液化均质系统两种工艺改进方案的安全性及适用性分析比较与建议

申 红，吉 辉，张志保，杨晓伟，张 宇，刘运陶，阙 骥，赵善桂，刘天舒

（1.生态环境部核与辐射安全中心，北京 100082；2.中核第七研究设计院有限公司，太原 030012）

天然UF6经过离心级联分离浓缩后的具有一定丰度的产品需经液化均质，并进行取样分析，确认其质量达到《235U 丰度低于5%的浓缩六氟化铀技术条件》（GB∕T 13696—2007）标准后，装入740L 六氟化铀容器（或30B 容器）中，方可作为产品运输到下游燃料元件的生产环节，这些有代表性的样品可用于卖方分析、买方复验以及仲裁。

我国铀浓缩离心分离工厂中，精料取料系统采用3 m3（C）容器，该容器不能用于产品的场外运输，因此，液化均质系统需要将供取料厂房冷凝收集在3 m3（C）容器中的精料，通过压热罐加热液化和均质，待取样分析确认其合格后，将其分装在产品容器（740 L 六氟化铀容器或30B容器）中。

目前普遍采用的工艺是在高压下加热UF6使其液化，并在液态进行分装倒料，UF6属液态正压操作，存在UF6泄漏风险，所以，液化均质系统一直是安全分析的重点。

为了提高系统的安全性，拟对液化均质原有系统工艺进行改进。改进工艺包括气态取样、气态分装工艺和新研制小型压热罐直接液化均质容器内UF6的工艺。

本文对两种工艺方案的安全性与适用性进行分析，分析计算两种方案的物料液化和冷凝蒸发的技术参数，并对其进行比较，根据比对结果，对可能存在的问题提出意见与建议。

1 液化均质现有工艺

液化均质工艺目前采用的是将来自精料系统的3 m3（C）容器通过运输小车装入压热罐中，在室温下对3 m3（C）容器加热升温液化，待物料全部液化后，再升温至93℃±3℃，并在该温度下保持12 h，完成液化均质后，通过液相管线向产品容器进行液态UF6产品分装，液态分装结束后，通过气相管线将液相管线、取样管线及液化容器内残料转移至事故冷风箱内。工艺流程如图1所示。

图1 工艺流程图Fig.1 Process flow diagram

2 液化均质改造工艺

改造的两种工艺，一种是将大压热罐3 m3（C）容器液化均质气态蒸发分装；另一种是将小压热罐产品容器直接液化均质，无须分装。

2.1 气态分装工艺

该工艺是利用3 m3（C）容器收取精料，然后放置在压热罐内完成加热、升温、液化，待物料全部液化后，再升温至93℃±3℃，并在该温度下保持12 h。通过气相管线向740 L 容器进行气态UF6分装，直至分装到规定量，然后通过气相管线进行气态取样，最后将液化容器、气态取样管线、气态分装管线内残料转移至收料冷风箱。工艺过程如图2所示。

图2 工艺过程图Fig.2 Craft process

2.2 小压热罐直接液化工艺

该工艺是利用740 L容器收取精料，然后直接放置在新研制的小压热罐中进行加热、升温、液化，待物料全部液化后，再升温至93℃±3℃，并在该温度下保持12 h，通过气态管线进行气态取样，最后将气态取样管线内残料转移至收料冷风箱。工艺过程如图3所示。

图3 工艺过程图Fig.3 Craft process

3 两种改进工艺过程参数计算与分析

无论是采用气态分装工艺还是小压热罐直接液化工艺，物料都要经过液化，并在93℃±3℃的温度下保持12 h，不同的是气态分装工艺还要将3 m3（C）容器中液化的UF6通过气态蒸发分装到3 个740 L 容器中，而小压热罐则只需将740 L容器内的物料自然冷却，没有再次分装的过程。

