汕头市2018年国庆期间持续性臭氧污染过程分析

郭婉琪

(汕头市环境保护监测站，广东 汕头 515000)

近年来我国各地区臭氧污染问题凸显，2015-2018年，广东省O3日最大8小时均值第90百分位数逐年上升，并从2017年开始臭氧污染问题凸显并成为影响我省环境空气质量的首要指标。2017年全年臭氧评价浓度比2016年同期升高10.9%，涨幅位居6项污染指标之最；臭氧超标频次达到590城/天，位列6项指标最高且超标频次比排名第二的PM2.5高出136%。2016年广东省超过半数城市同时出现超标的天数为3天，2017年上涨到了14天后2018年广东省仍有12天超过半数城市同时出现超标，广东省臭氧污染的区域性特征突出[1]。

汕头市臭氧污染变化趋势与广东省整体情况非常相似。汕头市以臭氧为首要污染物的污染天数占比自2016年起逐年升高，2017年和2018年所有污染天气首要污染物均为臭氧，占总数的100%，臭氧已经成为主导汕头市空气质量的首要污染物，且污染浓度呈上升态势。在2015年到2018年期间汕头市臭氧共出现53天超标，在汕头市臭氧超标当天或次日，广东省出现超过半数城市超标的天数达到21天，占三年内广东省区域性超标总天数的40%，可见汕头市与广东省区域性臭氧污染的发生有较密切的联系。

2013年开始汕头市开始O3地面监测工作，但未开展O3的相关研究，对于O3管控和城市环境质量改善是非常不利的.因此，本研究利用汕头市2013年1月-2019年12月6个国控空气质量监测站点O3及其它污染物监测数据和气象观测数据，分析汕头市O3污染现状和变化趋势，详细分析汕头市O3污染的时空分布特征，进而讨论一次2018年汕头市持续性O3污染过程的变化特征和形成原因。同时，利用2015-2018年汕头市环境统计数据分析本地污染物排放对O3浓度增长的贡献，以深刻认识O3生成和变化机制，为O3预警预报和污染管控提供技术支撑[2]。

1 材料和方法

汕头市区范围内共布设6个地面环境空气质量监测站点(即国控点)，分别为金平子站、龙湖子站、濠江子站、澄海子站、潮阳子站、潮南子站。6个国控点分布在不同的六个区县内，实现365天连续监测城市环境空气中6项常规污染物(SO2、NO2、O3、CO、PM10、PM2.5)的浓度变化及气压、气温、湿度、风向、风速、能见度等气象参数信息。本文所使用的是2015年1月1日-2018年12月10日的O3及其它污染物监测数据和气象观测数据均来自6个国控点。废气污染物排放总量数据来自2015-2018年环境统计业务系统中的汕头市环境统计。机动车数据来自汕头市统计局公布的汕头市2015、2016、2017、2018年国民经济和社会发展统计公报。

2 结果与讨论

2.1 近地面O3污染评价

2015～2018年汕头市O3年评价浓度均未超过环境空气质量二级评价标准(160 μg/m3)，2015年汕头市O3-8 h第90百分位数浓度为141 μg/m3，2016年下降了9 μg/m3，2017年浓度出现反弹，2018年浓度进一步抬升，2018年比2015年浓度上升了11 μg/m3，涨幅为7.8%。O3超标天数2018年比2015年增加了16天。对比南澳县背景站，2015-2016年汕头市区O3-8 h第90百分位数浓度低于南澳县背景站，2017-2018年汕头市区O3-8 h第90百分位数浓度则高于南澳县背景站，到2018年汕头市区O3超标天数(28天)已明显多于南澳县背景站(18天)，O3污染呈郊区向市区发展的态势。

图1 2015-2018年汕头市与南澳县背景站O3浓度年度变化趋势

如图2可见，O3、PM2.5、PM10和NO2是影响汕头市环境空气质量的首要污染物，从近几年首要污染物占比的变化情况来看，汕头市以O3为首要污染物的天数最多，占比在56.10%～83.60%，且有逐年升高的趋势；PM2.5、PM10为首要污染物的天数占比则从2017年开始有明显下降，占比降到了15%以下。

图2 2015-2018年汕头市首要污染物占比变化情况

如图3所示，2015-2016年汕头市超标天数中，O3与PM2.5的超标天数相当，可见2015-2016年O3与PM2.5是对汕头市空气质量达标影响最大的两个污染指标；到2017-2018年，汕头市空气质量不达标均为O3污染导致，且2018年O3超标天数比2017年增加了16天，增幅超过1倍。O3污染已成为汕头市当前面临的主要环境问题。

