加深后堆内许多短寿命核素趋于稳定,故堆运行两年后的燃耗步长较长,为300~1 000 d。
2 不同MA装载量对堆性能的影响
在前期研究工作中,我们分析了钍铀、铀钚燃料循环在B&B快堆上的增殖性能[17,24]。考虑到钍铀、铀钚燃料循环在能谱、燃耗等中子学方面存在明显差异,本文基于以上两种燃料循环进行了B&B快堆上MA 嬗变性能的研究。MA 添入堆芯的方式有很多种,但为了避免新的燃料制备技术的研发需求,本文在不改变燃料元件几何结构的条件下,将MA 部分或全部与堆芯外增殖区的核燃料(Th/DU)混合,再制成嬗变棒,按照需求装入堆芯,具体装载方案如下:U3-MA 表示外增殖区混合装载MA 和Th,内燃烧区装载富集度11%233U/(233U+232Th)的燃料;而U5-MA 则表示外增殖区混合装载MA 和DU,内燃烧区装载富集度12%235U/(235U+238U)的燃料。后文中的MA添加率则表示MA的质量占外增殖区总重金属质量的比值(不包括内燃烧区燃料)。两种嬗变方案均保持堆内初始总重金属装载质量恒定。为了研究MA的引入对B&B快堆性能的影响,本节将着重分析上述两种方案下,不同MA装量对堆临界、燃耗及安全性能的影响。
2.1 临界性能
不同的MA 装载量对堆芯能谱、初始临界性能有着较大的影响。本文采用EALF(Energy of Average Neutron Lethargy Causing Fission)来衡量中子能谱的软硬,该值越大,对应的中子能谱越硬,越有利于MA的嬗变[25]。EALF的表达式为:
式中:E0代表最大中子能量。勒宽u则定义为ln(E0/E),能量平均勒宽-u如式(2)所示:
式中:m为堆芯内栅元的数量代表了能群g的勒宽中点,即(ug+ug+1)/2,Φg是能群g的中子通量密度,而为能群g的宏观裂变截面。
图2 给出了U3-MA 和U5-MA 两种嬗变方案下添加不同份额的MA所对应的EALF及初始keff。随着MA装载份额的增加,EALF呈现了单调上升的趋势,即添加MA 越多,中子能谱越硬,更有利于提高MA的裂变份额,从而增加它们对反应性的正贡献。然而,部分MA 核素(237Np、241Am、243Am 及244Cm 占总质量的99.69%)在中低能区的俘获截面较大,过多的MA 装添也会导致堆内中子俘获反应率的增大,为堆内反应性带来负贡献。当MA 装载量较少(<25%)时,上述两种效应相互抵消,即keff基本维持在一个很小的范围内波动。但随着MA装载份额的增加(>25%),MA的裂变带来的反应性正贡献明显高于其中子吸收带来的负贡献,即keff随MA 装量的增加而显著增长。
由于233U的裂变性能明显优于235U,当没有装载MA 时,U3-MA 装料模式的keff比U5-MA 高3 618×10-5。但随着MA装料的增加,U5-MA方案的EALF上升幅度明显高于U3-MA,有利于提高堆芯keff。当MA装载量为100%时(堆芯外区全部装载MA、内区装载富集铀),两种装料模式的反应性差值减小至1 344×10-5。
图2 不同MA装载量的keff和EALF变化Fig.2 Variations of keff and EALF with different MA contents
2.2 燃耗性能
237Np 和241Am 是MA 的主要核素 ,占据了82.6%的份额,在燃耗过程中它们通过中子吸收和α、β 衰变生成Pu,如下所示:
图3 给出了添加不同比例(0%~100%)的MA时,U3-MA装料模式的燃耗演化。可以看出,当MA初始装载份额较小(<25%)时,尽管有部分MA转换成了Pu,但这些新生成的Pu燃料所贡献的正反应性不足以补偿233U 消耗带来的负反应性,因此这种情况下的MA初装量越大,其燃耗时间越短,直至MA初装份额达25%时,B&B 快堆(U3-MA 装料模式)达到最短寿期,仅能临界运行13 年;随着MA 装添比例的增加(>25%),更高的MA份额不仅提高了初始keff,还增加了Pu的产量,从而提升了B&B快堆的燃耗性能,最终实现了边增殖边嬗变的运行模式。当增殖区内所有的Th 都替换成MA 时(MA=100%),B&B 快堆实现了最长的燃耗时间,即106年,约为MA零添加模式的4倍。
