生物滞留系统对城市降雨径流病原微生物的去除效果及机理研究进展
2020-04-20李亚娇赵凌志李家科张兆鑫
李亚娇， 赵凌志， 李家科， 张兆鑫
(1.西安科技大学 建筑与土木工程学院，陕西 西安710054； 2.西安理工大学省部共建西北旱区生态水利国家重点实验室，陕西 西安710048)
1 研究背景
随着城市化进展，水资源短缺、水环境污染、城市水文循环破坏及内涝等问题加剧，尤其是非点源污染十分严重[1]，在不透水路面如街道、停车场和屋顶，在降雨时会产生大量地表径流，经过地面时，会吸收污染物并最终进入地表或地下水体中。生物滞留系统是一种基于源头控制理念的城市雨水低影响开发技术，最初通过对某一区域进行挖掘后回填，并对土壤、沙石及植被进行改良，用于处理城区污染物浓度较高的初期雨水的一种设施[2]，后来由于其水质净化和污染负荷消减能力强[3]，且能有效削减雨水径流和延缓雨水洪峰而被逐渐广泛应用于海绵城市建设中[4]。
目前国内外对于生物滞留系统的研究方向主要集中在径流中重金属及N、P等污染物的去除，虽然对于病原微生物去除的研究相对较少，但已有研究表明，病原微生物可以通过生物滞留系统进行有效去除[5]。
本文在介绍生物滞留系统对病原微生物去除效果的基础上，探讨了病原微生物去除的机理及相关研究的进展，旨在为解决病原微生物去除的相关问题提供参考。
2 城市降雨径流中病原微生物类型及含量特点
雨水中的病原体会降低溪水、河流、河口及沿岸水域的水质，可以通过食物、空气、皮肤接触等途径引发肠道及呼吸系统疾病。在城市水环境中，雨水径流中部分病原微生物来自人类或动物粪便，主要包括细菌、病毒、原生动物和病原蠕虫[6]。此外，不同病原微生物具有不同的致病剂量及浓度，故选取合适的指示微生物十分重要。城市降雨径流中的病原微生物主要种类、含量及感染剂量如表1所示。
由表1可以看出，径流中的病原微生物大多感染剂量较低。Quilliam等[7]指出:每年沿海地区因径流污染引起的胃肠道疾病有1.2×108多例，呼吸系统疾病5 000多万例。甘丽萍等[8]在三峡库区苎溪河5个采样点对地表径流指示菌浓度进行了测定，其中粪大肠杆菌均高于Ⅴ类地表水要求的4 000 CFU/100 mL。王蕴琦等[9]对长春市的天然雨水、路面和屋面径流中单位体积的总大肠菌群数量进行了测定，结果分别为120个/L、260个/L以及340个/L。王建军等[10]对上海市区路面径流中大肠菌群数量进行了测量，发现高架桥地表初期径流中大肠菌群浓度约为1.32×105CFU/100 mL。江磊等[11]调查发现我国四大海域中粪大肠菌群数量范围约为20～106个/L，其中青岛海域数量大于2.4×104个/L。李敏[12]从雨水中分离培养出了200株细菌并进行了耐药性研究，发现96.95%的细菌具有耐药性，62.30%具有多重耐药性，具有三重、四重、五重耐药性细菌占比分别为15.13%、47.90%、18.49%，所占比例较高。Mccarthy等[13]研究认为城市径流中粪便所含总悬浮物的许多特征与大肠埃希菌相似，会对地表水水质造成损害。
总体来说，城市降雨径流中病原微生物的存在较为普遍，可通过雨水冲刷汇入地表水体，且降雨初期浓度较高，具有一定初期效应。
表1 城市降雨径流中常见病原体及其感染剂量
3 生物滞留系统对降雨径流中病原微生物的去除效果及影响因素
早在1988年，德克萨斯州奥斯汀市就已经将生态滞留系统应用于去除细菌。Coffman等[14]对Davis[15]和Rusciano等[16]的研究进行了总结，结果显示生物滞留系统对细菌的去除效率约为70%～90%。Hathaway等[17]于北卡罗来纳州测量了6个最佳雨水管理措施(BMPs)的细菌去除率，最高可达89%～92%。Lau等[18]采用改性后的生物炭作为生物滞留系统的填料，发现在进水大肠杆菌浓度为0.3×106～3.2×106CFU/mL时，对大肠杆菌的去除效率可达92%～98%；Chandrasena等[19]研究发现生物滞留系统对大肠杆菌的去除率可达到90%以上。以上研究均表明生物滞留系统对病原微生物的去除具有很大潜力，其中主要影响去除效果的因素有:
