用于核保障中核材料衡算的液体闪烁体中子多重性测量装置

程毅梅，许小明，尹洪河，柏 磊，祝利群

(中国原子能科学研究院 放射化学研究所，北京 102413)

随着核工业的发展，世界范围内的U、Pu材料越来越多，防止核扩散已成为当今国际社会普遍关注的问题。由于U、Pu均可产生裂变中子，因此，利用中子探测技术并结合同位素丰度对其进行非破坏性分析，是核保障领域最常用的手段。中子多重性测量技术在核保障领域，特别是核材料衡算方面具有重要的意义。

中国原子能科学研究院在特殊核材料(SNM)及核废物非破坏性中子分析的研究工作中积累了丰富的经验，先后自主研制了有源井型(AWCC)符合中子探测器、桶装核废物中子检测装置(已在设施现场投入使用)以及中子多重性测量装置。这类探测器均基于3He正比计数管3He(n,p)反应，通过探测由裂变产生并经聚乙烯慢化的热中子符合事件来确定SNM的质量，其符合门宽时间在ms量级。

由于3He气体一直受制于欧美国家，国际市场上3He正比计数管价格居高不下，限制了该类技术在我国的发展，故有必要研发替代3He中子计数管的技术。液体闪烁体(液闪)探测器可实现对快中子的探测，使符合门宽时间达到ns量级。液闪探测器能有效降低偶然符合事件的影响，并在高本底环境中，能以更短的时间获得更佳的测量精度。另外，相较于3He正比计数管，液闪探测器具有更好的能量分辨特性，对于不纯的Pu金属、PuO2以及高浓铀，能有效地对(α,n)中子和裂变中子进行区分。且液闪探测器价格远低于3He正比计数管，因此在中子测量中采用液闪探测器可有效节约成本、提高性能。

国内外在液闪探测器测量中子方面已开展了不少研究。美国洛斯阿拉莫斯国家实验室初步开发了一种液闪中子探测装置模型[1]；部分国外研究机构亦基于液闪探测器开展了针对核材料测量方面的研究[2-4]，这些研究多建立在模拟计算上；同时，兰开斯特大学为满足液闪中子多重性实时测量要求，设计开发了专用的快速数据处理系统[5]。火箭军工程学院的张全虎、庄琳、黎素芬等基于液闪探测器，通过模拟计算的方式开展了一系列中子多重性相关模拟研究[6-8]。但在液闪探测器中子多重性测量技术的应用研究方面，文献报道较少。

本文通过采用多个液闪探测器组成紧密排布的液闪探测器阵列(测量装置)，结合后续的n-γ脉冲形状甄别电子学系统和相关的数据处理软件，对基于液闪探测器的中子多重性测量开展相关研究。

1 测量原理

1.1 液闪探测器工作原理

探测器主要包括液闪、光学收集系统(反射层、耦合剂、光导、光电倍增管(PMT))以及分压器(光电倍增管的前放)，如图1所示。

图1 液闪探测器结构原理图[9]Fig.1 Structural schematic for liquid scintillation detector[9]

图2 对应于γ和中子事件光电倍增管电流脉冲和积分脉冲随时间的变化关系[10]Fig.2 Current pulses from PMT and integral pulses vs time for γ and neutron events[10]

1.2 n/γ甄别原理

中子主要与液闪中的H原子发生弹性散射产生反冲质子；而γ光子则通过光电效应、康普顿散射等作用产生次级电子。两者输出的电流脉冲和积分脉冲差异如图2所示，γ信号的脉冲衰退时间较短，而中子则相对长很多。基于该差异，即可实现两种信号的甄别。

1.3 多重性测量原理

中子多重性[11-13]测量技术是一种通过测量核材料裂变中子的多重性分布以实现对核材料进行准确定量分析的快速NDA技术，测量过程中无需标样刻度，可区分裂变中子与非裂变中子，从而降低非裂变中子干扰和基体材料影响。

以Pu材料为例，理想情况下，根据中子多重性测量信息，能测定样品中有效240Pu(有效240Pu定义为样品中所有Pu的偶核同位素产生等效于240Pu产生的符合中子计数率)的质量m240。若样品中Pu的同位素组分已知，则可推算得到总Pu量m：

(1)

