长寿命小型自然循环铅基快堆燃料选型

刘紫静，赵鹏程，任广益，柯国土，于 涛，谢金森，陈珍平，何丽华，谢 芹，曾 浩

(1.南华大学 核科学技术学院，湖南 衡阳 421001；2.中国原子能科学研究院，北京 102413；3.南华大学 核燃料循环技术与装备湖南省协同创新中心，湖南 衡阳 421001；4.生态环境部 核与辐射安全中心，北京 100082)

长寿命小型自然循环铅基快堆在海洋核动力、可移动电源、边远区域热电联供、海水淡化等领域具备广阔的发展前景，是铅基快堆重要发展方向之一。目前，国际上提出了多种长寿命小型自然循环铅基快堆设计方案，如欧盟的ELECTRA[1]，美国的ENHS[2]、SSTAR[3]，韩国的PASCAR[4]、URANUS[5]；国内清华大学[6]、西安交通大学[7]、中国科学技术大学[8]、合肥物质研究院[9]也开展了相关概念设计。其中采用的燃料有UO2、MOX、(PuZr)N、U-TRU-Zr、PuN-UN、PuO2-ThO2等多种类型，目前尚未针对长寿命小型自然循环铅基快堆的燃料选型给出定论。

在长寿命小型自然循环铅基快堆堆芯设计中，长寿命、小型化、自然循环是3个关键设计指标。目前实现堆芯的长寿命目标主要有3种方法：1) 提高堆芯燃料装载量；2) 提高堆芯易裂变核素富集度；3)提高堆芯的燃料增殖性能。其中，提高堆芯燃料装载量会加大堆芯尺寸，降低卸料燃耗。增加易裂变核素富集度可大幅提高堆芯初始keff，延长堆芯寿期，但需采用更多控制棒或添加可燃毒物调节反应性，会极大增加反应性控制难度并影响功率分布均匀程度。高的燃料增殖性能往往需要堆芯稠密栅格布置以硬化中子能谱，而这又会加大冷却剂流动阻力，降低自然循环能力。由此可见，长寿命、小型化、自然循环均为相互矛盾的反应堆技术特征，需要合理平衡堆芯物理性能和自然循环性能。因此，在较软能谱条件下实现堆芯较好增殖特性是兼顾堆芯长寿命、小型化、自然循环能力的关键方法之一。

核燃料的设计选择直接影响铅基快堆性能，本文开展不同能谱条件下的小型铅基快堆燃料选型研究，比较分析U-Pu、Th-U循环燃料及氧化物、氮化物、碳化物、金属燃料的燃耗、增殖特性、反应性系数、物性参数等，筛选出满足长寿命、小型化、自然循环要求的燃料类型，以为长寿命小型自然循环铅基快堆的设计提供参考。

1 铅基快堆堆芯模型

参考欧盟小型铅基示范快堆ALFRED设计方案[10-11]，给出100 MWt铅冷快堆堆芯的主要设计参数(表1)。堆芯由102个燃料组件、7个控制棒组件、90个反射层组件、98个屏蔽层组件组成，每个组件内包含61根燃料棒，堆芯活性区高度为170 cm，等效直径为168 cm，堆芯x-y截面如图1所示。棒束型燃料组件采用三角形栅格结构及较大栅径比(P/D)设计，P/D为1.5，如图2所示。燃料棒由燃料芯块、气隙、包壳、弹簧、气腔、上下绝热层、上下端塞组成。在燃料棒下方留有足够空间的气腔以容纳裂变气体，燃料棒具体设计参数示于图3。裸堆堆芯内的控制棒组件通道内填充Pb。反射层组件等效为不插燃料棒的燃料组件。屏蔽层组件是1根单独六角形B4C棒。

表1 100 MWt铅基快堆堆芯设计参数Table 1 Design parameter of 100 MWt lead-based fast reactor

图1 100 MWt铅基快堆堆芯x-y面示意图Fig.1 x-y section schematic of 100 MWt lead-based fast reactor

图2 100 MWt铅基快堆燃料组件Fig.2 100 MWt lead-based fast reactor fuel assembly

图3 100 MWt铅基快堆燃料棒x-z截面Fig.3 x-z section of fuel pin of 100 MWt lead-based fast reactor

