基于灵敏度对比分析SCALE 6.1自带库与CENDL-TMSR-V1数据库

胡继峰，王小鹤,3，邹春燕,3，韩建龙,3,*，陈金根,3

(1.中国科学院 上海应用物理研究所，上海 201800；2.中国科学院 先进核能创新研究院，上海 201800；3.中国科学院大学，北京 100049)

熔盐堆是第4代核反应堆国际论坛选定的6种候选堆型之一，也是唯一的液态燃料反应堆，在安全性、经济性、资源可持续性以及防核扩散等方面具有优势[1]。基于钍资源的Th-U燃料循环具有转换率高、热堆能实现增殖、Pu和长寿命次锕系核素产生较少、毒性较低等优点。两者结合的钍基熔盐堆可实现钍资源的高效利用，满足核电可持续性发展的要求[2]。Th-U燃料循环核数据与U-Pu燃料循环核数据相比，存在关键核数据精度低、部分核数据缺少的问题，不能满足钍基熔盐堆的物理设计和钍铀燃料循环物理分析对核数据的要求。为此，委托中国核数据中心研制了一套核素种类完整、基准检验结果较好的钍铀循环专用数据库CENDL-TMSR-V1[3]。该库以CENDL-3.1[4]、ENDF/B-Ⅶ.0[5]、ENDF/B-Ⅶ.1[6]、JENDL-4.0[7]、JEFF-3.1[8]、IAEA/ADS-2.0[9]库为主要评价数据来源。重新评价了232Th、233，232U、6,7Li等关键核素核数据，形成了包含403种核素的钍铀循环专用数据库。

美国橡树岭国家实验室研制的SCALE程序是得到美国核管理委员会认可的核安全评审用软件，包含多个控制模块，可用于堆芯物理设计、临界安全设计、辐射屏蔽设计及敏感性与不确定度计算等方面[10]。SCALE 6.1已广泛用于钍铀燃料循环物理分析[11]和熔盐堆的相关概念设计[12]。其自带的238群数据库和44群协方差数据是基于ENDF/B-Ⅶ.0微观库加工得到的，与最新释放数据库存在较大差异。为满足钍基熔盐堆研究需要，基于CENDL-TMSR-V1微观库，采用中国核数据中心研制的中子-光子耦合多群常数制作系统NPLC-2加工得到了CENDL-TMSR-V1的238群中子库和44群协方差数据库[13-14]。本文利用SCALE程序，针对熔盐堆开展SCALE 6.1自带数据库和CENDL-TMSR-V1库对比分析，结合灵敏度分析，给出两个数据库差异来源，确定数据库的可靠性。

1 CENDL-TMSR-V1 238群数据库制作验证

为验证CENDL-TMSR-V1 238群数据库加工的可靠性，从核临界安全手册ICSBEP-2006[15]和ENDF-202[16]中选择了233，235U、232Th热谱(26个，表1中前3行)和快谱(18个，表1中后4行)相关临界基准实验。针对选取的临界基准实验，利用MCNP和SCALE 6.1进行了计算，通过对比计算结果的一致性，验证238群数据库加工流程的正确性。计算使用的数据库分别为基于CENDL-TMSR-V1微观库的ACE库和238群库。

表1 ICSBEP基准实验装置Table 1 Benchmark experimental device of ICSBEP

对比计算结果如图1所示，对于选定的44个临界基准装置中LCT6.1～6.5系列装置(编号6～10)，CENDL-TMSR-V1 238群库与ACE库计算的keff差异绝对值约300 pcm。而ICSBEP-2006中基于JENDL-3.2的ACE和MGLC(137群)库计算的该系列基准题keff相差约600 pcm[15]。利用两个数据库计算的其他基准题的keff差异小于300 pcm，验证了基于CENDL-TMSR-V1制作的SCALE 6.1自带238群数据库的正确性。

图1 系列基准实验装置计算结果比较Fig.1 Comparison of calculation results for series of benchmark experimental devices

