双功能液态锂铅包层氚增殖性能分析

曾正魁，蒋洁琼，王海霞，陈思泽，王志刚，李 斌，黄群英,*

(1.中科院核能安全技术研究所，中子输运理论与辐射安全重点实验室，合肥 安徽 230031；2.中国科学技术大学，合肥 安徽 230026)

双功能冷液态锂铅(DFLL)包层是由中科院核能安全技术研究所·凤麟团队(以下简称凤麟团队)提出的可用于中国聚变工程实验堆(CFETR)[2]的高性能产氚包层设计方案[3]。DFLL包层使用液态锂铅共晶体(Li17Pb83，简写为LiPb)和高压氦气作为冷却剂，同时LiPb也是包层氚增殖剂[4]。氚增殖比(TBR)是衡量包层氚自持能力的重要指标，是聚变堆设计的关键设计参数之一。考虑到氚的衰变、滞留、泄漏、循环提取效率、燃耗等效应，要求聚变堆包层TBR必须大于1.1[5]，CFETR第一阶段要求TBR≥1.2[2]。

凤麟团队针对CFETR开展了DFLL包层的概念设计，并对屏蔽层进行了初步优化[6,7]，本文将在上述设计基础上(以下简称初始设计)对影响TBR的几何尺寸和材料成分进行敏感性分析，并开展锂铅包层中子学模型的产氚率实验，为DFLL包层的优化设计提供数据参考。

1 包层设计与中子学模型

CFETR等离子体大、小半径分别为5.7 m和1.6 m；堆本体包括等离子体区、增殖包层模块、真空室和纵向场线圈等；装置主要物理参数及设计目标由参考文献[2]给出。本研究选取装置环向上的1/16进行建模，每个扇段环向张角为22.5°，扇段内布置12个包层子模块，其中内包层6个子模块(编号1-6)，外包层6个子模块(编号7-12)，如图1(a)所示。DFLL包层模块由第一壁钨护甲、第一壁、氚增殖区、背板氦气联箱、屏蔽层组成，内外包层模块厚度分别为900 mm和1 200 mm。包层增殖区由3个径—极向隔板和4个环—极向隔板和一个径—环隔板加固，在极向方向上将增殖区分成了7个氚增殖子区。氚增殖区中增殖材料为LiPb(6Li富集度为90%)，隔板厚度为10 mm，内外层为3 mm的SiC复合材料，中间为4 mm的带氦气孔道的CLAM结构材料组成[8,9]，如图1(b)所示，具体设计详见参考文献[7]。

根据上述设计方案，使用SuperMC软件进行了CFETR的中子学建模(见图1)及TBR计算。SuperMC是凤麟团队研发的一款大型通用的中子输运设计与安全评价软件，它以中子及相关辐射输运计算为核心，并集云计算框架集精准建模、可视分析、虚拟仿真、综合数据库于一体，已被国际ITER组织选为核设计分析基准软件[10,11]。计算数据库选用国际原子能机构(IAEA)发布的聚变评价核数据库FENDL3.1b[12]。

在实际计算中，为方便开展不同几何结构及材料成分的影响因素分析，计算模型按材料体积份额在径向方向依据表1所列的几何尺寸和材料成分分层进行了均匀化近似处理。为评估近似处理的合理性，选择增殖区结构材料占比较高的内包层开展精细模型和均匀近似模型的TBR对比计算，结果显示近似模型相比精细模型的TBR偏差仅为0.6%，满足分析计算需求。后续计算全部基于均匀近似模型开展。

表1 DFLL包层及CFETR相关几何结构尺寸[6]和材料成分

图1 DFLL包层全堆中子学模型(a)及DFLL包层精细结构(b)

2 源模型、程序和数据库对比计算

为了验证计算程序和数据库的稳定性，首先开展了源模型、程序和数据库的对比计算。

2.1 中子源模型

在初始设计中，采用的中子源模型为等离子区均匀分布，该中子源描述不能够很好地反映堆芯真实物理情况，2009年，E.Polunocskiy根据聚变堆运行的真实物理环境，提出了基于ITER的B-lite中子源模型[13]。B-lite中子源模型在轴向和径向上将等离子体区描述成了40×40的空间网格分布，等离子体处于磁流体力学平衡时，磁面在等离子体区极坐标中的描述可参考相关文献[14]。在D-T反应中，一般认为聚变中子的密度可以表示为：