2 U-Pu、Th-U循环燃料选型

反应堆中燃料循环增殖策略主要有两种：U-Pu循环、Th-U循环，分别采用238U和232Th转换成239Pu和233U实现燃料增殖。本文选取UO2、MOX、PuO2-ThO2、UO2-ThO2燃料，采用清华大学反应堆工程计算分析实验室自主研发的反应堆三维输运蒙特卡罗程序RMC[12]及IAEA发布的高温核数据库ADS-2.0开展计算分析。华北电力大学曾以铅基快堆基准题RBEC-M验证了RMC具备高计算精度[13]。分析比较4种燃料在不同能谱条件下的燃耗、增殖性能及固有安全性。计算时投入10 000个中子，迭代计算300次，忽略前50次结果，运行1 a设置为1个燃耗步长。计算采用的高温连续点截面库分别为：燃料1 200 K、冷却剂600 K、包壳900 K。UO2、MOX、PuO2-ThO2、UO2-ThO2燃料密度分别为10.96、11.09、10.28、10.28 g/cm3，4种燃料的核素质量分数列于表2。

表2 4种燃料的核素质量分数Table 2 Nuclide mass fraction of 4 kinds of fuels

2.1 燃耗性能比较

在初始剩余反应性基本相同、比功率一致条件下，图4示出4种燃料堆芯运行30 EFPY(有效满功率年)的keff随燃耗的变化，堆芯卸料燃耗由大到小的顺序为：PuO2-ThO2>UO2-ThO2>MOX >UO2，其卸料燃耗分别为132.48、92.16、63.36、40.32 MW·d/kg(HM)。保持燃料棒直径不变，调整P/D并计算堆芯keff随时间的变化，分析不同能谱条件下4种燃料的燃耗性能。为定量分析堆芯的燃耗特性和增殖性能，给出燃耗反应性损失和燃耗反应性波动定义：

(1)

(2)

式中：keff(BOC)、keff(EOC)分别为寿期初有效增殖因数、寿期末有效增殖因数；keff(Max)、keff(Min)分别为寿期内最大有效增殖因数、最小有效增殖因数。

表3列出不同能谱多种燃料堆芯运行30 EFPY的燃耗反应性损失。图5示出不同P/D条件下4种燃料堆芯的燃耗反应性损失。可看出，随着P/D的减小，堆芯能谱变硬，燃料增殖性能提高，燃耗反应性损失减小。其中，Th基燃料的燃耗反应性损失随P/D变化幅度明显小于U基燃料，前者在较软能谱条件下增殖性能更好。239Pu较235U作驱动燃料的燃耗反应性损失更小。当P/D在1.3～1.7范围内，PuO2-ThO2堆芯的燃耗反应性损失皆最小。

图4 4种燃料堆芯的keff随燃耗的变化Fig.4 Core keff of 4 kinds of fuels with burnup

表3 不同能谱多种燃料堆芯运行30 EFPY的燃耗反应性损失Table 3 Core burnup reactivity losses of multiple fuels in different energy spectra for 30 EFPY

注：括号内为Pu质量分数，单位为%

图5 不同P/D条件下4种燃料堆芯的燃耗反应性损失Fig.5 Core burnup reactivity losses of 4 kinds of fuels with different P/D

图6示出4种燃料的堆芯全范围中子能谱和高能区中子能谱，其中PuO2-ThO2燃料堆芯能谱最硬。为进一步分析堆内易裂变核素变化情况，计算堆芯的易裂变核素存量比FIR，定义如式(3)所示。图7示出4种燃料堆芯的FIR随燃耗的变化，寿期末FIR的大小顺序为：MOX>PuO2-ThO2>UO2-ThO2>UO2。在反应堆运行过程中，MOX燃料较PuO2-ThO2燃料产生了更多的易裂变核素。

(3)

238U和232Th的中子俘获产物不同，其不同核特性导致堆芯的物理特性和增殖性能存在差异。表4列出Th、U和Pu核素的微观截面及

图6 堆芯全范围中子能谱(a)和高能区中子能谱(b)Fig.6 Core neutron energy spectrum (a) and fast neutron energy spectrum (b)

有效裂变中子数。图8示出232Th和238U的俘获截面和裂变截面。图9示出233U、235U和239Pu的裂变截面。从表4可看出，在快谱区的233U、239Pu、235U的有效裂变中子数分别为2.5、2.9、2.3，233U的有效裂变中子数略小于239Pu的，但其在中高能区的裂变截面较239Pu大得多，233U在较软能谱的铅基快堆中具备非常好的核特性，这恰是PuO2-ThO2燃料的FIR虽低于MOX燃料的，但其燃耗反应性损失更小的原因。但在快谱区，232Th相比238U微观俘获截面略大，微观裂变截面略小，前者更易俘获快中子而不是发生裂变反应，因此，采用Th基燃料需提高易裂变核素的质量分数以获得足够大的初始keff。