2 数据库对比分析

熔盐增殖反应堆(molten salt breeder reactor, MSBR)是由美国ORNL设计的基于钍铀燃料循环的大型增殖堆，具有较好的增殖特性(增殖比为1.063)，倍增时间约21 a[17]。Zou等通过优化燃料盐与石墨比例，在保证较大增殖比情况下使其温度反应性系数为负，满足反应堆安全设计要求，现已初步完成钍增殖熔盐堆(thorium molten salt breeder reactor, TMSBR)概念设计[11]。该堆芯组件采用六边形石墨栅元，液态燃料盐从中心孔道通过(图2)。燃料盐成分(摩尔百分比)为71.6%LiF+16%BeF2+12.1%ThF4+0.3%233UF4，7Li的纯度为99.995%，堆芯参数列于表2。

不同燃耗时期的keff是反应堆物理分析的关键中子学性能之一。核数据对keff不确定度是第4代核能系统QMU有效认证必须的参数[18-20]。基于TMSBR堆芯，利用SCALE 6.1自带238群库和CENDL-TMSR-V1 238群库开展不同燃耗时期keff及不确定度计算。对比分析两个数据库的差异，量化其不确定度，为TMSBR初步设计提供参考。

图2 TMSBR堆芯模型Fig.2 Model of TMSBR core

2.1 不同燃耗时期两种数据库的keff对比

基于上述TMSBR堆芯，利用SCALE 6.1自带238群库和CENDL-TMSR-V1 238群库开展不同燃耗时期keff计算时，投点粒子数为50 000，循环代数为200，keff统计误差为0.000 20。其计算结果如图3所示(图中SCALE为SCALE 6.1自带238群库；TMSR为基于CENDL-TMSR-V1的238群库，两个数据库计算的keff最大差异约1 200 pcm(图4，图4中SCALE-TMSR表示利用SCALE 6.1自带数据库计算的keff减去利用CENDL-TMSR-V1数据库计算的keff)。

图3 两个数据库不同时刻keffFig.3 keff for TMSBR with two different librariesat different time

图4 利用两个数据库计算的keff差异Fig.4 keff difference for TMSBR with two different libraries

为分析两个数据库计算的keff差异来源，利用SCALE 6.1程序中的TSUNAMI-3D模块开展核数据的keff灵敏度计算，确定对keff影响较大的核素及反应道。结果如图5所示，图中nubar为每次裂变释放的总中子数，(n, el)为弹性散射反应)，两个数据库中Graphite(n, el)和Graphite(n, tot)的灵敏度差异约5%。SCALE 6.1自带数据库中石墨的数据来自ENDF/B-Ⅶ.0，而CENDL-TMSR-V1中石墨数据来自ENDF/B-Ⅶ.1。为验证上述差异，将CENDL-TMSR-V1中石墨换成SCALE 6.1自带数据库中的石墨数据(来自ENDF/B-Ⅶ.0)，然后再次进行计算。在石墨数据相同的条件下，两个数据库计算的keff差异减小了约600 pcm(图4)，进一步证明keff差异主要由石墨核数据不同导致。

图5 初始时刻主要核素的keff灵敏度Fig.5 Sensitivity of keff for main nuclides at initial moment

为比较CENDL-TMSR-V1的石墨数据(来自ENDF/B-Ⅶ.1)和SCALE 6.1自带数据库中的石墨数据(来自ENDF/B-Ⅶ.0)的合理性，从ICSBEP-2006中选取石墨相关基准题，主要包括HEU_COMP_INTER_004、PU_COMP_INTER_001_1、HEU_MET_INTER_006_1～4、LEU_COMP_THERM_060_1～28、HEU_COMP_THERM_016_4共35个基准题开展核数据的宏观检验。为排除其他核素对计算结果的影响，仅将ENDF/B-Ⅶ.0数据库中石墨数据替换成ENDF/B-Ⅶ.1中石墨数据，其他数据不变。使用ENDF/B-Ⅶ.1库中石墨数据替换ENDF/B-Ⅶ.0库中石墨数据，针对选取的临界基准题计算了keff，结果示于图6(图中蓝色实心三角)。使用ENDF/B-Ⅶ.1中石墨核数据的计算结果，相对于利用ENDF/B-Ⅶ.0库的计算结果(红色实心圆点)，其与基准题实验值(黑色实心正方块)一致性更好，说明ENDF/B-Ⅶ.1中石墨数据可靠性更高。而CENDL-TMSR-V1石墨数据来自ENDF/B-Ⅶ.1，因此基于CENDL-TMSR-V1 238群数据库计算的TMSBR的keff更合理。