(1)

其中，a为等离子体中心与等温面的水平距离，A为Tokamak的小半径，S0表示等离子体中心(R0, 0)处的中子密度，P为等离子体功率峰值因子，由等离子体运行模式确定[14]。

目前该中子源模型被广泛应用于CFETR的中子学计算中[14,15]。根据以上关系式，计算得到等离子体腔室中D-T中子源的空间分布，如图2所示，此时，总TBR等于1.232，相比采用中子源均匀分布的初始设计TBR为1.212，总TBR增加了1.6%。

图2 40×40网格下中子源密度空间分布

2.2 软件和数据库

软件对比选用美国洛斯阿拉莫斯实验室开发的MCNP程序[16]。利用相同的CFETR中子学模型和FENDL3.1b数据库，采用两款软件在相同抽样条件下计算得到的TBR值相差小于0.1%，具体结果列于表2中。

表2 不同软件计算的总TBR值

数据库对比选择裂变聚变混合数据库JEFF3.2[17]，该数据库也是目前国际聚变研究中使用较多的评价数据库。基于建立的CFETR中子学模型，使用SuperMC分别结合JEFF3.2和FENDL3.1b数据库对TBR进行了计算，在相同抽样条件下结果相差0.7%，具体计算结果见表3。

表3 使用不同评价截面数据库计算的总TBR值

从表2和表3结果对比可以看出，SuperMC结合FENDL3.1b数据库计算得到的TBR值与同类计算软件或数据库的计算结果非常接近，计算结果差别小于1%。同时使用SuperMC和FENDL3.1b数据库计算得到的TBR值1.232是表2和表3对比计算中的最小值，用于后续分析研究具有更好的保守性。

3 第一壁中子负载与氚增殖比分布计算

第一壁中子负载是聚变堆设计的关键参数，不但可用于评估部件运行寿期、材料损伤水平，通过研究第一壁中子负载与对应包层模块的TBR参数关系，还可以为包层模块的设计与优化提供依据。图3给出了TBR和第一壁负载的分布情况，从图可以看出，5—12号包层的TBR分布与中子壁负载分布一致；而1—5号包层的TBR与中子壁负载分布有较大区别。原因是不同内包层体积存在较大差异，且受外包层散射影响不同。进一步开展去除7—12号外包层条件下的内包层单位体积TBR计算，发现此时与中子壁负载分布吻合较好，具体如图4所示。

图3 TBR和中子壁负载在CFETR包层中的分布

图4 去除外包层条件的内包层单位体积TBR与中子壁负载分布

4 TBR影响因素敏感性分析

4.1 第一壁护甲厚度对总TBR的影响

聚变堆中，设计有第一壁护甲用于保护第一壁免受等离子区热辐射、避免与等离子体直接接触以及阻挡等离子体区逃逸电子的轰击。钨由于其具有耐高温及高的热导率、屈服强度和抗拉强度[18]等特点，被选作ITER第一壁护甲的候选材料。本研究参考欧洲DEMO[19]堆的设计，在第一壁前增加2 mm 钨作为第一壁护甲。增加钨护甲后，在保持包层厚度不变的条件下计算出总TBR为1.208，对比无钨护甲的初始设计总TBR值1.232，可知钨护甲对总TBR的影响为-0.012ΔTBR/mm(“-”号表示该因素对总TBR的影响为负相关；“+”号表示正相关，下同)。后续分析均是在考虑了2 mm钨护甲基础上开展的。

4.2 第一壁厚度对总TBR的影响

第一壁作为包层内部部件的保护材料，其厚度对总TBR也将产生影响。初始设计的第一壁总厚度为30 mm，其中FW1为5 mm，FW2为15 mm，FW3为10 mm，如表1，图1b所示。由于降低第一壁厚度有利于提高TBR，基于FW1、FW2厚度不变，增殖区厚度不变的条件，计算减小FW3厚度，即FW3厚度分别为10 mm(初始设计值)、8.75 mm、7.5 mm、6.25 mm、5 mm时的总TBR，见图5所示。可以看出，总TBR随第一壁厚度增加近似呈线性减小，平均影响率为-0.0055 ΔTBR/mm。