(1)微生物种类。Liu等[20]将大肠杆菌(750.5 g/kg)与枯草芽孢杆菌(893.6 g/kg)在金属改性的填料上培养，对比后发现枯草芽孢杆菌在金属改性培养基中的去除率更高，由于大肠杆菌和枯草杆菌的粘附均会减少铁和铝的氢氧化物表面正电荷并降低Zeta电位，因此这可能与枯草芽孢杆菌所带负电荷数量更多有关。有研究表明:轮状病毒在金属改性培养基中因蛋白质外壳结构受损而失活，而大肠杆菌噬菌体(MS2)则是被可逆地吸附在金属改性培养基的表面[21-22]，也有人认为MS2是被氧化铁产生的的静电力所分解[23]。由此可见，对于不同的微生物，其去除机理及效果均存在差异性。
(2)间歇性地表径流。间歇期对雨水的处理也有很大影响，有研究表明:空气与水的两相界在冲刷和诱导剪切力的共同作用下，微生物在间歇的流动过程中可能会发生迁移，其驱动力取决于降雨历时和填料的异质性[24]。Mohanty等[25]在进行生物炭模拟柱实验后，认为干湿的间歇循环可以略微提高吸附点的恢复速度，当模拟柱中存在天然有机物(NOM)时，大肠杆菌的浓度略高于没有NOM的模拟柱，其推测这是由于NOM在干燥期从填料表面扩散到颗粒内孔时会堵塞表面孔隙，从而影响了去除效果[26]。
(3)降雨量及降雨强度。Park等[27]利用小型柱进行模拟实验，发现随着柱内流速的增加，细菌的去除率降低，这很可能是由于较高的流速导致过滤填料表面剪切力增加，从而减少了细菌在填料中的去除率。Coffman等[14]的研究则有所不同，他们在不同的填料中进行模拟柱实验，在规定时间内使用最大设计流量和旁路容积对复合物进行体积检测，其实验结果显示:在高流速条件下，粪大肠菌群的去除率仍可达77%～99%，而进水量较低时，去除效率会明显提高，若增加生物滞留系统的表面积或减少排水面积，均可使相关微生物指标的去除率达到90%以上，因此其认为降雨量是主要限制因素。综上所述，降雨量和降雨强度也是影响生物滞留系统微生物去除能力的重要因素，但具体影响关系仍待研究。
(4)接触时间。Coffman等[14]和Park等[27]的相关研究都得出了同一结论:随着时间推移、过滤填料的成熟和生物层多样性的发展，会促进微生物群落的捕食活动，使系统对细菌的去除率增加，因此接触时间也会间接影响去除效果。
(5)介质的类型及表面改性。Zhang Lan等[28]在不同多孔填料组成的实验柱中进行了模拟，结果显示微生物去除率为56%～98%，并发现多孔填料的组成以及填料层的厚度会影响微生物的去除效率，去除效果最好的是涂有氧化铁(IOCS)的细砂。但是，与其他填料相比，IOCS中的微生物存活率较高，在随后的降雨径流中可能会成为微生物污染的输入源。
填料的表面改性主要是通过在原始填料表面引入不同的结构或化合物，从而影响生物滞留系统对微生物的去除。
Li Yali等[32]制备了15种金属改性颗粒活性炭(GAC)及沸石用于增强对细菌的去除，Cu沸石对大肠杆菌具有较好的去除效果，这是因为Cu2+的固-液界面和Cu(OH)2涂层的沉积作用会增强静电吸附使病原微生物失活。相反Cu-GAC的去除率相对较低，因为其去除机理主要为电子间的相互作用。Lau等[18]研究了H2SO4、H3PO4、KOH和氨基改性的4种生物炭对大肠杆菌的去除效果，与原生物炭相比，H2SO4改性生物炭对大肠杆菌去除率略有提高，H3PO4和KOH改性的生物炭对大肠杆菌去除率无显著差异。XPS分析显示:增加亲水性表面面积会使氨基改性生物炭的大肠杆菌去除率低于原始生物炭，此外，有研究显示如果使用抗微生物剂TPA改性的树型填料可以去除更多的大肠杆菌，这可能是由于其破坏了细菌的细胞结构或是将细菌永久固定在了多孔填料上[26]。
