长三角区域大气重污染应急减排效果评估

王晓元,江 飞,徐圣辰,田旭东,姚德飞

1.浙江省环境监测中心,浙江 杭州 310012 2.南京大学国际地球系统科学研究所,江苏 南京 210046

随着我国经济的发展，大气污染问题逐渐受到大家的关注，以PM2.5和O3污染为代表的区域大气复合污染问题尤为凸出[1-3].PM2.5能影响公众健康[4]，改变大气光学特性[5]，降低大气能见度[6]，乃至影响天气及气候的变化[7]，因此逐渐成为近年来的研究热点[8-9].《2017年中国生态环境状况公报》[10]显示，全国338个地级及以上城市发生重度以上污染 3 100天次以上，以PM2.5为首要污染物的天数占重度及以上污染天数的74.2%.因此，对PM2.5污染进行有效的防治仍是目前改善空气质量的重要途径，也是大气重污染应急中的主要手段.

大气中PM2.5的组分来源复杂且会在区域间相互传输[11]，易造成区域性的PM2.5污染[12]，对社会产生恶劣的影响，因此我国迅速建立大气重污染机制并对其不断完善[13].在各重污染天气应急预案中，对污染源进行减排的目的是为了减轻重污染的持续时间和污染程度，降低重污染过程的危害.目前，许多研究基于政府的污染管控措施来分析较长时段内区域ρ(PM2.5)的改善情况.如WANG等[14]用数值模拟试验来评估SO2变化对ρ(PM2.5)的影响，SO2削减30%～60%使得华东地区ρ(PM2.5)年均值下降3～15 μg/m3；华北地区单独削减NOx反而会导致ρ(PM2.5)上升，需要VOC、NH3和SO2共同削减才能有效降低ρ(PM2.5)[15].YANG等[16]分析了煤炭控制策略与污染物降低的关系，显示按现有的控制策略，预计2030年的PM2.5排放可比2010年降低83.3%，从而达到降低ρ(PM2.5)的目标.但从预警应急角度出发，评估减排措施对重污染过程中ρ(PM2.5)降低作用的研究较为鲜见，该研究利用本地化后的WRF-CMAQ模型，定量分析长三角区域一次典型污染过程中各城市单独减排及区域协同减排情景下的ρ(PM2.5)变化情况，讨论区域协同减排的效果，以期为区域大气联防联控及重污染天气应急预案的制定提供科学依据.

1 数据与方法

1.1 模型及减排方案设置

该研究采用的模式系统包括两部分，气象部分为WRF V3.5，空气质量部分为CMAQ V4.7.1.WRF模式[17]系统是美国国家大气研究中心(NCAR)、美国国家大气海洋总署-预报系统实验室、国家环境预报中心(FSL，NCEP/NOAA)等联合开发的新一代中尺度预报模式和同化系统，在模拟和预报各种天气中都具有较好的性能.CMAQ模式[18]是美国环境保护局开发的第三代区域三维欧拉空气质量模式，由WRF模式模拟的气象场进行驱动，适用于光化学烟雾、区域酸沉降、大气颗粒物污染等多尺度多物种的复杂大气环境问题的模拟，可为空气质量预报、区域环境规划及调控提供支持.

地表覆盖，特别是城市分布，可影响地表的热量、动量以及能量交换，从而严重影响边界层内的气象特征，进而影响污染物在大气中的输送、扩散、转换和沉降过程[19].该研究使用了最新的(2016年)MODIS高分辨率遥感地表覆盖数据(https://e4ftl01.cr.usgs.gov).

