中子诱发241Pu裂变缓发γ光子谱的计算

刘 玲, 赵晓雪,, 朱淑瑜, 舒能川, 陈永静, 刘丽乐

(1. 沈阳师范大学 物理科学与技术学院, 沈阳 110034;2. 中国原子能科学研究院 核数据重点实验室, 北京 102413)

0 引 言

裂变缓发γ光子谱(beta-delayed fission gamma spectrum,BDFG),也称为裂变缓发光子谱或缓发光子谱,是在裂变产物核β衰变过程中,由伴随发射的γ光子组成[1],下文简称为光子谱。裂变缓发光子谱在核能、核装置研究中具有重要意义,如用于反应堆屏蔽计算、衰变热计算、裂变实验模拟、核查等[2],同时在生物研究中也有应用[3]。

裂变缓发光子谱基于裂变产额数据[4]和衰变数据计算能得到。目前国际上只有美国的ENDF/B-VIII.1库有自己评价的n+235U和239Pu裂变缓发光子谱数据,其产生时间应该在2004年左右,采用蒙卡模拟方法模拟产物核发射的γ得到[5]。因此目前国际上的缓发光子谱数据库包含的裂变系统数量少,且比较存旧,同时国内这方面还是空白。

241Pu是反应堆铀钚循环的一个环节,是反应堆燃烧的运行的产物,可以从乏燃料中检测到[6],半衰期为13.2年,衰变方式为β衰变[10]。乏燃料成中包含有钚的多种同位素,一般用放化分离结合质谱法进行测定[11],现在人们尝试利用特征缓发γ射线,结合裂变产额来推算乏燃料的成份。

随着先进核能研究的发展,除了重要的235U和239Pu外,对241Pu等相关裂变核的裂变缓发中子谱也提出了需求。本工作的目的是发展新的计算方法,一方面对现有的裂变缓发光子谱进行更新,另一方面计算更多裂变系统的缓发光子谱,补充中国评价核数据库,填补国内裂变缓发光子谱数据的空白,满足国内核能和核装置研究的需求。

1 裂变缓发光子谱计算方法

裂变缓发光子谱定义为一次裂变、单位时间、单位能量间隔内裂变产物核发射的γ光子数[1]:

(1)

根据式(1)定义,裂变缓发光子谱公式(2)进行计算:

(2)

其中:i代表某个产物核;j代表产物核i的第j条γ射线;能量为Eγ;λi为产物核的衰变常数;Ii,j(Eγ)为γ射线的强度。衰变常数和γ射线强度可以从美国核数据中心网站下载。ni(t)为产物核随时间变化的原子数目,可以通过求解微分方程组得到

(3)

ni(0)=yi

(4)

其中式(3)右边第1项表示衰变消失项,第2项表示其他核衰变到该核的生成项,式(4)表示初始值为独立产额yi。该方程组可以通过数值求解的方法进行求解,也可以通过拆链方法进行解析求解,类似的计算程序有CINDER[12]和Origen[13]等。

根据式(2)设计了裂变缓发光子谱计算程序fp.pl (fission photon),其主要功能是从式(3)、式(4)计算得到结果中读入产物核随时间的密度数据,从gamma.dat读入γ数据,然后计算每一条γ射线的时间谱,叠加得到每间隔1 keV的时间谱。能量间隔0～1 keV的光子谱归为1 keV,1～2 keV的光子谱归为2 keV, 依次类推。其中裂变产额数据来自ENDF/B-VII.1,衰变数据来自NuDat(2017)[14]。

美国核数据中心的衰变数据给出了衰变γ剂量[14],定义为单位时间内发出的γ能量,即

d(t,Eγ)=S(t,Eγ)*Eγ

(5)

以缓发光子谱为基础,对其时间积分,可以得到积分剂量(单位:keV-Bg-s):

(6)

裂变缓发光子谱计算的主要流程如图1所示,首先计算产物核随时间变化积存量ni(t),然后计算每一条γ的时间谱,然后对每一能量间隔的γ数据求和得到某一个能点的时间谱,对该能点的时间谱积分,积分结果作为归一化常数,对时间谱进行归一,得到归一的时间谱。从能量1到约7 MeV的每一个能量间隔的归一化常数、归一化时间谱转化ENDF/B-VI格式MT=460的MF=1和MF=12文档,然后进行库格式和物理检查,如果没有问题,就可以入库。