4 生物滞留系统对病原微生物的去除机理
城市降雨径流是受纳水体中病原体的重要来源，研究表明生物滞留系统可以去除径流中的大肠杆菌噬菌体及产气荚膜梭菌[35]，即使表面没有种植植物的生物滞留设施，大肠杆菌和粪大肠杆菌的去除效率依然可达90%[34]。由此可见，大部分病原体会被截留过滤。在不同湿度下对除菌效果研究表明:干燥会使填料形成裂缝和大孔隙并使细菌脱落，干、湿交替会使空气与水的界面发生移动并冲刷颗粒表面的细菌。因此一定湿度可以减少细菌脱落，设计浸润区并提供足够碳源可以提高生物滞留设施对大肠杆菌的去除率。
此外，植物能促进有益细菌在根系部位的生长，使其吸附和捕食病原菌[36]。虽然许多研究小组对各种类型的生物滞留填料进行了一系列实验，但是迄今为止，关于雨水处理领域的实地研究有限，但饮用水处理方面有大量文献资料，这些研究结果为病原微生物的去除机理提供了一些思路。主要的去除机理分述如下。
(1)物理应变。在生物滞留滤池中，应变作用被认为是去除病原体微生物的重要机制之一。在雨水径流中微生物会与高浓度可沉降颗粒高度结合，并且可以在传统填料(TM)模拟柱中通过物理应变进行有效去除。此外，降低孔隙率或增加分散性，均会促进生物膜的形成并增加停留时间，从而促进应变作用[33，36]。
表2 不同过滤填料对雨水径流中病原微生物的去除能力
(2)介质和疏水性的影响。姚舜译等[37]在石英砂介质中进行了模拟实验，发现随着石英砂粒径的减小，石英砂柱中大肠杆菌数量增加，其推测这是由于粒径减小，介质比表面积增大，能为细菌提供更多吸附点位，从而提高了介质对大肠杆菌的去除效率，但由于某些细菌的细胞体积较大，一些微孔无法被细菌附着，因此常在多孔结构中引入其他材料以改善杀菌性能[38]。
此外，有研究发现:疏水性(CSH)越高，细菌对碳氢化合物的吸附能力越强，对疏水性非极性表面的吸附能力也越强[39]，这主要是受填料表面疏水性的量度自由能(SFE)的影响，SFE越高，则表面疏水性越强[40]。
(3)静电作用。Hong等[41]研究发现枯草芽孢杆菌能使针铁矿表面的正电荷明显减少，也有研究认为带正电荷的填料表面与带负电荷的病毒粒子之间可产生静电相互作用，甚至可以使病毒分解，因此微生物与金属表面之间的静电力作用有助于微生物的去除[42]。
(4)生物膜的形成。Bradley[43]推测生物膜的形成取决于水中微生物浓度、营养物、DO水平、水温等因素，生物膜表面疏水性和大肠杆菌与生物膜之间的聚合也影响着大肠杆菌的分布，且生物膜可通过机械捕获、吸附、捕食和自然死亡增强病原体去除。然而，这些相关研究只是在培养基上进行实验，可能并不代表实际上存在生物膜的形成[44]。
(5)其他可能的机理。有研究表明:铝凝固剂在水解过程中会形成中间聚合物，并强烈吸附病毒，使其失去传染性[45]，这可能会成为基于氧化铝的给水厂污泥(WTR)病毒去除的潜在假设[46]。
传统填料(TM)只能通过物理过滤去除少量的病原微生物，处理城市降雨径流的效果并不理想。而金属改良的给水厂污泥(WTR)可以结合上述大多数机制去除大量病原体，并且WTR及其金属改性形式具有去除病原体的潜力。总之，生物滞留系统在去除城市降雨径流中的微生物方面具有良好效果，并涉及一种或多种机理，但具体机制仍需探讨。
5 生物滞留系统对病原微生物去除的模拟