WRF模式的区域设置采用两层嵌套，外层区域覆盖东亚大部分地区，分辨率为27 km×27 km，网格数为159×129；内层区域覆盖长三角区域，包括江苏省、浙江省、上海市、安徽省大部分地区、江西省东北部地区以及福建省北部地区，分辨率为9 km×9 km，网格数为93×108.CMAQ模式的区域与WRF模式基本一致，但每个嵌套区域中CMAQ模式区域每一边较WRF模式少1个网格.在垂直方向，WRF模式采用35层，CMAQ模式采用16层.WRF模式与CMAQ模式运行所选择的物理化学参数化方案与FENG等[20]研究中所采用的方案设置基本一致，其中，边界层选择YSU方案，陆面模式选用Noah方案，地表层使用修订的MM5方案，气相化学机制采用CB05，气溶胶模块采用AERO4，光分解过程采用查表法.不同的是，该研究中模式第二层采用了单层的城市冠层模型[21]，以更好地模拟长三角区域城市对气象条件的影响.长三角区域人为源排放采用了上海市环境科学研究院编制的2015年长三角区域1 km×1 km高分辨率排放清单，该排放清单包括农业-化肥施用、生物质燃烧、民用溶剂使用、民用其他、电厂、水泥、钢铁、工艺过程、工业溶剂使用、工业燃烧、道路交通、道路沙尘和工业-沙尘等16种源排放类型[22]；在长三角区域外，采用清华大学研制的2010年MIX清单[23].另外，该研究还考虑了自然源排放，其由MEGAN v2.04 模式[24]进行计算，MEGAN模式可以较好地模拟自然源排放，已在国内有很多的研究应用[25-26].

1.2 模拟试验设置

该研究选择的模拟时段为2016年12月30日08:00—2017年1月4日23:00，其中，前16 h为预积分时段，12月31日00:00—1月4日23:00为具体研究时段，该时段长三角区域发生了一次较为严重的PM2.5污染过程.该过程主要受高压系统控制影响，沿海到内陆PM2.5污染逐渐加重，沿海的上海市、嘉兴市和温州市等城市空气质量为优良，苏州市、南通市和盐城市等城市为轻度污染，内陆的南京市、扬州市和金华市等城市达到中度以上污染，宿迁市和徐州市达到重度污染.

研究区域为长三角区域的两省一市(浙江省、江苏省、上海市)的25个地级及以上城市.污染源减排主要针对污染排放量较大的电厂、水泥、钢铁、工艺过程、工业溶剂使用、工业燃烧、道路交通、非道路交通、道路沙尘和民用溶剂使用等10项进行.各项污染源中PM2.5、PM10、SO2和NOx等排放因子的排放量作为减排率设定的参考.由表1可见，减排方案分为3个等级，一级～三级减排方案的减排率逐级提升，减排率是基于所有城市的污染源排放总量进行计算的，区域协同减排时各城市的减排率会有所不同，污染源排放量大的城市减排率会更高.减排方案设定的原则是尽量减少对城市正常运行的影响并能使空气质量等级有所好转.

表1 各行业减排方案的减排率Table 1 Emission reduction rate of emission reduction plan in various industry

按表1中3种减排方案，共设置了79个评估模拟试验，计算了单独减排情景下每个城市在3种减排方案下的减排效果，25个城市共75个评估试验；计算了区域协同减排情景下所有城市在3种减排方案下的减排效果，共3个评估试验；另外，为阐明工业减排的重要性，还计算了仅对工业污染源(表1中编号1～6)进行减排的试验.

2 结果与讨论

2.1 模型验证

图1为模拟的2016年12月31日—2017年1月4日长三角区域ρ(PM2.5)日均值分布.由图1可见：2016年12月31日总体风速较小，天气较稳定，在金衢盆地及江苏省沿江地区最先出现中度污染；2017年1月1日，西南风加强，除江苏省北部的徐州市、宿迁市和淮安市等城市，其他城市污染略有减弱；2017年1月2日转为偏东北风，徐州市、宿迁市等城市的污染向安徽省方向输送，苏州市、无锡市和杭州市等城市的污染开始加重；2017年1月3日和4日主要为偏东风，金衢盆地、江苏省沿江和江苏省北部等地区污染均较为严重.