图3 2015-2018年汕头市各污染指标超标天数变化情况

2.2 近地面O3污染特征

2.2.1 近地面O3浓度的时间变化特征

利用汕头市6个国控点观测资料的平均结果分析O3的时间变化特征，结果显示(图4)，2015年O3仅在4、5和9、10月出现了超标，2018年3-6月和9、10月均出现了O3超标的现象。这说明汕头市近地面O3污染超标时间跨度增大，O3污染的影响时间增加；另一方面，2015-2018年，近地面O3浓度整体呈上升趋势，且随着O3污染天数的增多，O3高值范围逐年扩大，分布越来越集中，即O3污染加重，持续性污染增多。从季节而言，O3超标严重时段主要发生在春季、夏初和早秋[3]。太阳辐射是决定O3生成的关键因素，北半球进入春分以后，太阳辐射增强，加之降水少，有利于大气污染物在地面附近聚集，易于产生O3污染；夏初和早秋时节，受副热带高压控制，天气晴朗、高温低湿的条件有利于O3生成；北半球的夏季是一年中太阳辐射最强的季节，也是较容易发生O3污染的季节，但受夏季风和台风的共同影响，这一时期降水显著增多，不利于O3生成，因而O3浓度相对较低[4]。

图4 2015-2018年汕头市近地面O3日最大8 h平均浓度时间变化

2.2.2 近地面O3浓度的空间变化特征

2015-2018年，6个国控点O3-8 h第90百分位数整体呈上升趋势(表1)。其中，2015-2018年澄海子站和潮阳子站站点O3-8 h第90百分位数较高，从空间分布来看，这两个站点位于汕头市区的最东端和西端，人流量和车流量相较于其他站点少，人类活动和机动车尾气排放对O3生成贡献相对较小，但受地理位置影响，东南西方向城市污染传输对O3浓度影响较大；其次工业污染较为严重的潮南子站站点O3-8 h第90百分位数在6个国控点中也不是最高的，这说明工业源排放并不是近年来汕头市O3浓度升高的主要原因。2018年O3污染在空间上出现了变化，位于中心城区的金平子站、龙湖子站和濠江子站站点O3-8 h第90百分位数高于其他站点，且较2015年有明显增长，这说明随着中心城区人口的快速增长和机动车的增多，O3前体物排放增多，对本地O3生成贡献增大，本地源排放叠加外来污染物输送，是造成中心城区O3浓度升高的主要原因。

表1 汕头市各国控站点2015年-2018年度O3-8 h第90百分位数

2.3 2018年国庆期间一次持续性O3污染过程分析

图5 汕头市地面天气形势图(9月30日-10月7日)

汕头市地面国控站点监测数据和气象参数显示，2018年9月30日-10月7日国庆期间，汕头市出现7天轻度污染情况，空气质量指数(以下简称AQI)在99至116之间，除了10月3日为“良”等级，其余7天均处于“轻度污染”等级，首要污染物都是O3-8 h。O3-8 h浓度在158～178 μg/m3之间。

2.3.1 大气污染原因分析

(1)气象条件分析

在各大气污染源排放相对稳定情况下，气象条件是影响此次污染过程的关键原因。9月30日-10月7日，汕头市以晴天气为主，日均温度在25.9～27.4 ℃之间，以东北风为主，日均风速在0.3～1.7 m/s之间，风速较小，气象条件十分有利于臭氧生成和累积。地面气象分析显示我市受持续高压脊控制与台风外围共同影响，气压梯度线较疏散，风速较小，气象条件不利于污染物的扩散。

(2)污染物排放分析

据初步统计，国庆假期汕头市共接待旅游者378.9万人次，同口径比增15.2%，特别是南澳岛，每天进岛车辆超过12000辆，宾馆、餐馆宾客盈门，大量的外来游客和车辆的增多，增加了餐饮业和机动车排放量，形成“假日效应”，使臭氧前体物浓度加速提升。虽然国庆期间有部分企业停工，但也可能存在部分企业在假日期间偷排漏排，增加污染物排放量。

(3)臭氧生成分析

从图6可以看出，从国庆假期前一天下午开始，臭氧浓度就明显快速升高，且整个假期都持续在较高水平，可见，在有利于臭氧生成的气象条件下，再加上臭氧前体物排放的增加，促进了我市臭氧浓度快速升高。

图6 9月30日至10月1日全市O3小时值曲线图

(4)区域输送分析

在没有外来污染输送情况下臭氧监测浓度曲线呈明显的倒V形，在下午阳光充足情况下臭氧浓度明显升高，在太阳下山后由于缺少光照，臭氧会明显回落，这部分臭氧的来源一般认为是本地污染源排放经反应生成的[5]。