图5 总TBR随第一壁厚度的变化

为了进一步分析钨护甲和第一壁厚度影响产氚率的具体原因，分别计算了不同条件下增殖区外表面中子能谱，如图6所示。可以看出，低能中子能谱差距大于高能中子，特别是1 eV以下的热区中子份额。表4给出了分能段积分通量的具体结果比对，相比第一壁为25 mm时，在第一壁厚度为30 mm条件下，E<1 eV能区积分中子通量约降低了不到0.002 cm-2·s-1·n-1；在此基础上再增加2 mm钨护甲后，E<1 eV能区积分中子通量进一步降低了0.002 15 cm-2·s-1·n-1；在1 eV < E < 0.1 MeV能区，积分中子通量随壁厚增加及添加钨护甲而提高；E>0.1 MeV能区，第一壁厚度引起的高能中子通量密度降低比钨护甲更为明显。从上述对比分析中可以看出钨护甲相比第一壁有更强的热中子吸收效果，而热中子能区是影响TBR最明显的能区，这是造成钨护甲对TBR影响效果大于第一壁的主要原因。

图6 第一壁和钨护甲不同厚度下增殖区外表面中子能谱

表4 不同方案下各能区积分中子通量

4.3 包层厚度对TBR的影响

初始设计中，DFLL包层的厚度已按可用空间最大值设计，此次分析主要通过减小厚度来评估包层厚度对TBR的影响，结构材料份额按增殖区实际比例改变。结果表明，在外包层厚度不变情况下，内包层增殖区厚度减小6 cm时，总TBR从1.208降低到1.189，对TBR的影响为+0.003 2ΔTBR/cm；内包层厚度不变情况下，外包层增殖区厚度减小6 cm时，总TBR从1.208降低到1.196，对TBR的影响为+0.002 0ΔTBR/cm。

4.4 6Li富集度对TBR的影响

当TBR不满足设计要求时，可以考虑通过提高6Li的富集度来提升总TBR。由如图7可见，总TBR随6Li富集度增加而增加，富集度为97.5%时，TBR为1.220，对总TBR的影响为+0.0016ΔTBR/%，远小于其他因素对总TBR的影响。可见在6Li富集度达到90%后，通过提高6Li富集度来提升总TBR的效果有限。

图7 总TBR随6Li富集度的变化

4.5 增殖区中结构材料与流道插件体积份额对TBR的影响

对于液态金属包层，需要在包层中设计流道插件(FCI)来降低磁流体动力学效应。由于内外包层增殖区厚度不一致，对于增殖区中结构材料与FCI体积份额的要求也不一致，因此有必要分析它们在增殖区的体积份额对总TBR的影响。DFLL选择CLAM作为结构材料，SiC复合材料作为流道插件材料，图8、图9分别给出了内外包层不同体积份额的流道插件和结构材料对总TBR的影响，此处结构材料、流道插件体积份额是通过减少增殖材料LiPb的体积份额来增加的，内外包层材料份额单独变化。结果表明，总TBR随流道插件、结构材料份额都呈线性变化趋势，对于内包层，流道插件体积份额由5%增加到13%时，总TBR由1.208降低到1.199，对总TBR的影响为-0.001 1ΔTBR/%；结构材料体积份额由3%增加到11%时，总TBR由1.208降低到1.194，对总TBR的影响为-0.001 8ΔTBR/%。对于外包层，流道插件体积份额对总TBR的影响为-0.004ΔTBR/%，结构材料体积份额对总TBR的影响为-0.002ΔTBR/%。

4.6 分析结果总结

通过使用SuperMC结合FENDL3.1b开展了一系列TBR影响因素研究，表6给出了各个因素对总TBR影响的大小，可以看出，钨护甲第一壁对TBR的影响最大，6Li富集度对TBR的影响最小。在选择2 mm钨护甲条件下，模型TBR值为1.208，满足CFETR第一阶段设计要求。

图8 总TBR随内包层材料体积份额的变化

图9 总TBR随外包层材料体积份额的变化

表5 各因素对总TBR的影响大小

5 实验验证

5.1 中子学模块的产氚率测量

6Li的产氚率(TPR)是影响TBR计算准确性的重要参数。本论文基于HINEG[20]14 MeV强流D-T中子源开展了DFLL包层中子学实验模块的产氚率测量实验，实验模块参数详见参考文献[21]，实验模块距离靶39.5 cm，如图10所示。