图1 模拟的2016年12月31日—2017年1月4日长三角区域ρ(PM2.5)日均值分布Fig.1 Simulated mean ρ(PM2.5) distribution in the Yangtze River Delta from December 31st,2016 to January 4th,2017

表2为长三角区域ρ(PM2.5)模拟值与观测值的统计结果.由表2可见，各城市ρ(PM2.5)模拟值与观测值偏差均较小，R2达0.976，平均偏差为7.3 μg/m3，平均相对偏差为6.7%，其中，宿迁市、扬州市和舟山市的ρ(PM2.5)模拟值被低估了9.04%～11.85%，而连云港市和衢州市的ρ(PM2.5)模拟值分别被高估了14.8%和13.3%.各城市ρ(PM2.5)模拟值与观测值的MFB(平均分数偏差)在-32.9%～12.7%之间，MFE(平均分数误差)在10.8%～52.9%之间，根据模式模拟性能的中等水平(-60%≤MFB≤60%、-75%≤MFE≤75%)和高水平(-30%≤MFB≤30%、-50%≤MFE≤50%)标准[27]，多数城市ρ(PM2.5)模拟值处于高水平，部分城市ρ(PM2.5)模拟值为中等水平，因此此次模拟效果可达中等以上水平，模式可以较好地再现此次污染过程，可以作为应急减排效果的评估工具.

2.2 减排效果评估

由表3可见：各城市进行单独减排时，在一级减排方案下各城市ρ(PM2.5)降低的范围为0～7.2 μg/m3，降幅为0～11.7%.其中，上海市的减排效果最好，降幅为11.7%；常州市、连云港市、淮安市、衢州市等城市基本没有效果.一级减排方案是对道路交通及路面扬尘的减排，也是最容易实施的减排措施，但模拟结果显示减排效果并不理想.二级减排方案比一级减排方案增加了对工业(水泥、钢铁、工艺过程等)、电厂和民用溶剂的减排，各城市ρ(PM2.5)降低的范围为0～20.6 μg/m3，降幅为0～19.5%.其中，徐州市ρ(PM2.5)降低20.6 μg/m3，金华市、宁波市、上海市、南京市、苏州市、南通市等城市ρ(PM2.5)降低大于10.5 μg/m3，ρ(PM2.5)降幅以上海市和宁波市最高，分别为19.5%和18.0%.这与京津冀区域工业减排的贡献至少能占总减排贡献的1/3，而交通和电厂的减排效果并不明显的结果[28]具有一致性.模拟结果显示，二级减排方案的效果比一级减排方案更明显.三级减排方案进一步加强了对工业源的减排，模拟结果显示减排的效果最好，各城市ρ(PM2.5)降低范围为0.1～34.8 μg/m3，降幅为0.2%～28.0%，其中，徐州市ρ(PM2.5)降低最多，金华市和南京市ρ(PM2.5)分别降低了30.1和21.3 μg/m3，宁波市和上海市ρ(PM2.5)降幅较大，分别为28.0%和24.6%.舟山市因各类污染源排放较少，单独减排情况下各级减排方案的减排效果基本为零.

长三角区域进行区域协同减排的效果比各城市单独减排的效果更加显著.由表3可见：进行协同减排时，在一级减排方案下，各城市ρ(PM2.5)降低的范围为0.5～10.0 μg/m3，降幅为1.8%～12.8%，比单独减排的效果略有提升；在二级减排方案下，各城市ρ(PM2.5)降低的范围为2.7～30.2 μg/m3，降幅为9.3%～23.5%；在三级减排方案下，各城市ρ(PM2.5)降低的范围为4.3～51.8 μg/m3，降幅为14.7%～37.0%.均比单独减排的效果有显著提升.各城市在单独减排和区域协同减排情景下，二、三级减排方案的减排效果均明显好于一级减排方案，一级减排方案仅对交通源及路面扬尘进行减排，而二、三级减排方案增加了重点污染源的减排，说明仅对交通源进行减排无法取得较好的减排效果.于燕等[29]研究结果表明，通过对长三角区域电力、钢铁、水泥等重点污染源的减排，可以使长三角区域冬季ρ(PM2.5)最高下降50.6 μg/m3.该研究二、三级减排方案对重点污染源的减排强度与于燕等[29]研究的设定较为相近，表明对重点污染源进行减排才是降低ρ(PM2.5)的有效途径.