图3 不同MA装载量时keff的演化(U3-MA)Fig.3 keff evolutions with different MA contents(U3-MA)
图4 对比了MA 装料份额介于50%~100%情况下U3-MA、U5-MA两种嬗变方案的keff演化。从图3可以看出,燃耗过程中MA转换成的Pu燃料足以补充反应性的损失,其燃耗性能均明显高于不装MA的情况。对比两种燃料循环,在高能区(E>0.1 MeV),尽管233U 的有效裂变中子数大于235U,但其小于239Pu 的有效裂变中子数。由于U5-MA 嬗变方案中活性区内装载了大量的238U,它在燃耗过程中将增殖产生大量的239Pu,因而可以比U3-MA嬗变方案达到更高的燃耗深度。
图4 不同MA装载量时keff的演化对比(U3-MA vs.U5-MA)Fig.4 Comparison among keffevolutions with different MA contents(U3-MA vs.U5-MA)
2.3 安全性能
MA的引入对反应堆的有效缓发中子份额及温度反应性系数有较大影响,为了确保B&B快堆的安全运行,有必要分析其在不同MA 初装量下的安全性参数。
为了评价堆芯反应性控制风险,可对其有效缓发中子份额(βeff)进行研究,本文采用瞬发方法(Prompt Method)来近似计算βeff[26],其定义如下:
式中:Nd为缓发中子引起裂变的中子数;Ntot表示所有中子引起的裂变中子数;k′为瞬发中子增殖因数。在用MCNP 进行模拟时,用KCODE 卡可计算keff,TOTNU卡可以计算k′。
U3-MA、U5-MA两种方案在不同MA装量下的有效缓发中子份额如图5 所示。对于U5-MA 嬗变方案,βeff随着MA的增多从844×10-5单调减小,如表3 所示,大部分MA 核素(除了243Am,但它的裂变截面和绝对量均小于嬗变区的DU)的单次裂变的缓发中子数远小于235U和238U;而对于U3-MA嬗变方案,βeff呈现了先增后减的趋势,并在MA=10%附近达到最大值。这是由于233U的βeff较小(268.3×10-5),初始装添MA时,237Np(473.7×10-5)的裂变起到了加大βeff的作用,但随着MA量的继续增大,堆内能谱不断硬化,使得单次裂变平均产生的总中子数Ntot变大,且增幅更为明显,导致βeff出现了下降趋势。
图5 不同MA装载量的有效缓发中子份额Fig.5 Effective delayed neutron fraction with different MA contents
表3 重要核素有效缓发中子份额及单次裂变产生缓发中子数[27-28]Table 3 βeff and delayed-neutron yield of key nuclides[27-28]
由此可见,堆内添加MA 会影响堆系统的安全特性,然而对于不同的燃料循环,其影响程度是不一样的。对于铀钚循环,MA 装量越多,βeff越低,朝着不利于堆芯反应性安全控制的方向发展;而对于钍铀循环,在当前的堆芯几何条件下,当MA的添加比例小于10%时,βeff会随着MA的增多而变大,当MA添加量继续增大时,βeff的下降幅度也较铀钚循环的更为平缓,即:MA 的添加对钍铀循环的βeff影响更小,对其堆芯安全的不利影响也相对更低。
