甲烷层流和湍流预混火焰OH*和CH*的化学发光特性

甲烷层流和湍流预混火焰OH和CH的化学发光特性

2020-05-07谭建国高政旺

光谱学与光谱分析 2020年4期

刘瑶，谭建国，高政旺

国防科技大学空天科学学院，湖南长沙 410073

引言

燃烧中的化学发光，是指受化学反应激发而产生的激发态自由基，向基态跃迁时辐射出特定频率光子的现象。在甲烷火焰中，激发态自由基主要辐射波长为308 nm(OH*)和431 nm(CH*)。 OH*的形成主要有R1—R3三条途径，Gaydon等[1]提出碳氢火焰中R1是产生OH*的主要化学途径；氢气火焰中OH*的产生途径则主要为三体碰撞反应R2[2]。何磊等[3]发现，OH*在甲烷扩散火焰中有两个分布区，分别由R1和R2产生，且氧化剂中O2含量低时(如空气)，R1是主要途径；含量高时，R2起主导作用。另外，火焰温度高于2 800 K时，热激发反应R3成为主导途径[4]。对于CH*，R4一般被认为是主导反应[5-6]。 Elsamra等[7]研究表明，在贫燃的高温火焰中，R5的贡献更大，并一定程度上抑制了R4反应的进行。在CH*的生成中热激发途径R6也同样存在[8]。

CH+O2→CO+OH*

H+O+M→OH*+M

OH+M→OH*+M

C2H+O→CO+CH*

C2H+O2→CO2+CH*

CH+M→CH*+M

当量比φ是燃烧过程中的重要参数，在预混火焰中利用OH*和CH*的峰值比来对其进行表征已有了不少研究[9-10]，Hardalupas等的工作[11-12]尤为突出，他们通过不同机理的数值模拟表明OH*和CH*的浓度比φ与始终保持单调关系。但是，大部分研究都是围绕层流火焰来进行，且未研究速度的影响，关于湍流火焰中化学发光特性的研究还相对较少。

以甲烷/空气射流预混火焰为研究对象，分析了不同射流速度(u)时，火焰分别处于层流和湍流状态时OH*和CH*的化学发光特性，考察了对二者辐射分布的影响，得到了火焰流动状态的判断依据，提出了考虑利用u的化学发光定量表征φ的关系式，为后续湍流火焰的化学发光研究提供有效的参考。

1 实验部分

1.1 燃烧系统和实验工况

设计的伴燃射流燃烧器如图1所示，主要由内预混腔、外预混腔、中心射流喷嘴、平面伴燃炉盘、稳流阻火隔板及其他零配件构成。为防止冷空气的掺混，在射流喷嘴周围布置多孔平面炉盘，产生稳定的平面火焰构造高温区域，以维持射流火焰的稳定燃烧。射流喷嘴出口直径为1.5 mm，入口直径为4 mm，且出口平面比平面炉盘高1 mm，以减小伴燃火焰对中心火焰的影响。内外预混腔高度分别为170和150 mm，整体尺寸较大，可以使燃料与氧化剂充分混合，同时保证预混燃气的充足供应。

实验以甲烷为燃料，空气为氧化剂，组成两组预混气分别通入内、外预混腔，流经稳流阻火隔板消除不均匀性后，再分别通向射流喷嘴和平面炉盘，点火后即形成中心射流火焰和伴燃平面火焰。为尽可能减少影响，伴燃平面火焰条件保持不变，出口速度为0.1 m·s-1，当量比φ为0.9。射流火焰包括层流和湍流两种状态，考察φ和Re对化学发光的影响，典型实验工况如表1所示，SLM代表标况下的L·min-1。甲烷临界Re在3 000左右[13]，认为工况1—8为层流，工况9—16为湍流状态。φ和射流雷诺数Re分别由式(1)和式(2)得到

(1)

式中，(A/F)s为化学当量空燃比，A/F为实际空燃比，VCH4为甲烷体积流量，Vair为空气体积流量。

(2)

式中，ρ为预混气密度，d为射流喷嘴出口直径，μ为动力粘度。

图1 伴燃射流燃烧器示意图

1.2 化学发光测量

获取火焰化学发光的测量系统，主要由两台ICCD相机、镜头、滤波片、计算机和相应控制装置组成，如图2。实验时，两台ICCD相机对称放置，分别对OH*和CH*进行拍摄，曝光时间设定为2 ms，增益值为800。对于OH*，在紫外镜头前加装中心波长为310nm的滤波片(Edmund Optics，型号34980)；对于CH*，加装中心波长为430 nm的滤波片(Edmund Optics，型号65198)。图像分辨率为2 060×2 056，像素点大小为54.3 μm。

