氯盐和氟盐快堆增殖特性研究

周雪梅 李冬国 何燎原,3 刘桂民

1（中国科学院上海应用物理研究所 上海 201800）

2（中国科学院先进核能创新研究院 上海 201800）

3（中国科学院大学 北京 100049）

熔盐堆以其固有安全性、大功率密度、高热电转化比等优点成为第四代先进核能系统唯一使用液态燃料的核反应堆［1-3］。快增殖堆的优点之一是可以使自然界中储量比较丰富的238U转化成239Pu，提高核燃料的利用率，而现有的先进核电堆型中的三种快增殖堆分别是气冷快堆、钠冷快堆、铅冷快堆。熔盐快堆随着结构材料耐腐蚀性能的提高成为热门的研究堆型之一。熔盐堆的设计中，熔盐是一个关键问题。反应堆的热工水力特性主要由冷却盐决定，熔盐堆中的熔盐不仅作为冷却剂，同时作为燃料，必须着重考虑。从熔盐需要满足的稳定性、相对低粘度、高热容、高热导率、低中子吸收截面、低腐蚀性、经济性等方面考虑，通常选用液态氟盐或氯盐作为燃料载体和冷却剂，易裂变燃料和可裂变材料分别溶于高温熔盐载体中，在此分别选取NaCl、NaF和LiF作为基盐，将相应的金属氯盐和氟盐熔于其中，形成燃料盐。区分燃料熔盐和增殖熔盐的核反应堆为双流体熔盐快堆，双流体熔盐快堆尚处于概念设计阶段，很多设计参数将影响反应堆的增殖性［4-5］。本文将分别对双流体氯盐快堆和氟盐快堆从增殖层、反射层对U-Pu燃料增殖比的影响进行研究，对中子能谱进行计算分析，从提高增殖比、堆尺寸等考虑熔盐快堆燃料载体的最佳选择。

1 增殖燃料的选择

自然界中的核燃料主要是以不能直接裂变的238U和232Th存在，233U、235U以及239Pu等易裂变核素与之相比储量较少。为了提高核燃料的利用率，可通过238U（或232Th）俘获中子后增殖演变成易裂变核素239Pu（或233U）来达到充分利用核燃料目的［6］。

易裂变核燃料每吸收一个中子后，平均放出的中子数为有效裂变中子数，用η表示，其表达式如下：式中：ν表示易裂变核每次裂变中子产额；σf、σa、σγ分别表示裂变、吸收和俘获截面。将美国核数据库ENDF/B-VIII.0中的截面数据代入式（1）中，可得到η值随中子能量变化，如图1所示。

图1 有效裂变中子数和中子能量关系Fig.1 Effective fission neutron number vs.neutron energy

η＞2，即裂变后产生的中子除了可维持核裂变链式反应外，多余的一个中子可提供给238U或232Th以获取239Pu或233U，从而实现燃料增殖，提高核燃料利用率。由图1可知，在233U和239Pu的各自η＞2能区，可以实现232Th增殖（Th-U燃料循环）或238U增殖（U-Pu燃料循环）；在快中子区（大于0.1 MeV），239Pu的η值大于233U，即对于相同尺寸反应堆U-Pu燃料循环的增殖比大于Th-U循环，因此本文重点关注U-Pu燃料循环的增殖特性。

2 堆芯模型

增殖堆增殖比与反应堆的几何尺寸相关，即主要与燃料裂变区和增殖层尺寸相关，随着反应堆几何尺寸的增大而增大，但需要在几何尺寸、反应堆功率与增殖比间寻求平衡。本文基于熔盐嬗变堆（Molten Salt Actinide Recycler and Transmuter，MOSART）堆芯结构，选用优化后的几何结构尺寸进行反应堆的增殖性能模拟分析，堆芯几何结构如图2所示。堆芯从内到外依次为裂变区、隔离层、增殖层、反射层、吸收层、外壳，采用双流结构，裂变熔盐从底部进入、顶部流出；增殖熔盐由外壳侧面进出。用于反应堆功率控制的12根控制棒均匀分布于距反应堆中心轴100 cm的圆周上，反应堆具体组成材料及尺寸见表1。