从图7可以看出，白天在8点后臭氧有一个明显上升趋势，说明有本地排放前体物在光化学反应作用下生成臭氧，造成臭氧浓度水平升高。而晚上臭氧浓度仍持续在一个较高水平，下降非常缓慢，说明夜间气象条件也不利于污染物清除和扩散，且下降过程不断有被再次提升特征，说明可能有臭氧从外区持续输送至汕头，造成浓度下降曲线的波动。因此认为本次污染的主要来源为本地排放加上持续区域输送。

图7 9月30日-10月7日汕头市后向轨迹图

从9月30日-10月7日汕头市的后向轨迹分析(图7中红线)可以看出，我市的近地气团主要从华东地区沿海路线进入我市，在此期间，华东地区臭氧浓度也较高，上风向的臭氧及其前体物等可能会沿着传输通道输送至本地，叠加本地生成的臭氧，进一步加剧臭氧污染水平[6]。

(5)综合结论

臭氧污染的成因比较复杂。内因是汽车尾气、石油化工等排放的氮氧化物(NOx)和挥发性有机化合物(VOCs)，在高温、强光辐射的作用下，经过一系列复杂的光化学反应，形成臭氧这个二次污染物[7]。外因则是高温、强太阳辐射等气象条件。另外，区域传输也是污染形成的原因[8]。

高温小风和强辐射气象状况，为臭氧产生提供有利条件。天气晴热，辐射较强，近地面风速减弱，大气静稳，大气扩散条件较差，有利于臭氧污染物的生成。节假日外来车辆快速增多，臭氧前体物浓度加速提升[9]。假节日外来游客和车辆的增多，增加了餐饮业和机动车排放量，形成“假日效应”，使臭氧前体物浓度加速提升。有利气象条件和大量的臭氧前体物，促进臭氧浓度快速升高[10]。在有利于臭氧生成的气象条件下，再加上臭氧前体物排放的增加，促进了我市臭氧浓度快速升高。区域传输影响，进一步增加臭氧污染程度。在本地气象条件不利的情况下，上风向的臭氧及其前体物等沿着传输通道输送至本地，叠加本地生成的臭氧，进一步加剧臭氧污染水平。本地挥发性有机物和氮氧化物的排放是污染发生的内在因素，同时由于气象因素有利于臭氧生成而不利污染物扩散，再加上从东面沿海污染气团输送过来的叠加影响，导致了本次污染的发生。

2.4 本地污染物排放对O3浓度变化的影响

目前，对流层O3人为源已经确认的包括；机动车尾气中的一氧化氮和烯烃碳氢化合物，石油化工及火力发电等工业区排放出的氮氧化物和碳氢化合物，烟粉尘及生物质燃烧等，这些均是大气中O3的前体物来源[11]。汕头市受到政府的产业结构调整和经济形势的波动变化影响，2010年以来各产业占当年GDP的比例发生了明显变化，其中第三产业所占比例从2010年的38.3%上升到44.8%，第一、第二产业所占比例分别从2010年的5.3%、56.4%下降到2018年的4.4%、50.8%，说明汕头市近年来O3浓度不断升高、O3污染持续恶化并不是由本地污染物排放造成。但值得注意的是，2010至2018年汕头市机动车保有量上升趋势明显，机动车源在区域污染物排放总量中的占比也不断增加.所以汕头市近年来的O3污染与机动车数量的快速增长、尾气排放量增多密切相关，可以分析得出机动车源为本地O3生成提供了大量的前体物，带来汕头市本地生成O3的主要贡献源。

3 结 论

(1)2015-2018年，汕头市近地面O3污染逐年加重。O3-8 h第90百分位数由2015年的128 μg·m-3快速上升至2018年的177 μg·m-3，O3-8 h超标率由2.28%增长至18.88%，以O3为首要污染物的污染天数占全年污染天数的百分比则由4.08%快速增长至50.83%，O3成为影响汕头市环境空气质量的主要污染物之一。

(2)2015年，汕头市近地面O3浓度仅在4、5和9、10月出现超标，至2018年3-6月和9、10月均出现了O3超标的现象，O3超标时间跨度增大，且超标严重时段主要发生在春季、夏初和早秋.随着中心城区人口的快速增长和机动车的增多，位于中心城区的站点O3-8 h第90百分位数在2018年出现了明显增长且高于其他站点。

(3)在华东地区沿海区域出现O3连片污染的情况下，2018年9月30日-10月7日国庆期间，汕头市地面受偏东风和东南风影响，来自华东沿海及周边区域的O3及前体物输送是造成本次汕头市O3持续污染的主要原因。

(4)汕头市受到政府的产业结构调整和经济形势的波动变化影响，2010年以来各产业占当年GDP的比例发生了明显变化，其中第三产业所占比例从2010年的38.3%上升到44.8%，第一、第二产业所占比例分别从2010年的5.3%、56.4%下降到2018年的4.4%、50.8%，说明汕头市近年来O3浓度不断升高、O3污染持续恶化并不是由本地污染物排放造成。