图6 ENDF/B-Ⅶ.0和ENDF/B-Ⅶ.1中石墨的基准检验对比Fig.6 Calculation result of benchmark tests for graphite nuclear data from ENDF/B-Ⅶ.0 and ENDF/B-Ⅶ.1

2.2 核数据引起的keff不确定度对比

针对TMSBR开展核数据引起的keff不确定度计算时，中子截面库为CENDL-TMSR-V1的238群数据库，协方差数据库分别为44群CNEDL-TMSR-V1协方差库和SCALE 6.1自带协方差库。计算得到的核数据引起的初始时刻keff不确定度分别为1.03%和0.49%，相差约1倍。

通过对比初始时刻主要核数据引起的keff不确定度(图7)可看出，导致两个数据库计算的初始时刻keff总不确定度差异较大的主要原因是232Th(n,γ)、232Th(n,el)、233U(n,f)、233U(nubar)、233U(n,γ)等核数据的keff不确定度不同导致的。核数据导致的keff不确定度通过核数据的灵敏度和协方差数据的“三明治”公式计算得到[20]。初始时刻核素的原子密度相同，中子截面数据库同为CENDL-TMSR-V1的238群库，其计算得到的灵敏度相同。因此核数据导致的keff不确定度不同则与两个数据库协方差数据直接相关。CENDL-TMSR-V1库中232Th和233U的协方差数据来自ENDF/B-Ⅷ.0，而SCALE 6.1自带的232Th和233U的协方差数据来自ENDF/B-Ⅶ.0预发布版本。以233U(n,f)为例，从其灵敏度(图8)可知，灵敏区间为0.02～1.00 eV，该能区的CENDL-TMSR-V1中233U(n,f)裂变截面的相对标准偏差(基于实验数据误差理论计算得到)为SCALE 6.1自带的5倍，从而导致CENDL-TMSR-V1中233U(n,f)对keff不确定度远大于SCALE 6.1自带的233U(n,f)对keff不确定度，其他核反应也存在相同规律。

图7 初始时刻主要核数据引起的keff不确定度Fig.7 Uncertainty of keff for main nuclear data at initial moment

图8 233U(n,f)对keff的灵敏度及233U(n,f)裂变截面的相对标准偏差Fig.8 Sensitivity of 233U(n,f) for keff and relative standard deviation of 233U(n,f) fission cross section

3 结论

本文利用SCALE程序，针对熔盐堆开展了SCALE 6.1自带数据库和CENDL-TMSR-V1库对比分析，结合核数据灵敏度，给出两个数据库差异的主要来源。

1) 针对系列基准题，开展keff理论计算，CENDL-TMSR-V1 238群库的计算结果与ACE连续点截面库的结果基本一致，验证了基于CENDL-TMSR-V1的238群数据库制作的可靠性。

2) 针对1 GWt TMSBR，利用两个数据库计算不同燃耗下的keff。计算结果显示两者最大差异约1 200 pcm。核数据对keff的灵敏度分析显示，主要差异来自石墨核数据的不同。石墨的宏观检验显示，CENDL-TMSR-V1中石墨核数据更合理。

3) 针对1 GWt TMSBR，研究了两个协方差数据库的差异。基于CENDL-TMSR-V1协方差数据库计算的初始时刻keff总不确定为1.03%，约为SCALE 6.1自带协方差数据库计算结果的2倍。其差异主要是由两个数据库中233U、232Th等元素的协方差数据不同导致的。

由于TMSBR为热堆，仅开展了两个数据库计算keff及不确定度的对比分析。下一步将系统开展不同能谱下系列熔盐堆的其他中子学参数对比分析。