图1 裂变缓发光子谱计算流程示意图
Fig.1 Calculation flow of the beta-delayed fission gamma spectrum

如果已知裂变实验条件,包括样品辐照时间tr、裂变率fr(tr)、冷却时间tc、测量时间td,能量为Eγ的测量值与计算值的转换因子f(Eγ),就可以对裂变缓发光子谱进行积分,得到模拟的γ测量能谱:

(7)

这是裂变缓发光子谱的应用。反过来,通过模拟γ测量能谱并与实际γ能谱进行比较,可以用来验证计算的裂变缓发光子谱的可靠性。

为了验证程序FP.pl,计算n+235U的缓发光子谱,并与ENDF/B-II.1中的数据进行了比较。如图2和图3所示,能量为1 400, 1 413, 4 135, 4 365 keV的光子谱与ENDF/B-VII.1的数据符合得非常好,1 413 keV的差别小于1%,其他的差别也不超过5%。但有些能量不一致,如图4所示,826, 831 keV光子谱分别在0～10 s和0～30 s阶段,与ENDF/B-VII.1的数据相差较大,这是由于本工作中采用了新的核数据库得到改进, 而ENDF/B-VII.1的光子谱数据计算于2004年左右,比较陈旧。

图2 本工作计算的nth+235U裂变缓发光子谱Eg=1 400, 1 413 keV与ENDF/B-VII.1库的比较Fig.2 Present BDFGs ofnth+235U atEg=1 400, 1 413 keV and comparisons, “B7” stands for ENDF/B-VII.1.

图3 本工作计算的nth+235U裂变缓发光子谱Eg=4 135, 4 365 keV与ENDF/B-VII.1库的比较Fig.3 Present BDFGs ofnth+235U fission atEg=4 135, 4 365 keV and comparisons

用式(5)进行裂变实验的模拟,结果如图5所示,图中每一条线或点代表一条γ射线的实验测量到的计数。可以看出大部分模拟计数与测量结果符合较好。但是也有不一致情况,如实验测量的“138Cs”(1 009.8 keV)γ计数,是因为实验测量时,不能分辨138Cs(1 009.8 keV)和142La(1 010 keV), 二者叠加在一起,因此计数比模拟的高,而计算的模拟谱分属于1 009和1 010 keV的2条γ射线。该实验在中国核数据中心进行[15],图5是冷却30 min,测量10 min得到γ能谱。

图4 本工作计算的nth+235U裂变缓发光子谱Eg=826, 831 keV与ENDF/B-VII.1库的比较Fig.4 Present BDFGs ofnth+235U fission atEg=826, 831 keV and comparisons

图5 模拟γ计数与测量值数据的比较Fig.5 Simulated gamma counts compared with the measured data

通过上述比较,对计算程序正确性进行了验证。

2 n+241Pu裂变缓发光子谱的计算

图6 nf+241Pu裂变缓发光子谱,剂量积分大于11 keV-bq-s的16条γ时间谱, 总积分剂量为1 670 keV-bq-s.Fig.6 BDFGs ofnf+241Pu fission with integrated dose>11 keV-bq-s and the total is 1 670 keV-bq-s

本工作对热能点和裂变谱光子诱发的241Pu裂变缓发光子谱进行了计算,并根据式(5)和式(6)计算了γ辐射剂量。2个裂变系统总的积分剂量非常接近,分别为1 667和1 670 keV-bq-s.图6给出了积分剂量大于11 keV-bq-s的前16条光子谱,即398, 470, 536, 547, 603, 810, 1 103, 1 223, 1 314, 1 428, 1 633, 1 751, 2 240, 2 790, 3 288 keV光子谱。根据这些数据,可以重点关注评价相关的产额数据、衰变数据,以提高光子谱的精度。

其中能量为1 428 keV的缓发光子谱由9条γ射线组成,如图7所示,最大贡献者为裂变产物核94Sr, 图例标识ID为“940380”。ID为A*1 000+Z*10+Isomer, 其中A,Z,Isomer分别为产物核的质量、电荷和同核异能态。