中子源强采用质量为567 mg的Nb活化箔进行监测，Nb活化箔放置在与中子出射方向右侧30°方向，与靶点距离为22.6 cm。D束能量为250 keV，经D-T反应各向异性修正，旋转靶衰减修正计算，该点Nb活化箔活化反应率R为6.26×10-29，结合辐照、测量条件，推算出中子源总积分产额为4.68×1015个中子。同时经模拟计算，该点Nb的活化反应率为6.179×10-29，与计算值相差1.3%。测量Nb活化片反应率的HPGe探测效率采用标准152Eu源进行刻度。

实验采用液闪谱仪+Li2CO3活化片的方法[22]测量了实验模块不同深度处的TPR。Li2CO3粉末纯度为99.9%，6Li富集度为95.2%，经高压压制成直径为15 mm，厚度为1 mm的活化片。A，B，C三点处活化片的质量分别为391 mg、373 mg和385 mg。经过辐照后的Li2CO3活化片放置在20 ml的聚乙烯瓶中，采用二元酸法，即HNO3(61%浓度)和CH3COOH(100%)进行溶解，然后加入闪烁液，避光12 h后放入Quantulus 1220液闪谱仪中测量，TPR计算公式如下：

(2)

其中：C为液闪净计数率，ε为探测效率，值为0.13，fd为衰减修正系数，值为0.999；fe为氚逃逸修正系数，经SRIM模拟计算氚在Li2CO3活化片中射程，求得fe为0.977；fg为气态氚损失修正系数，参考文献为0.93[23]；N6为6Li核子数；N源为中子积分产额。液闪谱仪效率采用未辐照过的Li2CO3溶解后加入标准氚水的内标法进行刻度。

产氚率测量的总不确定度优于9.8%，主要由源强监测不确定度(8.5%)、液闪效率不确定度(3.5%)、化学处理过程不确定度(3%)以及统计不确定度(<1.3%)组成，具体内容列于表7中。

图10 HINEG靶前的DFLL中子学实验模块

表6 TPR实验测量不确定度

5.2 模拟计算

模拟计算使用SuperMC结合FENDL3.1b数据库对实验模块进行了建模，包括依能量角度分布的中子源、旋转靶、可移动定位棒、活化片等。计算值(C)与实验值(E)之比(C/E)的计算结果列于表8。可以看出，A、C孔道的理论计算结果和实验数据符合较好，偏差均不超过8%。B孔道C/E出现超过28%的偏差，其主要原因是该孔道使用的活化片在辐照过程中发生了破裂，氚逃逸量增加，导致实验结果偏低。C/E结果的总不确定度优于13.2%，具体包括实验不确定度(<9.8%)，理论计算统计不确定度(<6.4%)、锂铅包层截面数据库不确定度为(6%)[26]。

表7 TPR C/E总不确定度

Table 7 Total uncertainty of C/E comparison for TPR measurements (%,2)

表7 TPR C/E总不确定度

位置计算值(C)实验值(E)C/E总不确定度A孔道3.70×10-283.53×10-281.0812.0B孔道1.81×10-281.49×10-281.2812.4C孔道8.54×10-297.95×10-291.0713.2

6 结论

本文通过使用SuperMC构建了基于DFLL包层的三维CFETR中子学模型并结合FENDL3.1b数据库开展了全堆TBR计算和中子学分析工作，研究包层几何尺寸和材料成分参数对全堆TBR的影响。计算结果显示，全堆TBR在包含2 mm 钨护甲条件下的计算值为 1.208，满足CFETR第一阶段设计要求。为了验证计算与分析工作的准确性，基于HINEG强流氘氚中子源，进一步开展了液态锂铅包层中子学实验模型的产氚率实验。采用Li2CO3活化片方法测量的产氚率实验结果与SuperMC结合FENDL3.1b蒙卡模拟结果相比对，除了出现活化片破碎的B孔道外，其余孔道的C/E最大偏差在8%以内符合，初步验证了基于SuperMC与FENDL3.1b数据库开展的氚增殖性能分析结果的准确性。

致谢

本工作得到了凤麟团队其他成员的帮助和指导，特此感谢。