表1 熔盐快堆几何尺寸及材料参数Table 1 Geometry dimension and material parameters of molten salt fast reactor

图2 熔盐快堆堆轴向剖面及横向截面Fig.2 Axial section and transverse section of molten salt fast reactor

表1中裂变区和增殖层的熔盐密度后续介绍，增殖层和反射层尺寸后续根据模拟结果选取优化尺寸。

本文采用基于反应堆安全分析和设计的综合性模拟程序SCALE，计算反应堆在不同几何尺寸和材料成分、温度条件下的临界值、增殖比、中子能谱。本文选用的基准数据库是V6-238。

3 增殖性能的影响因素

本工作选用239Pu作为初始点火燃料，采用238U作为增殖燃料。载体盐的成分是影响反应堆性能的主要因素之一，分别研究了NaCl、NaF和LiF三种盐对熔盐快堆增殖性能的影响。

反应堆内产生的易裂变元素比消耗掉的多，这时的反应堆为增殖堆，增殖比是增殖堆重要的特征参数之一。增殖比BR（Breeding Ratio）反映了反应堆核燃料增殖能力，数值上等于产生的易裂变材料与消耗的易裂变材料的比值，其表示式如下：

式中：σiγ，g表示第i组可转换物质的易裂变核素微观辐射俘获截面；σjɑ，g表示第j组易裂变核素微观吸收截面；Φg表示中子通量密度；Nig和Njg分别表示第i组可转换易裂变核素的密度、第j组易裂变核素密度。由式（2）可以看出，BR的大小与所有裂变核素微观截面、中子通量密度及所有裂变核素密度的变化相关，而核素微观截面、密度主要与材料的组分及环境温度相关，中子通量密度主要与材料组分、堆运行功率相关。燃料重金属在熔盐中的溶解度随着温度而有所不同。对相同尺寸的反应堆在同一运行温度下，选取相同的重金属摩尔，BR与易裂变核素、可转换核素俘获、吸收截面对应的中子通量密度相关，而不同核素与中子的反应截面不同，即BR受熔盐中其他材料特性的影响，不同燃料载体下的BR也有所不同，因此，选择合适的熔盐载体、堆芯尺寸及燃料组分，对提高BR尤为重要。

4 计算结果与讨论

为了比较NaCl、NaF和LiF三种盐对熔盐快堆增殖性能的影响，选择800℃的同一运行温度，根据参考文献［7-10］，可知在此温度下，三种重金属在熔盐中的溶解度范围都比较宽：对于NaCl，UCl3（PuCl3）重金属溶解度范围为5%～80%；对于NaF，UF4（PuF4）重金属溶解度范围为20%～65%；对于LiF，UF4（PuF4）重金属溶解度范围为10%～60%。结合熔盐可查询的不同温度、不同熔盐配比下的密度资料，为了比较，选取三种重金属的溶解度均为50%，以消除溶解度对BR的影响。下面将计算氯盐快堆和氟盐快堆在相同温度和溶解度下增殖比随增殖层及反射层的变化，以选取合适的熔盐组分。裂变区和增殖区的材料参数见表2。

表2中的重金属化合物的选择是基于高温下熔盐燃料的化学稳定性，由于裂变区的燃料盐和增殖区的增殖盐，重金属溶解度一样，密度基本相同。

表2 裂变区和增殖区的材料参数Table 2 Material parameters in the fission and propagation regions

当熔盐快堆的裂变区尺寸、熔盐配比、温度一定，且处于临界状态时，与增殖比相关的增殖层及反射层厚度的选取关系到整个堆的尺寸大小［11］，下面研究不同基盐条件下，增殖层厚度与反射层厚度对增殖比的影响。