表2 长三角区域ρ(PM2.5)模拟值与观测值统计结果Table 2 Statistics of ρ(PM2.5) from the simulation in comparison with observation in the Yangtze River Delta

注：NMB为均一化平均偏差，NME为均一化平均误差，MFB为平均分数偏差，MFE为平均分数误差.

二级减排方案中对污染源的减排率与国内重污染天气应急预案中最高级别的应急减排措施相当，该模拟结果显示，二级减排方案无法实现城市空气质量等级提升的目标，城市ρ(PM2.5)平均值从106.9 μg/m3降至88.9 μg/m3，参照HJ 633—2012《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》仍处于轻度污染水平.而且长三角区域在污染过程中实行区域协同减排是极为困难的，因此对于现行的重污染天气应急预案要有合理的预期，即使实行了有效的区域协同减排，空气质量等级也不会有明显的提升.

三级减排方案的减排率最高，其中对工业减排在50.0%左右，其减排效果是最好的，但如此高的减排率只有在重大活动期间才有实施的可能性.区域协同减排时空气质量优良率明显提升，空气质量优良的城市数量从原来的6个升至10个，中度以上污染城市从12个降至2个，说明区域协同减排在污染控制过程中非常重要.图2为各城市单独减排和区域协同减排的效果比较.由图2可见：多数城市区域协同减排效果比单独减排效果有显著的提升.其中，常州市、连云港市和舟山市的区域协同减排效果最为突出，常州市单独减排时ρ(PM2.5)降低了4.1 μg/m3，但区域协同减排时降低了31.6 μg/m3，是单独减排的7.7倍；连云港市单独减排时ρ(PM2.5)仅降低了0.5 μg/m3，而区域协同减排时降低了19.1 μg/m3，是单独减排的37.4倍；舟山市单独减排时ρ(PM2.5)仅降低了0.1 μg/m3，几乎没有减排效果，而区域协同减排时可以降低4.3 μg/m3，减排效果提升极为显著;宁波市、上海市的区域协同减排与单独减排的效果差异不明显，因为这2个城市都在海边，而这次典型污染过程中风向主要为偏东风，即影响上海市和宁波市的气团主要来自海上，因此其他城市的减排对宁波市和上海市的影响较小.

表3 各城市按照不同等级减排方案的ρ(PM2.5)模拟结果Table 3 ρ(PM2.5) simulation results of different levels of emission reduction plans in cities μgm3

表3 各城市按照不同等级减排方案的ρ(PM2.5)模拟结果Table 3 ρ(PM2.5) simulation results of different levels of emission reduction plans in cities μgm3

