AB-BNCT中子靶物理设计分析

林作康，杨 璞,2,*，赵乾坤，申 淼，何子锋,*

(1.中国科学院 上海应用物理研究所，上海 201800；2.中国科学院大学，北京 100049)

硼中子俘获疗法(BNCT)在难以用其他方式治疗的恶性肿瘤(如脑胶质瘤)上，有令人期待的应用前景[1-3]。随着加速器技术的发展，BNCT从利用反应堆中子源的研究模式，向基于加速器驱动中子源的硼中子俘获治疗(AB-BNCT)应用模式发展[4-5]。基于质子加速器驱动中子源的硼中子俘获治疗经济性良好、易于大范围推广；其最大的优势在于，可广泛建造于人口密度稠密的医院[6]；其中子源以安全性高、公众接受度高、成本相对较低、慢化处理简单等特点，将推动AB-BNCT成为未来最具有应用潜力的癌症治疗方式之一[7-8]。目前，中国科学院上海应用物理研究所研究团队正利用Dynamitron加速器技术，研发AB-BNCT中子源。

利用于AB-BNCT加速器中子源产生中子的反应，主要包括(p,n)反应和(d,n)反应[9-11]。(p,n)反应产生的中子能量较(d,n)反应产生的中子能量低，更适用于慢化成为治疗深座肿瘤所需要的理想超热中子[12-13]。国际上利用(p,n)反应的AB-BNCT研究，基本围绕在7Li和9Be这两种靶材[14-15]。本研究针对利用(p,n)反应的中子靶，开展详细的物理设计分析，从而形成AB-BNCT中子靶设计方案。通过中子靶材对比分析、靶体厚度设计分析及治疗过程打靶产生的放射性活度累积计算等，为中子源靶材选择提供参考，并为质子加速器能量、流强等基本参数提供设计依据，同时也为中子靶热工、中子引出慢化及中子靶辐射屏蔽等研究提供前端输入参数。

1 计算模型和方法

1.1 质子打靶模型

质子打靶模型如图1所示，质子束以5 cm半径均匀入射到半径6 cm的靶体上，靶厚为50～200 μm。靶体材料主要考虑锂和铍。

表1为锂靶和铍靶的基本物性参数。可看出，铍靶材料的熔点、沸点、热导率等热物性参数较锂靶高。作为中子靶材，低能质子入射后，会在靶体前端形成很高的能量沉积，因此靶体散热问题是个难点。从热物性上考虑，铍靶优于锂靶；但从产生中子的性能上考虑，锂靶则优于铍靶。

图1 质子打靶模型Fig.1 Model of proton bombarding with target

表1 锂和铍的物性参数
Table 1 Property parameter of Li and Be

参数数值铍锂丰度100% 9Be7.5% 6Li,92.5% 7Li密度,g/cm31.8500.534熔点,℃1 287180沸点,℃2 4691 342摩尔比热,J/(mol·K)1625热导率,W/(m·K)21685线性热胀率,μm/(m·K)1146杨氏模量,GPa2875剪切模量,GPa1324毒性剧毒无化学性质稳定活泼

1.2 分析方法

AB-BNCT中子束主要考虑超热能段0.5 eV～10 keV的中子[16]，因此，其中子源一般考虑采用能量较低的质子，这样(p,n)反应产生的中子能量较低，避免中子能量过高难以慢化，同时降低装置结构材料的活化风险。研究中采用通用蒙特卡罗程序MCNPX进行质子打靶的输运过程模拟。MCNPX是由美国洛斯阿拉莫斯国家实验室开发的蒙特卡罗程序，能模拟34种不同类型粒子(核子和离子)和2 000种以上重离子的粒子相互作用。对于高能核子输运计算，MCNPX拥有多种模型可供选择；对于能量在20 MeV以下的中子输运计算，MCNPX通过调用评价核数据库进行模拟。MCNPX模拟质子打靶，可获得其产生中子的产额、能谱、靶体的能量沉积等多项计算结果。本研究模型跟踪1×109个源粒子输运径迹统计，整个过程数据统计误差基本在5%以内。

2 计算结果及分析

2.1 中子靶材分析

1) 入射质子能量与中子产额

图2为3H、7Li、9Be、65Cu、184W 5种靶材的质子打靶产额，可确定低能质子入射情况下，轻核靶材产生的中子数大于重核靶材。因此，利用(p,n)反应的AB-BNCT质子加速器中子源，一般选用核子数较小的轻核靶材。