表1 实验工况

拍摄时，先点燃平面火焰采集背景图像，再点燃中心火焰获得完整图像，而后减去背景并进行中值滤波处理，即可消除伴燃火焰的影响，得到中心射流火焰的化学发光图像。对每种工况拍摄100幅图像，利用Matlab对其灰度值取平均值，以得到时均的火焰形态进行分析。

图2 化学发光测量系统

2 结果和讨论

2.1 OH和CH的分布特征

通过检测火焰中自由基的辐射区域，可以确定化学反应区的位置，进而对火焰结构进行表征。图3(a)和(b)分别为工况4和工况12时，OH*和CH*的化学发光图像。层流时，OH*的整体分布要明显高于CH*，核心反应区集中于火焰下游，峰值位置接近于火焰高度； CH*则主要分布于火焰的中下游，峰值大于OH*，且核心反应区域也明显大于OH*。湍流时，由于混合的增强，二者高度都有明显增长，但差距明显缩小，分布趋向于近似。

为便于后续分析，定义轴向峰值P、峰值位置yp、分布高度h和强反应区占比s四个参数。如图3所示，y表示火焰轴向高度，I为发光强度，白色实线为沿火焰轴向的OH*的归一化发光强度分布，yp即峰值所在的高度，如式(3)，其中index代表取相应的坐标值。由于在P前后曲线分别单调变化，定义轴向强度沿高度下降为20%P时的位置(图中红点)为h，如式(4)所示，max表示取最大值。定义s为光强较高的区域占整个发光区的比值，如式(5)，n1为大于80%P的像素点数，n2为大于20%P的像素点数。

yp=index(P)

(3)

h=max(index(0.2P))

(4)

s=n1/n2

(5)

图3 OH*(Ⅰ)和CH*(Ⅱ)分布，yp和h定义示意图

2.2 层流和湍流状态下的不同特性

为较全面地讨论湍流对OH*和CH*辐射特性的影响，对不同u时h，yp，s，P随φ的变化进行了研究(工况1—工况16)，如图4所示，其中实线代表层流时的变化，虚线代表湍流。

图4 不同u时OH*和CH*的h (a)，yp (b)，s (c)，P (d)随φ的变化

图4(a)展示了不同u时OH*和CH*的h随φ的变化。同一流速下的OH*和CH*的h均随φ增加而增大；且CH*始终小于OH*。需要指出，层流和湍流状态时，h的增长趋势明显不同，湍流时相对平缓，且OH*和CH*的分布趋于一致，这与图3的结论一致。分析认为是湍流大大增强了流动的混合，φ对h的影响被削弱。

yp反映主导反应的位置所在，其随φ的变化如图4(b)所示。总体而言，yp与h的变化趋势相同：不同流速时，均随φ增大，且湍流时较为平缓。这反映出热激发途径R3和R6没有产生明显影响，OH*和CH*的主导生成反应未发生改变。

由图4(c)可以看出，层流时s随φ呈下降趋势，湍流时则呈上升趋势，在CH*的变化中体现得尤为明显。有趣的是，贫燃状态下，无论是OH*还是CH*，层流时的s都远大于湍流，富燃时则正好相反。这表明，湍流和燃烧的相互作用使得火焰锋褶皱、拓宽，从而增大了接触面积和混合程度，对贫燃燃烧反应起抑制作用，而富燃时更多外界空气的卷入则使得反应增强。

同样湍流对轴向峰值P的变化也有很大影响。如图4(d)所示，层流时，OH*和CH*的P都是先增长后降低，不同之处在于OH*的转折点为φ=0.8，而CH*为φ=1.0；而湍流时，P随φ单调递增，CH*的变化尤为显著。可以认为P随φ先增大后减小时火焰为层流，单调递增时火焰为湍流。

如前文所述，虽然化学发光对当量比的表征已屡见不鲜，但大多数研究对不同的u需要分别提出相应的拟合关系式。图5展示了不同u时OH*和CH*的峰值比POH*/PCH*随φ变化的拟合结果，四条曲线的变化趋势一致，倾斜程度与u相关；且不同流速下的变化曲线交于(0.766, 0.929)这一点。以u和φ为自变量，以测得的POH*/PCH*为因变量，以(0.766, 0.929)为固定点，利用非线性最小二乘法得到了相关系数R2=0.98的关系式

POH*/PCH*=0.929exp[(φ-0.766)(0.049 7u-3.68)]

(6)

将φ和u代入，利用此式计算的峰值比与测量结果的误差不超过10%。基于式(6)，可以在u已知时，利用化学发光结果预测φ；同理，已知φ时也可以对u进行预测。