秦山核电基地外围环境耕作层土壤中氚化水分布特征

吴伟锋，冯 瑜，郭 锋，申慧芳

（1.山西农业大学资源环境学院，山西太谷030801；2.山西农业大学文理学院，山西太谷030801）

氚（T，3H）是核设施向环境释放的主要放射性 核素之一[1-3]，随着核能的进一步发展，势必会造成环境中氚浓度的增加[4-6]，由于其自身的放射生物学特征和特殊的环境行为一直备受人们的关注[7]。核设施主要以气态氚化水（HTO）和氚化氢（HT）的形式向大气释放氚[4，8]，释放到大气中的氚会通过干湿沉积到达土壤表面，HT在土壤微生物的作用下形成HTO后参与HTO的循环[9]，土壤中的HTO可以通过水圈的循环对人体造成潜在的健康危害[7，10]。因此，了解HTO在土壤中的分布特征是非常重要的。

秦山核电基地是我国第一座一址多堆型的核电基地，1991年开始运行，目前基地正在运行的有3座核电厂，其中秦山一期和秦山二期为压水堆，秦山三期为重水堆，秦山核电基地每年会向环境中释放一定量的气态氚[2，4-6]。有研究报道，秦山核电基地每年气态氚的释放量主要来自于秦山三期的重水堆，其占气态氚释放总量的96%[5]。

耕作土壤中的耕作层是长期耕作形成的土壤表层，人们在农耕时不同的耕作方式和施加肥料会增加耕作层肥力[11-13]，耕作层是农作物赖以生存的基础，厚度一般为15～20 cm，养分含量最为丰富，作物根系最为密集[14]；而且有研究表明，土壤中水分的蒸发损失主要发生在土壤剖面的最上面25 cm处[15]，所以应充分了解耕层土中不同深度HTO的浓度，以便更客观地评价HTO在农田中的迁移情况。虽然秦山核电基地外围环境土壤中不同深度氚浓度的差异已有研究报道[16-17]，但是其主要是针对自然土壤而言，关于不同时间耕作土壤中不同深度氚浓度差异的相关研究还未见报道。

本研究选取秦山核电基地外围环境农田0～25 cm耕作层土壤为研究对象，于主导风向下风向不同距离的4个采样点分不同时间采集不同深度土层（0～5、5～10、10～15、15～20、20～25 cm）土壤样品，测定其氚化水（HTO）的浓度，研究不同采样点耕层土壤中HTO的垂直分布、空间分布和随时间变化情况，旨在为土壤中HTO迁移及浓度评价模型研究提供理论依据。

1 材料和方法

1.1 采样点的位置分布

有研究表明，秦山核电基地每年的主导风向为东风和东北风[18-19]，采样点布控的原则是以秦山核电基地三期为释放源，在核电基地外围环境沿主导风向下风向分不同距离设4个采样点（SPⅠ、SPⅡ、SPⅢ、SPⅣ）进行采样。各采样点相对于三期释放源的方位如图1所示。

1.2 土壤样品的采集

样品的采集分3次进行（2018年7、9、12月），利用土壤采样器采集，采集前把表层杂草、树叶等杂质清理干净，每个采样点随机采集8～10个土柱，把每个土柱分为不同土层深度（0～5、5～10、10～15、15～20、20～25 cm），不同深度区间的土壤样品利用土壤采样器自带刻度进行划分，相同深度土层的样品混合均匀后装入塑料自封袋内，设3个重复。土壤样品要及时运回实验室放入冰柜中于-20℃冷冻保存。

1.3 测定项目及方法

土壤中水分的提取采用热解析冷阱搜集法，将热解析获得水样加高锰酸钾进行2次蒸馏，取蒸馏后的样品8 mL，加12 mL Ultima Gold μL LT闪烁液（Perkin-Elmer，USA）于20 mL的塑料液闪瓶中，用低本底液体闪烁计数器（LSA3000（50-335））测定，所得结果即为土壤水分中HTO的浓度。其中，仪器的最小检出限（MDA）为1.04 Bq/L，探测效率为28.19%，本底计数0.92 cpm，每个样品测定时间为100 min，重复3次。