式中，f238、f240、f242为样品中存在的238Pu、240Pu、242Pu的丰度。

2 液闪中子多重性测量实验装置的建立

2.1 液闪探测器的选择

对含10 g Pu的样品，使用3种尺寸的BC-501型液闪探测器进行研究，针对其n/γ甄别性能(以品质因数M表示)和探测效率等主要评估指标得到的测试结果列于表1。

表1 各尺寸液闪探测器性能对比Table 1 Performance comparison for liquid scintillation detectors with different sizes

注：Cs为137Cs源在康普顿电子光产额响应曲线中的康普顿边所对应的电子能量，1Cs=477 keV

根据以上测试结果可发现，n/γ甄别性能与计数率(探测效率)是互相对立的两个特性，即随着探测器体积的增大，n/γ甄别性能逐渐降低，而探测效率则逐渐增大。经权衡后确定选择Saint-Gobain公司生产的φ12.7 cm×12.7 cm的液闪探测器。

2.2 配套电子学系统的建立

脉冲形状甄别电子学系统基于过零时间法原理。考虑后端脉冲形状甄别电子学系统需同时处理多路由光电倍增管输出的快信号，选定德国Mesytec公司生产的MPD-4模块，该模块能同时对4路液闪探测器输出的信号进行甄别。

在多探头的中子多重性分析测量中，为满足MPD-4脉冲形状甄别模块后端数据收集/处理电子学系统的功能要求，选择Fast ComTec GmbH公司生产的6(5+1)输入10 GHz TOF多路定标器MCS6A以及配套的数据采集软件MCS6A。由MPD-4模块以及MCS6A多路定标器构成的用于中子多重性测量的n/γ脉冲形状甄别及后端数据采集/处理电子学系统示于图3。

2.3 数据处理软件的开发

为实现装置数据采集系统MCS6A所得到测量数据的分析处理，编写了配套的数据处理软件，功能主要包括本底刻度、对MCS6A数据文件的转换、转换后数据的符合关系分析、多重性分布获取以及多重性数据计算及结果分析等，部分软件界面如图4所示。

图3 电子学系统结构图Fig.3 Structure schematic of electronics system

2.4 实验装置的优化设计

1) 模拟优化

通过采用模拟计算的方式对实验装置的设计进行了优化。采用6个液闪探测器所构成的探测器阵列如图5所示，探测器紧密排布围成的腔体为边长15.24 cm的密闭正方体，此时探测器间无屏蔽。

按照以上几何结构，结合模拟计算得到的结果列于表2。

图4 数据处理软件部分界面Fig.4 Partial interface of data processing software

图5 6个液闪探测器构成的模拟装置几何结构Fig.5 Geometry structure of device with 6 detectors

表2 6个液闪探测器计算结果Table 2 Calculation results for 6 liquid scintillation detectors

模拟实验结果表明，当阈值选择为0.25Cs时液闪探测器阵列探测效率较高，对最终的装置性能有利，因此在最终实现中子多重性模拟测量装置时优先考虑该结构。根据经验，当液闪探测器紧密排列时的探测效率达最大，这样，在保证样品腔内径12 cm的前提下，计算得到样品腔内壁与探测器表面有1.62 cm的空隙，因此腔壁厚度可在0～1.62 cm间进行调整。又由衰减因子e-μl(其中μ为腔壁材料对于γ射线的线衰减系数，l为腔壁厚度)可看到，腔壁越厚，则对γ射线的屏蔽效果越好，因此将腔壁厚度定为1.62 cm，从而减小后端脉冲甄别电子学系统的压力。为增大中子的散射概率，提高液闪探测器对样品所发射中子的探测效率，液闪单元应尽量靠近样品腔。为降低外部中子对测量结果的影响，需在液闪单元之间填充聚乙烯。由于中子信号强度随聚乙烯厚度的增加呈指数衰减，考虑到装置的结构，厚度选择为13 cm。根据结构参数得到的中子多重性测量装置结构模拟如图6所示。

图6 液闪中子测量实验装置结构模拟图Fig.6 Simulated structure for neutron measurement device based on liquid scintillation detector

按照以上装置模型，分别在不加铅屏蔽和添加铅屏蔽的条件下得到探测效率的模拟计算结果列于表3。

表3 优化设计后液闪探测器中子多重性测量装置探测效率计算结果Table 3 Calculation detection efficiency for optimized neutron multiplicity counter based on liquid scintillation detector

从以上结果可看出，通过添加该厚度的聚乙烯介质能起到增加中子散射率、提高中子探测效率的作用；同时也能起到消除外部中子影响的作用。添加铅屏蔽后，虽在一定程度上略微降低了探测效率，但可很好减轻后端脉冲形状甄别电子学系统的压力。

