南充市2014～2018年空气首要污染物特征分析及其时间序列分析

刘晨露，郭春会，蒋祖斌，陈兰英,肖 娟

(1.西华师范大学环境科学与工程学院，四川 南充 637000；2.南充市环境监测中心站，四川 南充 637000；3.西华师范大学生命科学学院，四川 南充 637000)

随着我国经济建设加快，能源消耗加大，能源产业结构不完整造成严重的大气污染，大气污染已严重危及到人体健康，因此对大气污染物、空气质量的研究以及大气污染防治极为迫切。四川属于盆地地形，地势中间低，四周高，常年小风甚至无风，不利于大气污染物的扩散[1]，因此大气环境问题日益突出。南充市作为四川省8个全国环保重点城市之一，南充市委、市政府高度重视其生态环境保护工作，先后出台制定了《中共南充市委关于推进绿色发展建设美丽南充的决定》。查阅南充的环境质量公报，可知南充市主城区环境空气质量优良率自新标准实施以来，2014～2018年的优良天数比例分别为66.76%、74.37%、76.90%、80.10%、80.40%逐步上升。2018年南充市主城区空气质量达标天数为292天，优良天数比例80.4%，主城区PM2.5年均值47.9μg/m3，圆满完成省上规定目标。正确认识和掌握空气质量的变化特征，是开展大气污染治理的前提；首要污染物的确定对于开展大气污染预报预警，充分利用大气自净能力和人工措施改善空气质量以及对污染的控制有重要的指导作用[2]。

研究城市大气污染的时空分布特征及气象条件对污染物浓度的影响对进一步治理、预测进而控制本地大气污染具有重要的意义。近年来，专家和学者对空气质量变化特征、影响因子及污染物的扩散、降解等过程进行了大量的研究。常美玉等人的分析得出AQI指数与日平均温度、日平均风速、日平均相对湿度以及日总降水量均为负相关关系[3]。张莹等对中国典型代表城市空气污染特征及与气象参数的关系进行研究，发现四川盆地西部地区成都、资阳、眉山3个城市的空气质量状况与大气主要污染物PM2.5、PM10、NO2、O3等气象因子密切相关；气象因素可显著影响大气污染物的迁移、扩散以及二次转化，进而影响PM2.5的形成[4]。徐艺雯研究表明降水对环境空气质量有改善作用，对颗粒物的清除作用较为明显，清除作用与降水量有关，雨量较小时对颗粒物的清除作用具有滞后性[5]。在了解污染物的变化特征及规律后建立合适的模型进行污染物预测，可为防治大气污染、保护城市生态环境提供科学依据。Holt-Winters乘法模型是一种线性季节预测模型，通过傅立叶周期分析确定季节影响[6]。本文通过对2014～2018年大气日报6项指标与AQI指数之间的相关分析，再进行主成分分析，找出影响空气质量指数的主要因素，并对其进行可行性分析、预测，再进一步对PM2.5、PM10进行季节影响因素分析，以期为南充地区的环境空气质量管理、产业结构调整、城市精细化管理等提供理论和数据支撑。

1 研究内容与方法

1.1 指标选取

根据《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633—2012)规定[7]，日报的指标包括二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)、颗粒物(粒径小于等于2.5μm)、颗粒物(粒径小于等于10μm)、一氧化碳(CO)的24小时平均值，以及臭氧(O3)的日最大1小时平均值、臭氧(O3)的日最大8小时滑动平均值，共计7个指标。故本文从南充空气监测数据中，选取了2014～2018年的6个指标(PM2.5、PM10、O3、CO、NO2、SO2的24h平均值)进行AQI主成分分析和Holt-Winters乘法模型预测，且使用数据为各站点均值(CO单位mg/m3、风级单位“级”、降水量单位mm，其余均用μg/m3)。再选取风级、降水量、温度3个指标进行空气改善因素的分析。

南充市主城区目前共有6个国控空气质量自动监测站，分别为南充炼油厂、高坪区监测站、南充市委、嘉陵区环保局、市环境监测站和西山风景区，具体见图1。

图1 南充主城区环境空气自动监测点位分布图Fig.1 Distribution map of automatic monitoring points of ambient air in the main urban area of Nanchong

1.2 研究方法

用SPSS22.0软件和Microsoft Office Excel进行数据统计分析和作图。利用主成分分析，得出影响空气质量指数的主要因素；利用时间序列分析模型分析主要成分在2019年及2020年的季节变化趋势。