1.4 数据分析

所有数据均取3次重复的平均值，采用SPSS数据处理系统进行数据统计分析，多重比较采用新复极差法，作图利用Origin 9.1进行。

2 结果与分析

2.1 不同采样点不同深度耕作土壤层中HTO的垂直分布

不同采样时间不同采样点耕作土壤中HTO的垂直分布如图2所示。由图2可知，SPⅠ、SPⅡ、SPⅢ、SPⅣ采样点不同深度土壤中HTO的浓度分布范围分别为（13.10±1.45）～（61.32±3.79）、（6.70±0.80）～（44.51±2.50）、（3.90±0.15）～（54.29±0.20）、（3.50±0.35）～（26.63±1.66）Bq/L。不同时间不同深度耕层土壤中HTO的垂直分布具有一定的季节性。总体来看，随着土层深度的增加，7月SPⅠ和SPⅡ采样点25 cm耕层土壤中HTO的垂直分布呈现降—升—降—升的变化趋势，最大值和最小值分别出现在10～15 cm和5～10 cm土层，最小值比最大值分别低28.05%和18.37%，而SPⅢ和SPⅣ这2个采样点则呈现升—降—升的变化趋势，SPⅢ采样点最大值和最小值分别出现在5～10 cm和0～5 cm土层，最小值比最大值低45.05%，SPⅣ采样点最大值和最小值分别出现在5～10 cm和15～20 cm土层，最小值比最大值低29.85%，各土层之间HTO浓度差异大部分呈显著水平；9月4个采样点耕层土壤中HTO浓度随土层深度的增加呈先逐渐降低后又升高的趋势，SPⅠ和SPⅢ采样点最大值和最小值分别出现在0～5 cm和15～20 cm土层，最小值比最大值分别低42.79%、44.29%，SPⅡ和SPⅣ采样点最大值和最小值分别出现在0～5 cm和10～15 cm土层，最小值比最大值分别低50.29%、41.27%，5 cm土层以下各土层之间HTO浓度差异不显著；12月4个采样点耕层土中HTO浓度随深度的变化与9月相反，HTO浓度的最大值大部分出现在15～20 cm土层，最小值出现在0～5 cm土层，SPⅠ、SPⅡ、SPⅢ和SPⅣ最小值比最大值分别低46.29%、65.46%、55.30%和20.45%，各土层间差异显著性与9月相同。

2.2 不同采样点不同深度土壤层中HTO含量的空间分布

不同采样时间同一深度土壤层中不同采样点HTO浓度的空间分布如图3所示。从图3可以看出，SPⅠ、SPⅡ、SPⅢ、SPⅣ采样点顶层（0～5 cm）土壤中HTO浓度的范围分别为（14.70±0.92）～（58.88 ±0.60）、（6.70 ±0.83）～（42.91 ±6.23）、（5.90 ±0.30）～（29.84 ±1.38）、（3.50 ±0.83）～（23.03±1.78）Bq/L；0～25 cm土壤中 HTO平均浓度范围分别为 （22.07±5.75）～（54.78±6.81）、（10.80±3.68）～（40.49±3.22）、（4.84±1.26）～（41.59±11.23）、（3.92±0.40）～（22.87±3.10）Bq/L。

总体来看，在主导风向的下风向区域，离释放源距离越近，耕层土壤中HTO的浓度越高，随着距离的增加，土壤中HTO的浓度呈降低趋势。7、9、12月4个采样点耕作土顶层土壤（0～5 cm）中HTO浓度的高低均表现为SPⅠ＞SPⅡ＞SPⅢ＞SPⅣ，最大值和最小值的比值分别为2.5、3.6和4.2；0～25 cm耕层土壤中HTO浓度平均值的高低分别表现为SPⅠ＞SPⅡ＞SPⅢ＞SPⅣ、SPⅠ＞SPⅡ＞SPⅣ＞SPⅢ和SPⅠ＞SPⅡ＞SPⅢ＞SPⅣ，最大值和最小值的比值分别为2.4、3.3和5.6。