为进一步了解城市降雨径流中病原微生物的去除机理，模型模拟是重要途径之一。Zhang等[28]利用一维对流扩散方程模拟了径流条件下6 h内大肠杆菌在生物滞留填料中的迁移，然而只考虑了单一降雨事件期间的吸附和污染物迁移削减过程，没有描述操作因素或模拟干旱期的影响，因此具有一定局限性。Chandrasena等[19]使用模型连续模拟流出浓度，但是不能揭示整个生物滞留系统中微生物的真实传输，另外，还有一些因素的影响如温度不包括在内。Randelovic等[47]则提出了"三桶法"模型，该模型将水流和污染物的传递分别建模，其中吸附—扩散方程用于模拟污染物的传递，虽然该模型能够预测一定规模生物滞留系统中不同微污染物的去除，但是该模型模拟微生物的去除不够准确，此外，该模型既不能模拟不同植物之间蒸散率的差异，也不能反映植物根系从生物滞留系统不同部位吸水的能力，但其中的水流模型方程可以较为准确地模拟生物滞留系统中径流的主要传递过程。Vezzaro等[48]则对相关模型进行了一些改进，并将该模型用于模拟水中微生物浓度的变化以及微生物的吸附、解吸和灭活过程。综上所述，目前主要的两个模型为水流模型及微生物质量模型。
5.1 水流模型
生物滞留系统的主要结构如图1所示[49]:
图1 生物滞留系统模型
图1中过滤填料顶部为积水区(PZ)，中间为充满不饱和过滤填料的不饱和区(USZ)，下层为始终处于饱和状态的饱和区(SZ)，模型方程中均假设不饱和区的饱和度(S)在整个USZ上是均匀的，具体相关方程如下。
(1)从积水区至不饱和区:
(1)
式中：Qpf为渗透到USZ的流量,m3/s；Ks为过滤填料的水力传导率，m/s；A为主体区水平面积，m2；hp为PZ水深，m；husz为USZ水深，m；Ap为PZ水平面积，m2；Qin为入流量，m3/s；Qrain为降水量，m3/s；S为USZ的饱和度；nusz为USZ的孔隙率。
(2)从积水区至周围土壤:
(2)
式中：Qinf，p为PZ至USZ土壤的流量，m3/s;Kf为周围材料的水力传导率，m/s；Cs为侧渗透系数；Pp无衬里周长，m。
(3)通过溢流堰溢出时:
(3)
式中：hover为溢流堰深度，m；Qover为溢流流量，m3/s;CQ为堰溢系数；B为溢流堰长度，m；
(4)PZ的质量平衡可表示为:
(4)
(5)USZ及SZ的整体饱和度可表示为:
(5)
式中：nsz为SZ的孔隙率；hsz为SZ水深，m。
(6)USZ和SZ的总蒸发量计算如下:
当Sentire≤Sw时:
Qet=0
(6)
当Sw≤Sentire≤Ss时:
(7)
当Ss Qet=A·KC·ET0 (8) 式中：Qet为USZ和SZ的总蒸发量，m3/s；Sentire为USZ及SZ的整体饱和度；Sw为萎蔫点。 (7)来自USZ的蒸发量: (9) 式中：Qet_usz为USZ的蒸发量，m3/s。 (8)毛细管上升引起流动时: 当Ss≤S≤Sfc时: Qhc=A·Cr(S-Ss)(Sfc-S), (10) 否则: Qhc=0 (11) 式中：Qhc为毛细管上升引起流动时的流量，m3/s;Ss植物潜在蒸散发的阈值；Sfc为USZ在现场容量下的饱和度。 (9)从USZ渗透到SZ: (12) 式中：Qfs为USZ渗透到SZ的流量，m3/s；γ为相对导流系数(随土壤类型而变化)。 (10) USZ中的水质量平衡可表示为: (13) (11)来自SZ土壤水分蒸发蒸腾损失总量: =Qet-Qet-usz (14) (12)从SZ到周围土壤渗透： (15) 式中：Qinf，sz为SZ到周围土壤的渗透流量，m3/s；Cs为侧渗透系数；Psz为SZ区域周长，m。 (13)流经排水管： (16) 式中：Qpipe为流经排水管的流量，m3/s；hpipe为排水管埋深，m。 该模型也分为PZ，USZ和SZ 3个部分，方程中USZ和SZ中微生物相的传递采用一维平流——弥散方程建模，微生物质量模型的相关计算方程如下[47，49]: (1)PZ中微生物的质量平衡可表示为: Qinf,p)-μ·cp·hp·Ap (17) 式中：Cp为流入USZ的微生物浓度，mg/L；Cin为流入PZ的微生物浓度，mg/L；Qin为流入PZ的径流量，m3/s。 (2)USZ微生物相的质量平衡可表示为: (18) 式中：Cusz为USZ的微生物浓度，mg/L；Katt为吸附率，s-1；Kdet解析率，s-1；ρ为容重,N/m3;M1为USZ中吸附的固相中微生物的浓度，mg/L；D1和D2为从示踪法研究的结果中获得的参数；q1为USZ的平均单位流量，m3/s；μ为各部分的衰减率。 (3)吸附微生物在土壤中的吸附、解吸和死亡可表示为: (19) (4) USZ的分散系数: (20) 式中：λ为分散率差，m。 (5) USZ的平均单位流量: (21) 其中：上边界:α1+β1=1,α1=1 下边界:β1=1 (6) SZ中微生物相的质量平衡可表示为: (22) 式中：M2为SZ中吸附的固相中的微生物浓度，mg/L；q2为SZ的平均流量，m3/s; 其他符号物理含义及单位同前。 (7)附微生物在土壤中的吸附、解吸和死亡可表示为: (23) (8) SZ的分散系数: (24) (9) SZ的平均单位流量: (25) 其中：上边界:α2+β2=1，α2=1; 下边界:β2=1。 (10) 各部分的衰减率: μ=μ0θT-20 (26) 式中：μ0为给定参考条件下的标准衰减速率，s-1；θ为衰减温度校正系数,μ0为给定参考条件下的标准衰减速率，S-1。 该模型在不同操作条件下，吸附和解吸是交替主导的，这可能会影响模拟参数，例如:当新流入的微生物浓度较高时，吸附可能占主导地位，而在冲洗时，解吸则起着更重要的作用。此外，捕获的微生物可能会由于解吸而重新回到水中，但由于USZ和SZ中填料的吸附能力远远大于PZ中植物的吸附能力，通常PZ中的吸附和解吸可以忽略不计。除此之外，降雨情况也会影响模拟参数，例如:在雨天，进水可能会在渗透到USZ之前在PZ中停留几个小时，而在干燥天气下，微生物可能会在USZ和SZ中停留几个小时到几天，且这些参数也会受到后续降雨情况的影响[47，49]。 Shen Pengfei等[49]通过对5种不同的生物膜配置进行44周的实验室实验测试上述两种模型，其预测结果与测量数据基本一致，与Nash-Sutcliffe效率系数比较，模型中实现的微生物去除率约为46%～68%，效果良好。在经过灵敏度分析后，其结果表明吸附和解吸过程占主导地位，但由于数据不足，不同参数之间的相关性尚不明了，因此相关模型还有待进一步开发。 城市降雨径流中的病原微生物主要包括细菌、病毒、原生动物和病原蠕虫，会通过冲刷作用汇入地表水体，具有一定的初期效应，因此运用生物滞留技术对城市降雨径流中的病原微生物进行去除有利于保护城市水环境。 病原微生物的去除主要受微生物的种类、间歇性地表径流、降雨量、降雨强度、接触时间、填料的类型及其表面改性等因素的影响。但是，目前国内外对于生物滞留系统去除城市降雨径流中的病原微生物的研究才刚刚起步，特别是国内对于这一方面的研究鲜见，存在的主要问题是: (1)目前得出的结论多参照饮用水处理的相关机理，且相关研究多来自实验室数据，这与实际情况相差较大，因此具体的作用机理尚不明晰，还需要进一步研究探讨。 (2)相关模型的建立仍然是一个难题，目前应用的模型考虑的条件不够全面，如:只考虑了单一降雨事件的吸附和污染物迁移削减过程、没有描述操作因素或模拟干旱期的影响，还有一些问题如温度没有考虑在内、模型难以准确模拟长期连续降雨条件下病原微生物的迁移和去除过程等，因此，建立更加完备的模型应是目前的重点研究方向。 (3)基于模型，进行设计参数优化，以使系统达到最佳的去除效果，也是未来的研究重点。
5.2 微生物质量模型
5.3 模拟效果
6 结论与展望