图7 4种燃料堆芯的FIR随燃耗的变化Fig.7 Core FIR of 4 kinds of fuels with burnup

表4 Th、U和Pu核素的微观截面及有效裂变中子数Table 4 Micro cross section and effective fission neutron number of Th, U and Pu nuclides

注：热中子能区为0.025 eV；快中子能区大于100 keV

2.2 反应性系数比较

为评估4种燃料铅基快堆堆芯的固有安全性，计算分析堆芯的反应性系数、有效缓发中子份额βeff。其中堆芯反应性系数包括冷却剂温度系数、多普勒系数、空泡系数、轴向膨胀系数、径向膨胀系数。冷却剂温度系数计算时选取300、600、900 K的连续点截面库，多普勒系数计算时选取600、900、1 200、1 800 K的连续点截面库进行计算。冷却剂Pb的温度变化所引起的密度变化由经验公式(式(4))计算得到。

ρPb=11 441-1.279 5T

(4)

各项反应性系数列于表5。结果表明，冷却剂温度系数和空泡系数由小到大顺序为：UO2-ThO2

图8 232Th和238U的俘获截面和裂变截面Fig.8 Capture cross sections and fission cross sections of 232Th and 238U

图9 233U、235U和239Pu的裂变截面Fig.9 Fission cross section of 233U, 235U and 239Pu

多普勒系数由小到大顺序为：MOX

表5 不同燃料堆芯寿期初的反应性系数及缓发中子份额Table 5 Core reactivity coefficients and delayed neutron fractions of different fuels for BOC

轴向、径向膨胀系数由小到大的顺序为：PuO2-ThO2

PuO2-ThO2、MOX、UO2-ThO2、UO2堆芯的缓发中子份额分别为0.300%、0.343%、0.688%、0.674%。Pu同位素的有效中子份额小于235U的，且PuO2-ThO2燃料中Pu的质量分数较MOX燃料中的更高，因而其有效中子缓发份额较小，这是不利于PuO2-ThO2燃料反应堆安全运行和控制的因素。

2.3 燃料物性参数比较

表6列出了UO2、PuO2和ThO2的重要物性参数。由表6可知，ThO2燃料相比其他两种燃料具备更高的熔点和热导率，热工特性更佳；ThO2燃料更小的热膨胀系数增强了其裂变产物的容留能力，特别适合作为高燃耗燃料；相比UO2燃料，ThO2燃料在高辐照条件下的化学性质更稳定；Th基燃料还能减少超铀核素生成，降低核废料处理难度及防止核扩散；此外，UO2、PuO2、ThO2燃料有着相似的热学性能与机械性能，3种燃料可很好地相容并形成裂变、增殖材料的混合物[14]。

表6 UO2、PuO2和ThO2燃料的重要物性参数Table 6 Important physical parameters of UO2, PuO2 and ThO2 fuels

除上述优点外， 钍基燃料也存在一些缺点：PuO2-ThO2燃料的有效缓发中子份额较小；233Pa是钍铀转换过程最重要的中间核素，其中子吸收截面很大，且半衰期长达27.4 d，在反应堆运行和停堆过程中，233Pa和233U的核素量变化会引堆芯的反应性波动较大，钍铀循环过程中产生的232U子代中均存在硬γ射线(能量2～2.6 MeV)，Th燃料的后处理必须在屏蔽γ射线的条件下进行。上述缺点给反应堆的控制和燃料后处理带来极大挑战。

综上所述，Th基燃料用于长寿命自然循环反应堆设计时具有诸多优势，但需减少堆芯中子的泄漏及无效吸收以提高Th燃料堆芯的初始keff，同时还需控制233Pa所引起的反应性波动。因此，选择PuO2-ThO2作为长寿命小型自然循环堆芯的燃料做进一步研究。

3 氧化物、氮化物、碳化物、金属燃料选型

不同类型的燃料物性、化学性质、耐铅/铅铋腐蚀性能各不相同，铅基快堆装载不同燃料类型时，燃料装载量、反应性、燃耗特性差别较大，导致反应堆物理和热工安全性能也存在差异，需进行研究分析。目前，国际上正着力研究的快堆燃料主要有氧化物、碳化物和氮化物的陶瓷燃料和金属燃料两大类。选取PuO2-ThO2、PuN-ThN、PuC-ThC、Pu-Th-Zr等4种类型燃料，比较分析物性参数、燃耗与增殖性能、反应性系数与有效缓发中子份额，评估不同类型燃料的性能。

