含铌材料中Nb-93m射线的吸收试验研究

毛常磊 曾波

摘 要：为了确定没有辐照监督管的研究堆压力容器材料的快中子注量，选用快中子活化压力容器材料生成的Nb-93 m来确定快中子注量。而Nb-93 m射线的能量比较低，在测量过程中容易被吸收，所以准确测量Nb-93 m射线的吸收系数很关键。本文通过试验的方法测量了Nb-93 m射线和Eu-152射线在有机玻璃中的线性吸收系数，为测量压力容器的快中子注量探索了新方法。

关键词：快中子注量;Nb-93 m;线性吸收系数

中图分类号：TL351.6文献标识码：A文章编号：1003-5168（2020）04-0123-03

Abstract： In order to determine the fast neutrons fluence of the pressure vessel material in the research reactor without radiation monitoring tube， Nb-93 m generated from the fast neutron activation was selected to determine the fast neutrons fluence.However， the energy of Nb-93 m ray is relatively low and easy to be absorbed in the measurement process， so it is crucial to accurately measure the absorption coefficient of Nb-93 m ray.In this paper， the linear absorption coefficient of Nb-93 m raysand Eu-152 rays in plexiglass was measured experimentally， and a method for measuring the fast neutrons fluence in pressure vessel was explored.

Keywords： fast neutrons fluence;Nb-93 m;linear absorption coefficient

反應堆压力容器是一回路主要设备和承压边界，其制造材料同反应堆的安全、寿命、改进和发展具有密切的关系。为了深入地了解反应堆压力容器材料的辐照效应，目前，在压水堆的压力容器辐照监督项目中，由专设辐照监督管对压力容器材料的受照快中子注量与性能进行监督试验[1]。但是，在我国早期的压水型研究堆中，部分研究堆没有考虑快中子注量的测量。快中子注量率测量常选用具有阈反应特点的探测材料。所谓阈反应，即能量高于阈能的中子才发生核反应[2]。常用的反应堆压力容器快中子活化测量核素主要有Mn-54、Co-58，这主要是因为其反应截面大，出射射线能量较高，便于测量分析。但是，Mn-54和Co-58的半衰期分别为312.2 d和70.8 d，对于运行功率变化大、间断运行的研究堆，较短的半衰期难以满足评价反应堆压力容器快中子注量的准确度要求。而反应堆压力容器材料中含有的少量铌在快中子辐照情况下发生Nb-93（n，n'）Nb-93 m反应，Nb-93 m半衰期为16.13 a，因此通过测量Nb-93 m来确定材料的受照快中子注量成为可能。Nb-93 m具有弱X射线，很容易被试样自身材料或承托材料吸收。有机玻璃由于易于加工成型、价格便宜且对X射线的吸收相对较小，是一种很好的试验材料。通过化学的方法从反应堆结构材料中提取Nb后，盛放在有机玻璃装置中进行测量。因此，有必要测量有机玻璃对Nb-93 m发射X射线的吸收。本文对有机玻璃对铌射线的吸收进行了研究，并测量了有机玻璃对Eu-152射线的吸收，以验证测量方法的准确性。

1 试验原理

对于宽束X/γ射线，贯穿屏蔽体的减弱计算基本上可用指数式（1），对于均匀介质可表示为[3]：

式中，[B]表示积累因子，其是考虑在介质中产生的次级粒子（主要是康普顿散射引起的）影响;[μ]为线性衰减系数，在均匀介质中为常数;[N0]为无屏蔽介质时入射束的注量。

2 试验及数据分析

2.1 试验器材及主要内容

2.1.1 试验器材。本次试验采用的设备和软件包括：HPGe X谱仪系统（由GLP16195/10-P探头和92X-ⅡSPECTRUM MASTER组成）、HPGe γ谱仪系统（由GEM15P-PLUS探头和92X-ⅡSPECTRUM MASTER组成）、Gamma Vision能谱分析软件和Genie-2000解谱软件。试验中用到的测量工具是精度为0.02 mm的游标卡尺和千分尺。

2.1.2 试验内容。用X谱仪对Nb-93 m样品进行测量，将Nb-93 m样品放置在可调节样品与探头距离的支架上，选择适当的距离，使X谱仪的死时间不至于太大。

支架上可以放置标准厚度的有机玻璃垫圈和垫片，试验所用垫圈与垫片的厚度均为1、2、4 mm和6 mm。射线完全可以通过垫圈照射到探头，而垫片会对射线进行屏蔽。选择不同的垫圈与垫片组合，使样品与探头的距离保持不变而有机玻璃的厚度发生变化，可以测量不同厚度的有机玻璃对X射线的吸收。用同样的方法利用HPGe γ谱仪测量Eu-152标准源，使用的垫圈与垫片参数与测量Nb-93 m样品相同。

2.2 数据分析

Nb-93 m的特征峰能量为16.5213、16.6152、18.618 keV和18.953 keV。将4个峰区分开比较困难，所以笔者把2个特征峰合并处理，具体结果如表1所示。

利用拟合软件对有机玻璃厚度与计数率进行拟合，可以得到Nb-93 m的X射线在有机玻璃中的衰减曲线，如图1所示。

采用上述试验器材和步骤测量Eu-152标准源，通过对有机玻璃厚度与计数率的拟合，选择4个能量的γ射线在有机玻璃中的衰减曲线作图，如图2所示。

Nb-93 m和Eu-152的不同能量射线在有机玻璃中的线性衰减系数如表2所示。测量有机玻璃的重量和体积，得到试驗用有机玻璃的密度为0.001187 g/mm3（不确定度为1%），然后就可以进一步得到Nb-93 m和Eu-152的射线在有机玻璃中的质量衰减系数。

通过查询Physical Measurement Laboratory可以得到数据库中不同能量的射线在有机玻璃中的线性衰减系数的数据[4]，对试验得到数据与Physical Measurement Laboratory中的数据进行比较，结果如图3所示。

3 结论和建议

通过试验得到的Nb-93 m射线在有机玻璃中的衰减系数与数据库中的参考数据符合很好，在能量较多的Eu-152射线中，试验数据与数据库中的数据也有比较好的符合，这为以后其他样品的测量提供了试验经验。

对于射线在物质中的衰减，积累因子起到了较大作用，但是Nb-93 m射线在有机玻璃中的衰减来看，积累因子的影响不明显。同时，目前还没有资料给出射线在有机玻璃中的积累因子，也没有找到低能X射线在物质中的积累因子，因此在接下来的工作中有必要做进一步的分析。

通过对Nb-93 m的放射性进行测量，进而得到材料受照快中子注量的方法，能为我国开展早期反应堆堆芯或接近堆芯的某些含铌结构材料的中子注量测量工作提供一种新的方法。

参考文献：

[1]孙海涛.压水堆核电厂反应堆压力容器辐照脆化评价与监督[J].核安全，2010（3）：17-21.

[2]操节宝，吴清丽，唐锡定，等.辐照监督管中Ni测量快中子注量率低泄漏修正研究[J].核科学与工程，2018（4）：598-601.

[3]中国科学院工程力学研究所.γ射线屏蔽参数手册[M].北京：原子能出版社，1976.

[4]J. H. Hubbell，S. M. Seltzer.X-Ray Mass Attenuation Coefficients[EB/OL].[2019-12-20].http：//www.nist.gov/pml/data/xraycoef/index.cfm.