图2 质子打厚靶产额Fig.2 Neutron yield of proton bombarding with target

入射质子能量在17 MeV以下，对比3H、7Li、9Be 3种轻核靶材核素的中子产额可知，3H靶的中子产额最大，但3H靶昂贵且会衰变，并不适合作为BNCT中子源靶材。10 MeV以上的质子入射铍靶，除9Be(p,n)9B反应产生中子外，还有其他多体分裂反应产生中子的贡献，因此铍靶中子产额超过锂靶。入射质子能量在10 MeV以下时，锂靶的中子产额大于铍靶。

3.5 MeV以下质子打锂靶和铍靶产生中子的具体数据列于表2。7Li的(p,n)反应阈能为1.88 MeV；若入射质子能量低于1.9 MeV，反应产生中子的平均能量和最高能量较低，接近适合BNCT的超热中子能量范围，但其中子产额相对较低。在入射质子能量2.25 MeV处，7Li的(p,n)截面有1个峰；越过此能量，设计2.5 MeV的入射质子，其中子产额较1.9 MeV入射质子高2个量级，产生的中子平均能量增大约300 keV；之后提升入射质子能量，中子产额增速变缓，而中子平均能量和最高能量增大较多。因此，锂靶的入射质子能量建议设计为2.5 MeV。

表2 质子打锂靶/铍靶数据对比Table 2 Data comparison of proton bombarding with 7Li and 9Be

2.5 MeV质子打铍靶的中子产额约为锂靶产额的1/18。铍靶需提高入射质子能量来弥补中子产额，但会产生更多能量较高的中子。这样会使加速器成本增加，导致慢化困难和部件活化风险增大。

2) 中子能谱

理想的BNCT中子能量约为0.5 eV～10 keV，质子打靶产生的中子需经过慢化才能用于治疗。因此，打靶产生的中子能谱对于BNCT中子源设计很关键，它关系到引出中子束实现慢化整形的难度和治疗效果。质子打锂靶与铍靶的中子能谱示于图3。铍靶的入射质子能量为3.5 MeV，锂靶的入射质子能量为2.5 MeV。铍靶产生的快中子能量最高达到1.5 MeV，中子平均能量较高；锂靶产生中子能量最高不到0.8 MeV，中子平均能量低，慢化相对容易。

图3 3.5 MeV质子打9Be和2.5 MeV质子打7Li的中子能谱Fig.3 Neutron spectra of 3.5 MeV proton bombarding with 9Be target and 2.5 MeV proton with 7Li target

3) 打靶后靶材衰变

从质子打靶后靶材的衰变情况分析，质子打9Be产生9B，9B会衰变为α粒子和氢核(或质子)；而质子打7Li产生7Be，7Be经β衰变，成为第一激发态7Li，再释放γ，会重新回到7Li基态。可见，打靶后经衰变，铍靶材质会逐渐消耗；锂靶在材质足够循环回复的情况下，基本不会消耗。

4) 锂化合物靶材分析

由于锂的熔点较低，作为靶材保持其固体形态实现散热的难度较大。因此，考虑分析锂化合物替代锂靶的可行性，结果列于表3。由表3可知，氟化锂和氧化锂靶材中子产额较锂靶低，中子平均能量相近。

表3 2.5 MeV质子打锂/氟化锂/氧化锂的对比Table 3 Comparison of 2.5 MeV proton bombarding with pure Li/LiF/Li2O

对比锂、氟化锂、氧化锂靶材的中子产额可知，锂是首选靶材。AB-BNCT中子源设计中，建议选择锂靶。拟选质子轰击锂靶，1 mA流强、2.5 MeV质子打靶，可获得中子源强为9.74×1011s-1。

5) 锂靶成分对中子产额的影响

表4列出了不同锂靶成分的中子产额。天然丰度的锂靶相对纯7Li靶，其中子产额减小6.4%。含Na、K杂质2%的青海盐湖电解锂产品，其中子产额较天然纯锂靶减少3.6%。

表4 锂靶成分的影响比较Table 4 Comparison of different ingredients of lithium

为确保最大化中子产额，建议对锂靶材料进行提纯，并在条件允许和经济性前提下，进行同位素分离，尽量增大7Li丰度。

2.2 靶材厚度设计分析

1) 打靶能量沉积分布

质子入射锂靶时，(p,n)反应截面虽相对于其他核素较大，但发生反应的比例依然很小。绝大部分质子滞留在靶材中。图4为质子入射锂靶的能量沉积轴向及径向分布。由图4a可看出，以2.5 MeV质子打锂靶，其能量沉积绝大部分位于入射端0～200 μm范围内。在0～150 μm之间靶体的能量沉积相对均匀；布拉格峰位于150～200 μm之间，该区间沉积了入射质子一半以上的能量。距入射靶端250 μm后的区间，几乎没有入射质子的能量沉积。由图4b可见，在布拉格峰区间(轴向150～200 μm)，半径5 cm入射的质子，其靶体径向能量沉积较为均匀，半径6 cm以外空间的占比很小，不到1%。