此外,MA 的添加对反应堆系统的温度反应性系数(Temperature Reactivity Coefficient,TRC)也会产生较大影响。U3-MA、U5-MA两种方案的总温度反 应 性 系 数(Total Temperature Reactivity Coefficient,TTRC)及燃料温度反应性系数(Fuel Temperature Reactivity Coefficient,FTRC)如表4 所示。可以看出,随着MA 装量的增加,237Np 和241Am的吸收降低了共振区的通量,导致了更硬的能谱,并进一步削弱238U和232Th的多普勒效应,减小了FTRC和TTRC 的负温度系数。虽然MA 添加量为100%时,U3-MA的FTRC出现了正值(0.117×10-5K-1),但两种方案的TTRC均为负值,即保证B&B快堆在两种嬗变方案的安全运行。
综上所述,堆内装添MA可以加大初始keff,并硬化能谱,带来更好的燃耗性能,但若过多装载MA会对U5-MA 的βeff和U3-MA 的TRC 造成较大的不利影响。在选取MA 装载份额时,要兼顾反应堆的运行性能和安全性能。
3 嬗变性能及对比
中子俘获和裂变均可实现MA 嬗变,但前者由于其产物及子核仍为长寿命锕系核素,未能从根本上实现嬗变的目标,而后者通过裂变可使MA 核素转换为短寿命核或稳定核,达到有效降低放射性的目的。本文研究的是通过裂变实现MA嬗变。
MA 嬗变性能主要以嬗变率R和比消耗C来评估。
嬗变率可表示为:
比消耗可表示为:
式 中 :M(BOL)和M(EOL)分 别 表 示 寿 期 初(Beginning of Life,BOL)、寿期末(End of Life,EOL)的MA质量;P表示热功率;T为满功率时运行的时间。
图6 嬗变性能评估Fig.6 Capability of transmutation
U3-MA 和U5-MA 嬗变方案下MA 的嬗变率和比消耗如图6 所示。两种装料模式下,嬗变率和比消耗均随着MA 初装量的增加呈上涨的趋势。当MA 装载量较小时(MA=25%),U3-MA 的初始keff低,燃耗时间较短,嬗变率仅为17.1%,小于U5-MA方案的73.1%。当MA的装载量足够多时,两种装料模式的燃耗演化曲线都呈先升再降的趋势,堆芯寿期大幅增加,两者嬗变率相当。当MA 装载量为100%时,U3-MA 和U5-MA 的嬗变率高达86.1%和87.2%,比消耗极值分别为332.5 kg·GW-1·a-1和332.3 kg·GW-1·a-1。
4 结语
B&B快堆可充分利用核废料,嬗变高放废物中的长寿命MA核素,变废为宝,保证核能的可持续发展。本文基于小型模块化增殖焚烧型快堆,开展了不同燃料循环的MA 嬗变性能的研究。基于U3-MA 和U5-MA 装料模式,进行了不同MA 装载量下的中子学性能(初始keff、能谱、燃耗性能)、安全性能(βeff、TCR)及其MA嬗变性能的分析和研究。
研究结果表明:
1)堆内装添MA可以增大初始keff、硬化能谱,从而带来更好的燃耗性能,但若过多装载MA会对U5-MA 的βeff和U3-MA 的TCR 造成较大的不利影响。因此装添MA需兼顾堆运行性能和安全性能。
2)相对于铀钚循环,MA 的添加对钍铀循环的βeff影响更小,但是对其FTCR影响较大,当MA添加量为100%时,U3-MA的FTRC出现正值。
3)两种装料模式下,嬗变率和比消耗均随着MA 初装量的增加呈上涨的趋势。当MA 装载量较小时(MA=25%),U3-MA 燃耗时间为13 年,嬗变率较低(17.1%),而U5-MA 方案因其更长的燃耗时间可达更高的嬗变率(73.1%)。当MA 的装载量足够多时,两种装料模式的燃耗演化曲线都呈先升后降的趋势,直至MA 装载量为100%时,U3-MA 和U5-MA的嬗变率高达86.1%和87.2%,比消耗极值分别为332.5 kg·GW-1·a-1和332.3 kg·GW-1·a-1。B&B快堆中子能量高、燃耗深度深,其嬗变效果远好于热堆,可大幅度降低乏燃料的放射性,实现废料最小化。