图7 nf+241Pu裂变,能量为1 428 keV的缓发光子谱的组成Fig.7 The composition of BDFG at 1 428 keV ofnf+241Pu fission

图8 nf+241Pu裂变,缓发光子剂量随时间的变化关系Fig.8 Time dependency of the gamma dose ofnf+241Pu fission

3 裂变缓发光子谱建库

根据计算得到裂变缓发光子谱,建立了ENDF/B-VI格式n+241Pu的裂变缓发光子谱数据库。如表1所示,右侧MFMT=1 451是数据库通用信息描述,MFMT=1 460文档为归一化的光子时间谱,MFMT=12 460文档为规一化系数。该数据库包括入射为热能中子和裂变谱中子,γ能量从1 keV到6 951 keV。

MF=14是角度分布,假设它是各向同性的,这个文件在库中省略。更多详细信息见ENDF-6手册[1]。

表1 n+241Pu裂变缓发γ光子谱数据库(摘选)Table 1 Selected beta-delayed fission gamma spectrum data library ofn+241Pu fission in ENDF-6 format

续表1

D1D2D3D4D5D6MATMFMT序列号6.951000+60.000000+0101229443146022249443146030.000000+03.795920-11.000000+02.357630-12.000000+01.461750-19443146043.000000+09.062850-24.000000+05.618980-25.000000+03.483790-29443146056.000000+02.159960-27.000000+01.339180-28.000000+08.302910-39443146069.000000+05.147830-31.000000+13.191660-31.100000+11.978830-39443146071.200000+11.226880-31.300000+17.606700-41.400000+14.716170-49443146081.500000+12.924040-41.600000+11.812900-41.700000+11.124010-49443146091.800000+16.968860-51.900000+14.320710-52.000000+12.678840-594431460102.100000+11.660890-594431460116.795000+60.000000+020120944314601220494431460130.000000+03.796080-11.000000+02.357740-12.000000+01.461810-194431460143.000000+09.063260-24.000000+05.619240-25.000000+03.483920-294431460156.000000+02.160050-27.000000+01.339230-28.000000+08.303260-394431460169.000000+05.148040-31.000000+13.191800-31.100000+11.978920-394431460171.200000+11.226940-31.300000+17.607020-41.400000+14.716370-494431460181.500000+12.924160-41.600000+11.812990-41.700000+11.124050-494431460191.800000+16.969170-51.900000+14.320910-59443146020︙1.250000+21.979590-31.300000+21.782230-31.350000+21.604560-44431460999991.400000+21.444590-31.450000+21.300570-394431460999990.000000+00.000000+0000094431 0999990.000000+00.000000+0000094430 009.424100+42.389780+2103664094431246010.000000+00.000000+0001494431246024294431246031.000000-52.397760+01.000000+52.397760+01.000000+52.412340+094431246047.000000+62.412340+094431246056.951000+60.000000+0021494431246064294431246071.000000-56.062220-81.000000+56.062220-81.000000+56.190070-894431246087.000000+66.190070-89443124609︙1.000000+30.000000+002149443124601465842944312460146591.000000-53.55360-101.000000+53.55360-101.000000+58.04172-10944312460146607.000000+68.04172-10944312460146610.000000+00.000000+00000944312 0999990.000000+00.000000+0000094430 000.000000+00.000000+0000000 000.000000+00.000000+00000-10 00

4 总 结

本文利用燃耗计算程序计算裂变产物的积存量、然后对产物核发出的缓发γ进行求和的方法,计算获得n+241Pu裂变缓发光子谱。文中图示给出了积分剂量前16条光子谱。重要的概念性的数据有:裂变谱中子诱发241Pu一次裂变产生1 660～1 670 keV-bq-s的积分剂量,或者相当于发射一条相应平均能量为γ射线。裂变后初始的剂量为约135 keV-bq, 100 s、1 000 s之后的剂量分别约为初始时刻的3%和0.3%。这些数据对于核能和和核装置研究具有参考应用价值。

影响裂变缓发光子谱计算可靠性的来源是相应的基础核数据库,主要包括产额数据、衰变数据(衰变常数、γ数据)。随着这些数据的更新,需要对此裂变缓发光子谱也进行不断地更新。