3.1 燃料物性参数比较

表7列出4种燃料的材料性质[15]。氧化物陶瓷燃料是目前应用范围最广、应用技术最为成熟的燃料，是未来铅基快堆首先实现应用的燃料之一。氮化物陶瓷燃料具备最高的热导率、熔点，中子经济性好，热工安全特性、硝酸溶解度佳，是目前认为较好的耐事故燃料；缺点是涉及到N纯化技术，缺少制造经验，目前尚处于研究阶段。碳化物陶瓷燃料优点是热导率高，温度梯度较氧化物平坦，与铅/铅铋相容性较好；缺点是会与水发生化学反应，缺少高燃耗和高温下的辐照数据，不便于后处理。金属燃料的导热性能好，抗腐蚀，能承受应力，能实现更硬的中子能谱；缺点是熔点低，辐照稳定性较差，含铀燃料需采用高浓缩铀，不利于防止核扩散。

表7 4种类型燃料材料性质Table 7 Properties of 4 kinds of fuel materials

3.2 燃耗与增殖性能比较

表8列出不同燃料类型堆芯的燃耗反应性波动。图10示出4种类型燃料堆芯运行30 EFPY的燃耗反应性损失。燃耗反应性损失由小到大的顺序排列为：PuN-ThN

表8 不同类型燃料堆芯的燃耗反应性波动Table 8 Core burnup reactivity swing of different fuels

图10 不同类型燃料堆芯的燃耗反应性损失Fig.10 Core burnup reactivity loss of different fuels

图11示出4种类型燃料堆芯的中子能谱与快中子能谱，在高能区，金属燃料Pu-Th-Zr的中子注量率最高，能谱最硬；然后依次是PuC-ThC、PuN-ThN、PuO2-ThO2燃料。图12示出4种燃料的FIR随运行时间的变化，FIR降幅由小到大的顺序为：PuN-ThN

图11 4种燃料堆芯的中子能谱(a)和快中子能谱(b)Fig.11 Core neutron energy spectra (a) and fast neutron energy spectra (b) of 4 kinds of fuels

图12 不同类型燃料的FIR随时间的变化Fig.12 Core FIR of different fuels vs. time

3.3 反应性系数比较

表9列出4种燃料的反应性系数，其中PuN-ThN燃料堆芯多普勒系数、冷却剂温度系数、空泡系数、轴向与径向膨胀系数均为负值，可确保堆芯的固有安全性。但PuN-ThN燃料堆芯的有效缓发中子份额仅为0.26%，这是后续控制棒系统设计时需注意之处。

图13 12C、14N、16O和92Zr的中子俘获截面Fig.13 Neutron capture cross sections of 12C, 14N, 16O and 92Zr

表9 不同类型燃料堆芯寿期初的反应性系数Table 9 Core reactivity coefficients of different fuels for BOC

4 结论

本文针对铅基快堆长寿命、小型化、自然循环的设计目标，在利用RMC程序构建铅基快堆堆芯模型的基础上开展了燃料选型研究，选取U-Pu、Th-U循环燃料及氧化物、氮化物、碳化物、金属燃料，比较燃料的物性参数以及在不同能谱条件下堆芯的燃耗性能、增殖性能、反应性系数、有效缓发中子份额，评估判断多种燃料的长寿命性能、小型化与自然循环设计要求的匹配度，具体得到以下结论。

1) 在疏松栅格设计即偏软能谱的铅基快堆中，232Th的增殖性能优于238U的，239Pu的中子经济性优于235U的。Th基燃料较U基燃料的冷却剂温度系数和空泡系数负值更大，固有安全性更好。前者具备更稳定的化学性质、更好的热工安全特性与裂变产物容留能力。

2) 氮化物燃料的高密度、高熔点与热导率使其具备良好的中子经济性与热工安全特性。选择PuN-ThN燃料可在较疏松栅格条件下实现堆芯较好的增殖能力，减少燃料装载量及堆芯体积，确保固有安全性，兼顾堆芯长寿命、小型化、自然循环的设计要求，但堆芯的有效缓发中子份额较小，不利于反应性控制。

本文在开展研究过程中采用了清华大学工程物理系REAL团队开发的反应堆蒙特卡罗程序RMC，在此深表感谢。