2.3 不同采样点耕层土壤中HTO浓度季节变化

由图4可知，不同采样点耕层土壤中HTO的浓度具有明显的季节性差异，7、9、12月SPⅠ、SPⅡ、SPⅢ、SPⅣ采样点不同深度土层中HTO浓度范围分别为（44.13±1.33）～（61.32±6.78）、（13.1±1.45）～（22.9±1.31）、（14.70±1.68）～（27.37±0.77）Bq/L，（36.33±1.35）～（44.51±2.50）、（8.70±1.51）～（17.50±1.19）、（6.70±0.83）～（19.40±1.72）Bq/L，（29.84±1.38）～（54.29±0.20）、（3.90±0.15）～（7.00±1.97）、（5.90±0.30）～（13.2±1.34）Bq/L，（18.68±1.03）～（26.63±1.66）、（3.70±0.61）～（6.30±0.16）、（3.50±0.35）～（4.40±0.26）Bq/L。

总体来看，7月HTO的浓度最高，随着采样时间的推移，耕层土壤中HTO的浓度呈现降低的趋势，但是不同土层变化趋势不同，4个采样点顶层土壤（0～5 cm）中HTO浓度的高低依次为7月＞9月＞12月，最小值和最大值相比分别降低了75.03%、84.38%、80.22%和84.81%；5 cm土层以下的土层中，SPⅠ、SPⅡ和SPⅢ等3个采样点HTO浓度高低依次为7月＞12月＞9月，SPⅣ采样点HTO浓度高低则依次为7月＞9月＞12月；不同采样点0～25 cm深度土壤中HTO浓度的平均值随时间的分布变化与5 cm土层以下土壤层中HTO浓度随时间的变化分布相同，最小值比最大值分别低77.12%、72.19%、88.36%和82.86%。

3 结论与讨论

土壤中HTO的垂直分布与土壤质地、蒸发、根系吸收、扩散、渗透等因素有关[20]。有研究表明，在耕作和非耕土壤以及松树林中，表层土壤中HTO的浓度较大[21-22]；但加拿大的研究者发现，在非耕土壤中，5月土壤中HTO浓度的最大值出现在20～25 cm土层，最小值出现在0～5 cm土层，7月和10月最大值和最小值则分别出现在0～5 cm土层和20～25 cm土层[3]，而且各层间差异不明显。本研究发现，秦山核电基地外围环境各采样点耕层土壤中HTO浓度的分布具有一定的季节性，7月各层土壤中HTO浓度的差异变化比较复杂，基本呈锯齿形分布，其他2个月变化平缓。农作物的生长季节（7月和9月），表层土壤（0～10 cm）中HTO的浓度最高，较深层土壤（15～20 cm）中HTO的浓度高；农闲季节（12月）却正好相反，这可能与作物收获后对土壤的耕作有关，耕作使上下层土壤进行了翻转混合，同时疏松了土壤，加速了表层土壤中水分的蒸发，从而使表层土壤中HTO的浓度小于深层。

土壤中HTO浓度的空间分布与采样点到释放源的距离有一定关系，随着与释放源距离的增加而降低[23]，本研究与此结论相近，因为土壤中HTO的浓度与采样前一段时间周围空气和降水中HTO的浓度有一定的相关性[20]。以往的监测结果表明，离释放源距离越近，在秦山核电基地气载流出物排放的主导风向方位上空气和降雨氚浓度越高[6]，故秦山核电基地外围环境耕层土壤中HTO浓度的分布可能与采样前周围空气和降雨中氚浓度的分布有很大的相关性。

有研究者通过对一年的观察研究发现，月和月之间，土壤中HTO的浓度呈现平稳的变化[24]，而本研究发现，秦山核电基地外围环境耕层土壤中HTO浓度的变化具有一定的季节性，7月最高，随着采样时间的推移逐渐降低，这可能与空气中HTO浓度的变化有关，因为空气中HTO的浓度有明显的季节性变化，而且土壤中HTO的浓度与采样时空气中HTO月平均浓度相近[25]，所以，秦山核电基地外围环境耕层土壤中HTO浓度的变化具有一定的季节性。但因为本研究只进行了3次样品的采集，而且时间间隔较长，耕层土壤中HTO随时间推移而降低的具体原因还有待进一步研究探讨。

在对农作物中氚浓度进行评价时要先对土壤中的HTO浓度进行评价。通过本研究发现，耕层土壤中HTO浓度的分布具有很强的季节性，所以在对农田土壤中HTO迁移转化模型的研究和浓度评价时应充分考虑到这一点。因为土壤中HTO浓度的分布受许多因素影响，本研究只是进行了初步的研究，还需从空气和降水中HTO浓度的变化、土壤水动力学特性以及气象对其浓度分布的影响等多方面开展综合的研究工作。