3.1 液化过程、液化时间与能耗

容器内物料液化的时间及能耗是影响整个液化均质过程的关键参数。气态分装和小压热罐直接液化两种工艺都涉及容器内的UF6液化过程，选择不同的工艺，物料液化的时间及能耗也不同。根据热传导理论，物料液化过程分3个阶段进行，第一阶段室温到45 ℃；第二阶段45 ℃到三相点64 ℃；第三阶段64 ℃～93 ℃。液化过程取决于容器外壁受热情况，容器内物料状态的变化，以及对容器本身的受热控制。本文对两种工艺的液化过程分别进行分析计算，以相同的升温速度进行升温加热，需要不同的加热功率，液化所需时间也不相同。表1 和表2是气态分装工艺液化和小压热罐直接液化在同样的两种升温速度下所对应的液化时间和能耗。

表1 气态分装过程时间和能耗Table 1 Gas filling process time and energy consumption

表2 小压热罐直接液化过程时间和能耗Table 2 Direct liquefaction time and energy consumption in small UF6cylinder

从表1 和表2 看出，3 m3（C）容器和740 L容器在升温速率相同的情况下，液化所需时间相差不多，740 L容器所需时间略少1～2 h，加热3 m3（C）容器的能耗约是740 L容器的两倍。

3.2 气态分装过程持续时间

气态分装工艺还涉及物料通过蒸发分别转移分装至740 L容器的过程。这个过程所用时间取决于UF6液化后的蒸发能力。蒸发能力与容器外壁受热情况、容器内物料状态以及容器本身阀门开度控制等有关。

根据热量平衡原理，气态分装过程分为3个阶段，第一阶段：93℃时，蒸发液态所需的热量完全由剩余液态降温得到；第二阶段：三相点时，气体蒸发所需热量由剩余液体降温及变成UF6固体放热得到；第三阶段，三相点以下时，容器内剩余UF6降温的热量已不足以满足UF6蒸发所需要的热量，还需要对容器进行加热，以便让UF6保持持续的蒸发能力，直至分装UF6到740 L 容器的额定装料量为止。气态分装工艺采用的是3 m3（C）容器，按照分装转移至740 L容器冷凝能力进行蒸发转移计算，气态分装过程的3个阶段所对应的温度、压力、所需热量及时间见表3。

从表3看出，3 m3（C）容器分装到740 L容器的额定容量（2 270 kg），整个过程约需40.8 h，从开始分装约15 h后，蒸发能力不足以匹配产品容器冷凝能力，还需加热补充热量，增加能耗。

表3 气态分装过程参数Table 3 Gasification and loadging process parameters

3.3 两种方案优缺点比较

两种方案比较，优缺点见表4。

表4 方案优缺点比较Table 4 Comparison of advantages and disadvantages of schemes

4 两安全性及适用性分析与建议

通过对两种方案工艺过程的分析计算比较，可以看出液化均质的整个过程在液化阶段，无论采用气态分装工艺还是小压热罐直接液化工艺，其液化过程相同，所需液化时间及能耗差别不大。两种方案的主要区别是液化后，物料的装料方式。

安全性及适用性分析建议如下：

（1）气态分装工艺，在原有系统的基础上改造容易，不需要研制新设备，但整个分装过程需要40 多小时，耗时长、能耗大，而且仍然存在倒料环节，不同的是由液态分装变为气态分装，虽然物料的转移以负压气态形式进行，加热液化及取样过程均在承压的密封压热罐内完成，但是在气态分装过程中，考虑极端情况，如果压热罐外的管线破损，仍然会发生UF6泄漏事故，同原工艺液态倒料一样存在泄漏风险。不同的是，泄漏的UF6是气体而不是液体，释放量有限，危害程度相对液态较低。气态分装工艺没有从根本上规避倒料过程中可能发生的危害，而且效率低，对工厂来说，不是最佳选择方案。

（2）小压热罐直接液化工艺，采用740 L容器取精料，直接加热液化UF6，经过一段时间均质后，自然冷却。该工艺从根本上规避了倒料过程，彻底消除了由于倒料而发生泄漏的可能，因此，整个系统的安全固有性提高。由于无须倒料分装，使整个液化均质过程的效率提高，是一种比较先进的工艺。

结合我国目前铀浓缩厂供取料的工艺现状，精料收取全部采用的是3 m3（C）容器，与小压热罐直接液化均值工艺不匹配。该工艺只能作为目前液化均质工艺的新增工艺，还不能完全取代原有工艺，目前尚不具备推广使用条件，建议在以后的新建设施中可统筹考虑供取料工艺和该液化均质新工艺。