2) 实验装置的建立

根据通过模拟实验优化设计后的装置参数，结合6台液闪探测器及配套的电子学系统和数据处理软件，开展了实验装置的搭建工作，其中铅制样品腔的内径为12 cm，铅壁厚度为1.5 cm；聚乙烯屏蔽体的高度为20 cm，厚度为13 cm。

3 装置性能测试

3.1 n/γ脉冲形状甄别性能测试

测试中采用了源强为5×104s-1的252Cf中子源。测试时，分别对6个不同序列号(321、322、323、324、325、326)液闪探测器在两种不同阈值(0.25Cs、0.5Cs)设定下，利用AMPTEK多道谱仪观察各探测器的n/γ甄别谱。在源与探头间添加一定厚度的铅屏蔽以降低γ射线的影响。所采用的铅屏蔽为装置自带铅制样品桶，厚度为15 mm。同时，根据放射源的源强，为提高统计性，拟定每次测量的时间为100 s。图7为阈值设定为0.25Cs和0.5Cs时各液闪探测器的n/γ甄别谱。

图7 装置n/γ甄别谱Fig.7 n/γ discriminated spectra of device

测试结果表明，通过对数据加以计算可得到各探测器在两种阈值设定下的M，列于表4。从测试结果可看出，基于所采用的n/γ脉冲形状甄别方法，通过建立的这套脉冲甄别电子学系统能有效区分中子信号和γ射线信号，此时各探测器的n/γ甄别效果均较好，且阈值越高，甄别效果越好，而代价则是效率的损失。

表4 n/γ甄别性能测试Table 4 Performance test for n/γ discrimination

3.2 装置误甄别率测试

通过以上的n/γ脉冲形状甄别特性可看到，该装置具备较好的n/γ甄别性能。尽管如此，还会有少量的γ信号混入到中子计数里，这与甄别阈值的选取密切相关。甄别阈值越低，则混入的γ信号越多；阈值越高，则被误甄别掉的中子信号越多。因此，n/γ甄别性能的优化和甄别阈值的选取是本研究最精细的工作之一。为给出半定量的结果，在两种阈值(0.25Cs、0.5Cs)条件下对n/γ甄别性能进行调试，具体步骤如下：1) 观察两种阈值条件单独测量137Cs源时的假中子(误甄别)信号数来确定相对于γ峰计数的γ误甄别率εγ′；2) 在两种阈值下单独测量252Cf源，将之前得到的γ误甄别率εγ′用于此时测量得到的时幅转换谱中，即将εγ′乘以252Cf源测量得到γ峰计数，得到此时误甄别到的γ信号数，并将此数与实际测量得到的中子信号数进行对比，从而得到测量信号相对于实际中子信号的γ误甄别率εγ。得到的测量结果列于表5、6。

表5 137Cs装置误甄别率Table 5 137Cs mis-discriminating ratio of device

表6 252Cf装置误甄别率Table 6 252Cf mis-discriminating ratio of device

由以上测试结果可看到，对6个探测器而言，两种甄别阈值下的误甄别率均小于3%。因此，在确保误甄别率较低，即保证甄别效果的基础上，为保证足够的探测效率，选择0.25Cs的甄别阈值。

通过n/γ脉冲形状甄别性能测试，表明通过恰当的参数设置，各探测器均能实现对n/γ脉冲形状的甄别，且甄别效果较好，能满足装置性能要求。装置误甄别率测试表明，两种甄别阈值下的误甄别率均小于3%。因此，在确保甄别效果的基础上，为保证足够的探测效率，拟选择0.25Cs的甄别阈值。综合两项性能测试表明装置运行状态正常，可开展进一步的模拟测量实验。

4 实验室测量及验证

4.1 模拟测量

模拟测量实验采用特性与Pu相似的252Cf中子源，源强为5×104s-1，分无聚乙烯屏蔽和有聚乙烯屏蔽两个阶段进行，从而更直观了解聚乙烯屏蔽对装置探测效率的影响。通过实验得到的测量结果列于表7。从表7可知，通过添加聚乙烯屏蔽能有效提高装置的探测效率。同时，当阈值为0.25Cs时，装置探测效率达15%。