城市一级减排方案二级减排方案三级减排方案单独减排协同减排单独减排协同减排单独减排协同减排上海市54.6(11.7%)53.9(12.8%)49.8(19.5%)47.6(23.1%)46.6(24.6%)43.0(30.4%)南京市135.7(2.3%)132.3(4.7%)125.0(10.0%)112.9(18.7%)117.5(15.4%)96.8(30.3%)无锡市120.4(0.9%)114.7(5.6%)115.5(4.9%)93.0(23.5%)112.5(7.3%)79.1(34.8%)徐州市188.8(3.0%)184.9(5.0%)174.0(10.6%)164.4(15.5%)159.8(17.9%)142.8(26.6%)常州市107.9(0.5%)103.9(4.2%)105.9(2.3%)88.0(18.8%)104.3(3.8%)76.8(29.2%)苏州市93.7(4.8%)90.8(7.8%)85.8(12.8%)76.6(22.2%)81.3(17.4%)67.2(31.8%)南通市86.4(2.5%)84.9(4.2%)78.0(11.9%)72.6(18.0%)72.5(18.2%)64.3(27.4%)连云港市120.3(0.2%)116.4(3.4%)120.3(0.2%)109.2(9.4%)120.1(0.4%)101.5(15.8%)淮安市149.4(0)146.6(1.9%)143.0(4.3%)133.8(10.4%)132.6(11.3%)117.6(21.3%)盐城市91.8(0.7%)90.4(2.2%)88.7(4.1%)82.9(10.4%)86.2(6.8%)76.6(17.2%)扬州市134.7(1.5%)130.9(4.3%)132.1(3.3%)116.9(14.5%)129.3(5.4%)103.8(24.1%)镇江市138.6(0.5%)134.5(3.4%)134.2(3.7%)118.3(15.1%)129.8(6.9%)103.6(25.6%)泰州市124.8(1.2%)121.4(3.9%)121.6(3.7%)107.9(14.5%)117.5(6.9%)95.7(24.2%)宿迁市149.1(3.9%)145.8(6.0%)146.3(5.6%)133.8(13.7%)142.4(8.2%)120.9(22.1%)杭州市117.4(5.5%)114.2(8.0%)116.1(6.5%)103.3(16.8%)113.5(8.6%)92.9(25.2%)宁波市67.7(2.8%)67.1(3.6%)57.1(18.0%)54.1(22.3%)50.2(28.0%)45.3(34.9%)温州市48.7(8.3%)47.3(11.0%)46.6(12.3%)42.8(19.5%)44.4(16.4%)38.3(27.8%)嘉兴市75.2(1.3%)73.0(4.2%)71.5(6.2%)63.5(16.6%)67.9(10.9%)55.4(27.2%)湖州市115.2(0.5%)111.6(3.6%)110.1(4.9%)96.1(16.9%)105.9(8.5%)82.6(28.7%)绍兴市98.0(1.1%)94.7(4.5%)92.1(7.1%)81.7(17.6%)86.9(12.3%)70.2(29.2%)金华市126.8(3.0%)123.6(5.4%)111.6(14.7%)100.7(23.0%)100.6(23.0%)82.4(37.0%)衢州市131.5(0)125.4(4.6%)126.8(3.6%)102.3(22.2%)123.6(6.0%)84.5(35.8%)台州市47.2(6.6%)46.4(8.3%)46.3(8.4%)42.7(15.6%)44.9(11.3%)39.0(22.9%)丽水市59.3(1.4%)56.3(6.4%)57.7(4.4%)49.9(17.0%)55.6(7.6%)43.6(27.6%)舟山市29.1(0)28.5(1.8%)29.1(0)26.4(9.3%)29.0(0.2%)24.8(14.7%)

注：括号内数值表示对应基准值(未采取减排措施的模拟值)的降幅.

图2 各城市单独减排和区域协同减排的效果比较Fig.2 Comparison of seperately emission reduction and synergistic emission reduction in cities

重点工业行业(电厂、水泥、钢铁、工艺过程、工业溶剂使用和工业燃烧)的减排在二级和三级减排方案中均有所体现，模拟效果表明，相较于交通源及民用源，工业源的减排是应急减排的重点.图3为工业单独减排与工业协同减排效果的比较.由图3可见：除舟山市外，各城市进行工业单独减排时，工业减排占整体减排效果的比例在50.0%～93.0%之间，其中连云港市和湖州市在90.0%以上，说明工业减排是重污染应急减排的重点；工业协同减排时多数城市的工业减排效果有所提升，如上海市、南京市和常州市等城市，说明这些城市在一定程度上受到周边城市工业污染排放的影响，而连云港市和湖州市则呈相反的变化，说明这2个城市可能受周边城市除工业以外的污染排放影响较大.

注：因舟山市工业较少，不设置工业减排方案，故工业单独减排效果为0.图3 工业单独减排与工业协同减排的效果比较Fig.3 Comparison of industrial individual emission reduction and industrial synergistic emission reduction

2.3 区域协同控制关系

跨省级协同减排的实施会面临诸多困难，但近些年重大活动保障中都有效进行了区域协同污染管控[30].如在杭州G20峰会期间空气质量保障[31]中根据离主会场的距离划分出核心、严控及管控区，并实施不同的污染管控措施.当然按距离进行管控区域的划分还是显得管控粗放，还有进一步提升的空间.