图4 2.5 MeV质子打锂靶轴向及径向能量沉积Fig.4 Energy deposition on Z axis and R axis by 2.5 MeV proton bombarding with Li target

2) 靶材厚度对中子产额的影响

归一到单个质子轰击不同厚度靶材的中子产额如下：50 μm，9.748×10-5；100 μm，1.558×10-4；150 μm，1.559×10-4；200 μm，1.559×10-4。可见，靶材厚度达100 μm后，中子产额基本达到最大化。

通过靶体能量沉积和靶材厚度对中子产额影响的分析，建议在固态靶设计中，锂靶厚度设计为100 μm；该尺寸下中子产额已最大化，而大部分入射质子的能量则可沉积在传热端铜座上，利于散热。在液态靶设计中，则应考虑锂靶液膜厚度大于200 μm，这样锂靶液膜可包络绝大部分入射质子能量，通过循环回路带走这些热量。

2.3 质子打靶放射性活度

BNCT中，放射性核素的核子变化数dN(mA-1)为产生项dNg及衰变项dNd之和：

dN=dNg+dNd

(1)

dNg=vdt

(2)

其中，v为由质子打靶产生放射性核素的速率，(s·mA)-1。

(3)

其中，λ为核素衰变常量，s-1。

整理式(3)可得：

(4)

式(4)两边积分，并代入t=0时刻核子数为0的条件，整理可得下式：

(5)

因此，单位流强质子打靶产生的放射性活度A(Bq)为：

(6)

基于MCNPX计算获得放射性核素产生速率，利用Matlab平台求解在AB-BNCT中靶体的放射性活度变化。质子打天然锂靶产生的放射性核素为7Be和3H。MCNPX输出归一到单个入射质子的放射性核素产额，转换为每mA入射质子打天然锂靶的放射性核素产生速率，列于表5。

表5 2.5 MeV质子打天然锂靶产生的放射性核素Table 5 Radioactive element produced by 2.5 MeV proton bombarding with natural lithium target

图5 单位流强2.5 MeV质子打天然锂靶的放射性活度Fig.5 Radioactivity of 2.5 MeV proton bombarding with natural lithium target

计算AB-BNCT不间断运行5 a，每mA的2.5 MeV质子打天然锂靶，所累积引起的中子靶放射性活度如图5所示。由图5可见，质子打锂靶产氚导致的放射性活度较(p,n)反应生成7Be的放射性活度小4个量级。在不间断运行约1 a后，锂靶中的7Be放射性活度接近平衡态。总体而言，单位流强2.5 MeV质子入射锂靶产生的放射性活度约为9.6×1011Bq；随入射质子流强的增大，中子靶放射性活度线性增加。

2.4 中子出射角分布

考虑将质子打靶产生的中子引出进行慢化，需了解打靶产生中子的出射角分布情况。在MCNPX中子靶模型中，以中子靶出射端中点为球心设置球面，质子入射方向为正方向，对球面进行等角θ划分(图6)，可获得中子出射空间弧度角(dY/dθ)分布(图7a)。将弧度角分布数据(θ所对应球面曲面的粒子计数)转换为立体角分布数据(单位立体角对应球面的粒子计数)，两者关系为：

(7)

从而获得更为直观的中子出射空间立体角(dY/dΩ)分布(图7b)。由图7b可见，质子轰击靶体产生中子，其中子出射具有前倾性，20°出射角以内的中子密度最高，大于90°出射角中子占比小于总中子数的1/5；且不同能量入射质子，中子出射前倾性质基本相似。因此，建议AB-BNCT中子源设计，沿质子入射方向引出中子进行慢化。

图6 质子打锂靶中子出射角示意图Fig.6 Diagram of emitting angle of spallation neutron

图7 质子打锂靶中子出射空间弧度角和立体角分布Fig.7 dY/dθ and dY/dΩ as a function of emitting angle

3 结论

由前文分析可得，目前所设计AB-BNCT中子源拟选方案为2.5 MeV质子加速器，输出质子轰击锂靶，1 mA流强的2.5 MeV质子打靶产生的中子源强为9.74×1011s-1。入射质子束半径为5 cm，固态锂靶设计厚度为100 μm，液态锂靶设计液膜厚度大于200 μm。拟设计质子束流强为15 mA，可产生强度为1.46×1013s-1的中子源；治疗过程中，中子靶放射性活度最大值约为1.44×1013Bq。基于出射中子的前倾性，建议沿质子入射方向引出中子进行慢化。