2 结果分析

2.1 南充市空气AQI变化特征分析

由图2可见，2014～2018年空气质量AQI总体呈下降趋势，每年12、1、2月空气污染最严重，7、8月空气质量较好；PM2.5与PM10总体趋势与AQI一致，五年内明显下降；SO2从2014～2018年呈现明显下降趋势，其中2014～2015年下降速度最快，之后逐渐减缓；2014～2018年CO与NO2无明显下降或上升趋势，而在每一年中呈现周期性的波动；O3浓度逐年上升，且在每年7～8月份浓度最高，12～1月浓度最低。由此可以得出结论：2014～2018年空气质量AQI总体下降，空气状况在不断改善，PM2.5、PM10、SO2浓度明显降低。

图2 南充市2014～2018年空气质量月变化图Fig.2 Monthly variation of air quality in Nanchong City from 2014 to 2018

2.2 空气质量影响因子主成分分析

对PM2.5、PM10、SO2、CO、NO2、O36项指标进行主成分分析，根据特征值的大小判断主成分因子(表1)，PM2.5的特征值最大且明显大于其它特征值，即影响AQI的主成分为PM2.5，其次是PM10、SO2、CO。

表1 主成分分析结果Tab.1 Principal component analysis results

2.3 空气质量主成分的Holt-Winters乘法模型分析

2.3.1 数据处理

以南充市2014～2018年月PM2.5数据作为本次分析样本，首先进行时间序列分析，分析图3得该时间序列具有逐年下降趋势和季节效应。

图3 2014～2018年南充市PM2.5浓度图Fig.3 PM2.5 content of Nanchong City from 2014 to 2018

2.3.2 预测结果与分析

时间序列分析方法属于统计学范畴, 该方法通过研究、分析和处理时间序列, 提取出系统的相关信息, 从而揭示时间序列本身的结构与规律, 挖掘系统的固有特性, 掌握系统与外界的联系, 推断出系统的未来变化趋势[8]。利用时间序列分析某一监测站的PM2.5的监测值随时间的推移而发生改变, 因此大气污染物浓度变化可以被看作是非平稳的时间序列, 通过对相关监测值建立时间序列模型, 并以历史资料进行参数估计, 就可以进行模拟预测[9]。

由于其中Holt-Winters乘法模型适用于具有线性趋势和乘法季节变化的序列，故采用其进行分析预测。结果得到R2值为0.878(接近于1)，拟合图如图4所示，拟合效果较好，故Holt-Winters乘法是可取的。再对2019年1～6月的PM2.5值进行预测并与所取得真实数据进行比较，结果如表2所示。

图4 2014～2018年PM2.5拟合图Fig.4 2014～2018 PM2.5 fitting map

表2 2019年1～6月份Holt-Winters乘法预测值与实测值统计单位Tab.2 Statistics of Holt-Winters multiplication predicted and measured values from January to June 2019 (μg/m3)

结果表明：2019年模型预测值与实测值之间排除个别偶然误差值较大的数值之外，其它实测值与预测值的相对误差率都在10%之内，属于正常范围，说明此模型预测效果较好，可以用于南充市未来短时间内的PM2.5数值预测。则2019年7月～2020年6月预测数据如表3所示。

由预测值可以看出2019年7～9月的PM2.5浓度均达到空气质量评价二级标准限值35μg/m3，而在2019年11月～2020年2月PM2.5浓度值较高，从2020年3月以后浓度值又降低。

表3 2019年7月份至2020年6月份的PM2.5预测值Tab.3 Predicted PM2.5 value from July 2019 to June 2020 (μg/ m3)

2.4 空气改善因素分析

2.4.1 PM2.5、PM10与气象条件分析

选取气象条件中的温度、风级、降水量与PM2.5、PM10分别作折线图，如图5、图6。

图5 2014～2018年PM2.5与降水量、温度、风级趋势对比Fig.5 Comparison of PM2.5 and precipitation, temperature and wind level trends from 2014 to 2018

图6 2014～2018年PM10与降水量、温度、风级趋势对比Fig.6 Comparison of PM10 and precipitation, temperature and wind level trends from 2014 to 2018

由图5、图6可以看出，降水量呈现明显周期性，以一年为一个周期，每年7、8月降水量最大，1、12月最少。温度具有明显季节效应，风级全年变化不大，虽有逐年增加趋势，但增幅较小，无法得出相关关系。PM2.5、PM10的浓度变化和降水量呈负相关关系，说明降水量是使得夏季PM2.5、PM10浓度下降的重要因素。降水量的增加，有利于空气中悬浮颗粒物的沉降。