为研究长三角区域各城市的污染协同控制关系，利用单独减排对各城市ρ(PM2.5)影响的模拟结果得出典型城市ρ(PM2.5)来源区域分布(见图4).

图4 典型城市ρ(PM2.5)来源区域分布Fig.4 Regional distribution of fine particulate matter sources in typical cities

由图4可见，典型城市ρ(PM2.5)来源有较大差异，有些城市本地排放影响较强，使得本地贡献率较高，而有些城市受外来输送影响较大，使得其他城市的贡献率较高，因此区域协同减排时需要有所区分.以杭州市为例，杭州市本地排放的贡献率约为40.0%，宁波市、绍兴市和嘉兴市对杭州市的影响较大，贡献率分别约为20.0%、15.0%和10.0%，金华市、上海市和苏州市等城市对杭州市也有一定的影响，但贡献率均在6.0%以下，这说明只需要针对杭州市及其东部方向的城市进行减排就能有效减轻杭州市的污染.区域协同减排时要重点考虑污染较重的城市，如南京市、杭州市和金华市在此次污染过程中ρ(PM2.5)日均值均大于130.4 μg/m3，其可作为区域协同减排的重点.因此，对于本地排放占主导的城市，可根据其他城市对其贡献率的不同，对其他城市实施不同的减排方案.可安排贡献率大于20.0%的城市(如宁波市对杭州市)实施三级减排方案，贡献率在10.0%～20.0%之间的城市(如绍兴市对杭州市、苏州市对南京市)实施二级减排方案，贡献率小于10.0%的城市(如嘉兴市对杭州市，丽水市对金华市)实施一级减排方案或不进行减排.某城市对多个城市均有影响，如上海市和宁波市对这几个城市均有影响，其贡献率在3.0%～20.0%之间，因此可适当提高上海市和宁波市的减排强度.按上述方法进行区域协同减排时，各城市实施的减排方案有所区别，而且也能取得较好的减排效果.由于部分城市减排强度的降低，必然使区域协同减排对社会和经济的影响减轻，未来还可进一步结合经济评估方法来优化减排方案.需要强调的是，以上讨论均是基于一次具体污染过程给出的，不同的污染过程由于气象条件的变化，污染程度和范围也会变化，区域协同减排的核心和减排方案的实施也需要随之调整.但这也说明要实现精准管控，在重污染期间开展区域协同减排时，就需要根据实际情况进行协同控制关系分析来指导实施细化的减排方案，而不是简单的一个区域实施同样的减排方案.

3 结论

a) 利用WRF-CMAQ模式对长三角区域一次污染过程进行了减排效果的评估，利用较新的排放清单和本地化的空气质量模型配置能够较好地模拟此次污染过程，模型误差符合要求，模型的准确性和可靠性可接受.

b) 各城市单独减排时，一级减排方案下的减排效果十分有限，各城市ρ(PM2.5)的降幅为0～11.7%，ρ(PM2.5)下降范围为0～7.2 μg/m3；二级减排方案的减排效果有所提升，各城市ρ(PM2.5)的降幅范围为0～19.5%，ρ(PM2.5)下降范围为0～20.6 μg/m3；三级减排方案的减排效果最好，各城市ρ(PM2.5)的降幅范围为0.2%～28.0%，ρ(PM2.5)下降范围为0.1～34.8 μg/m3.

c) 区域协同减排效果显著优于各城市单独减排效果，表明区域协同减排在污染应急控制过程中非常重要.三级减排方案中的工业源减排率比二级减排方案有提升，模拟结果显示在区域协同减排时各城市的空气质量优良天数均明显增加，表明应急减排对降低大气重污染的程度和持续时间是有效的，但需要达到一定的减排率，并且减排重点应针对工业污染源.

d) 区域协同减排时减排方案的实施需根据各城市污染贡献率的不同进行调整，需先按照污染程度确定区域协同减排的重点，然后对关键区域内各城市按污染贡献率实施不同的减排方案，从而降低区域协同减排对于区域社会和经济的影响，并达到较好的减排效果.