表7 装置探测效率Table 7 Detection efficiency of device

4.2 实验室测量

基于建立的液闪中子多重性测量实验装置，对含Pu量10 g的PuO2标样开展实验室测量。每次测量时间为300 s，MCS6A最大扫描时长6.87 s。基于之前对装置性能的测试结果，0.25Cs的甄别阈值既能保证探测效率，又能确保足够的甄别效果，因此阈值选择为0.25Cs，具体步骤如下。

1) 采用γ能谱法对Pu标样进行同位素丰度测量，得到Pu偶核同位素238Pu、240Pu、242Pu丰度分别为0.008 6%、5.085 5%、0.023 3%。为确保统计性，测量时间设定为2 h，此时的不确定度为1.34%。

2) 进行本底测量，此时源腔内不添加任何放射源，测量时间为3 h。测得总计数率为1.08 s-1，二重和三重符合计数率均为0。

3) 采用252Cf参考源对装置进行刻度，测量时间为300 s，得到3个刻度因子：装置探测效率ε为15.15%，二重符合门因子fd为0.733 4，三重符合门因子ft为0.422 5。

4) 对Pu标样进行测量，主要采用两种测量模式。首先，以6.87 s的MCS6A最大扫描时长进行测量，测量次数为5次，每次测量时间均为300 s，3次的测量条件完全一致。经5次测量，得到装置的测量相对偏差和相对标准偏差RSD列于表8。

表8 液闪装置RSDTable 8 RSD of liquid scintillation device

随后，采用0.47 h的最大扫描时长进行测量，测量时间为1 h。将两种测量模式得到的总中子计数率、二重符合中子计数率以及三重符合中子计数率，结合基于该装置开发的数据处理软件计算得到M、(α,n)因子α、m240以及m，并将之与10 g的标称值进行对比得到相对偏差，结果列于表9。

表9 液闪装置样品最终测量结果Table 9 Final result of standard measurement for liquid scintillation device

从以上测量结果可看到，装置的测量RSD为8.6%。通过增大最大扫描时长或多次测量后取平均值，可有效提高计数的统计性，从而使得测量的准确度得到相应改善，此时两种最大扫描时长下的测量相对偏差均小于6%。

4.3 与传统中子多重性测量系统对比

采用自行研制的基于3He管的中子多重性测量装置，作为进行对比的传统中子多重性测量系统，测量对象仍为含Pu量10 g的PuO2标样。进行对比实验时，采用最大扫描时长30 s和17 h两种扫描模式。当最大扫描时长为30 s时，测量次数为5，每次扫描时间300 s；当最大扫描时长为17 h时，测量次数为1，扫描时间17 h。经过5次相同条件测量后的装置测量RSD以及两种测量模式下的最终测量结果分别列于表10、11。

表10 3He装置RSDTable 10 RSD of 3He device

表11 3He装置样品最终测量结果Table 11 Final result for standard measurement of 3He device

将两套系统的测量结果进行对比后发现，尽管液闪中子多重性测量装置的探测效率低于基于3He管中子多重性测量装置，且装置测量RSD大于后者，但通过较长时间信号采集提高统计性，并经过后期基于该装置开发的数据处理软件处理后，二者所得到的测量结果并无显著性差别，甚至液闪中子多重性测量装置的测量准确度略优于基于3He管的中子多重性测量装置。

5 结论

相较于国内外目前研究现状，该项研究工作不再停留于模拟研究阶段，而是将液闪中子多重性测量技术应用到实际测量工作中，通过优化设计，建立了1套可用于核保障中核材料衡算的新型中子多重性测量装置，即液闪中子多重性测量装置，并基于该装置开展了相关的性能测试和中子多重性测量研究。通过性能测试，表明该装置运行状态正常，且各项指标均在可接受范围内；通过在有聚乙烯屏蔽和无聚乙烯屏蔽两种条件下对252Cf源进行的实验室模拟测量表明，该实验装置探测效率好于15%；同时，通过对含Pu量10 g的PuO2样品开展的实验室测量，表明该装置的测量RSD为8.6%，加大最大扫描时长后测量RSD可小于6%，并且在条件允许的情况下，通过长时间的信号采集，该装置具备替代基于3He管的中子多重性测量装置的能力，具有一定应用价值。为实现该项技术在核材料衡算定量测量中的实际应用，未来还需针对测量装置及电子学系统的小型化、便捷化进行优化设计，同时开展大量现场验证实验，在进一步验证以上结论的同时，通过不确定度分析对装置进一步改进和完善。