2.4.2 特殊季节空气改善因素分析

经上述分析，PM2.5、PM10浓度呈季节效应，在夏季浓度最低、冬季浓度最高，故对夏季和冬季进行空气改善因素分析。

夏季，由于PM2.5、PM10浓度受降水影响大量沉降，因此浓度明显降低，同时在2014～2018期间，政府不断出台政策，加大颗粒物控制：2014年期间，在原来的政策基础上新添餐饮行业要求，要求餐饮行业必须安装高效油烟处理器。同时到8月初为止，采取多次人工降雨措施，加大洗尘。2015年划分区域完善秸秆燃烧责任体系，将责任落实到部门。2016年，取代了使用燃煤的餐饮行业。2017、2018年比起前三年，淘汰了分散燃烧小锅炉，车辆改革初现成效。在道路扬尘上，加大了道路清洗。在高温，干旱持续的时间里多次组织进行人工降雨。

冬季降水量较少，但PM2.5、PM10在冬季仍有逐年下降趋势，说明南充市开展的大气污染防治工作对空气质量的改善起主导作用。从2014年～2018年，南充市环保部门开展的大气环境保护工作逐渐增多，对城市进行精细化管理，全力推进大气污染防治工作再上新台阶。2015年1月～4月共投放37枚火箭弹，进行人工降雨，2016年5月也开展多次增雨作业。南充市生态环保局于2017年12月13日发布“关于冬季大气污染防治的通告”，要求①在主城区内禁止任何单位和个人露天焚烧农作物秸秆建筑垃圾及生或垃圾等产生有毒有害气体的物质。②所有“黄标车”逐步淘汰。③相关的禁放区域内一律禁止燃放烟花爆竹。④主城区居民需集中熏制点熏制腊肉制品。

据张自全研究表明，柴油车是NOX、SO2、PM10和PM2.5的主要移动排放源[10]。2017年12月～2018年1月，市环境保护局等相关部门联合开展了3次重型柴油车排气污染专项整治行动。随机在重型柴油车出现频次较多、比较集中的地方进行尾气抽测。对抽测超标的车辆，依法对其进行处罚，并督促其进行整改。同时期，环保部门夜查扬尘控制情况，以及重污染天气应急的落实情况。督导检查组，对主城三区烟花爆竹禁(限)放工作落实情况开展督导检查。

3 讨 论

南充市主城区2014～2016年空气质量持续改善，PM2.5污染变化由轻到重依次为夏季、秋季、春季、冬季[11]。本文选取2014～2018年的数据分析得图3，空气质量仍在持续改善，且PM2.5在冬季的浓度最高、夏季最低，呈现明显的季节趋势。这与张巍等采用2013～2017年四川省环境空气质量监测数据，按照国家最新标准及技术规范分析空气质量变化趋势及污染特征的结果:四川省城市空气质量总体逐年好转优良天数率在80%左右波动上升的结论一致[12]。由表4预测值可以看出2019年7～9月的PM2.5浓度均达到空气质量评价二级标准限值35μg/m3，而在2019年11月～2020年2月PM2.5浓度值较高，从2020年3月以后浓度值又降低，同样呈现冬季PM2.5浓度最高的特点。相关研究表明，主成分分析法在城市大气颗粒物来源研究方面是一种切实可行的有效的方法[13]。故本文采用主成分分析法分析影响AQI的主要因子，结果表明影响AQI的主成分为PM2.5，并且与鲁朝旭等人的研究结果：近三年，细颗粒物是造成南充市主城区空气污染最主要的原因[14]。结论一致。

参考王涛等人的基于时间序列模型的PM2.5研究[15]与本文对应月份的相对误差率的比较，得出Holt-Winters乘法模型可行，但此模型只适用于基于大量时间序列的短期预测且有一定的相对误差，可能存在的原因如下：

(1)个别原始数据在监测过程中可能存在偶然误差；

(2)本文分析数据样本偏少，未呈现明显的循环周期波动；

(3)造成空气污染的原因较多，有自然因素如气象条件、地形条件等因素，也有人为因素如城市工业布局、机动车尾气、工业生活燃煤等，对于各种污染源的权重分析更待进一步的研究。本文的Holt-Winters模型从时间序列出发，还有待添加其他社会因素的考虑如地区环境保护政策及地区规划变化，使得模型的预测更加真实可靠。