4.1 增殖层厚度变化对增殖比的影响

当熔盐快堆的裂变区高度和直径均为260 cm，隔离层、反射层、吸收层和外壳的厚度分别为1 cm、5 cm、30 cm和3 cm时，在临界状态下，改变增殖层的厚度，计算不同增殖层尺寸下的增殖比。图3（a）为增殖层尺寸从10 cm逐渐增至120 cm时，所对应增殖比的变化。

图3 增殖比随增殖层大范围(a)和小范围(b)的变化曲线Fig.3 The variation curve of the breeder ratio with the breeder layer(a)and a small range of breeder layers(b)

由图3（a）可以看出，NaCl作为基盐的熔盐快堆，增殖比随着增殖层的增加而增大，但是增幅逐渐减小，当增殖层厚度小于40 cm时，氯盐快堆的增殖比小于氟盐快堆；当增殖层厚度大于40 cm时，氯盐快堆的增殖比大于氟盐快堆；NaF和LiF分别作为基盐的熔盐快堆，当增殖层小于60 cm时，其增殖比随着增殖层的增加略有增加，当增殖层大于60 cm时，氟盐快堆的增殖比不受增殖层尺寸的影响。当增殖层小于40 cm时，NaCl熔盐快堆增殖比最小，LiF熔盐快堆的增殖比最大；当增殖层大于40 cm时，NaF熔盐快堆增殖比最小，NaCl熔盐快堆的增殖比最大。

在反应堆几何尺寸、反应堆功率与增殖比间寻求平衡，选取增殖层为60 cm，为了比较增殖层微小尺寸变化对增殖比的影响，模拟计算了增殖层从55 cm逐渐增至65 cm时，所对应增殖比的变化如图3（b）所示。

由图3（b）可知，增殖层从55 cm逐渐増至65 cm，增殖比从大到小的排序为：NaCl熔盐堆、LiF熔盐堆、NaF熔盐堆；NaCl熔盐快堆增殖比近似线性增加，增幅为0.005 27 cm-1；NaF和LiF熔盐快堆增殖比基本不随增殖层而改变。图3的模拟计算结果仅从增殖特性考虑，为增殖层的设计提供依据，但实际的堆芯设计还需要考虑热力学、经济性等因素。

4.2 反射层尺寸变化对增殖比的影响

当熔盐快堆的裂变区高度和直径均为260 cm，隔离层、增殖层、吸收层和外壳的厚度分别为1 cm、60 cm、30 cm和3 cm时，在临界状态下，改变反射层的厚度，计算不同反射层厚度下的增殖比。图4为反射层尺寸从1 cm逐渐增至10 cm时，所对应增殖比的变化。

由图4可以看出，反射层从1 cm逐渐増至10 cm，增殖比从大到小的排序为：NaCl熔盐堆、LiF熔盐堆、NaF熔盐堆；对于NaCl熔盐堆，增殖比随着反射层的增加而增大，但是增幅逐渐减小，平均增幅为0.009 cm-1；NaF和LiF熔盐快堆增殖比基本不随反射层而改变。

由图3（a）和图4可知，反射层厚度的变化仅对NaCl熔盐堆的增殖比有影响。

图4 增殖比随反射层的变化Fig.4 The breeding ratio stack varies with the reflector layer

4.3 中子能谱的变化分析

增殖层和反射层尺寸的变化是否对增殖比产生影响，主要看中子能谱的变化情况。由于NaF和LiF熔盐快堆的增殖比基本不随增殖层和反射层的尺寸的变化而变化，所以不考虑这两种熔盐快堆中中子能谱随增殖层和反射层的变化，在此仅考虑NaCl熔盐快堆中子能谱随增殖层和反射层的变化。当NaCl熔盐快堆的裂变区高度和直径均为260 cm，隔离层、反射层、吸收层和外壳的厚度分别为1 cm、5 cm、30 cm和3 cm时，改变增殖层厚度，裂变区和增殖区的中子能谱随增殖区的变化如图5所示。

图5 裂变区(a)和增殖区(b)中子能谱随增殖层的变化Fig.5 Neutron energy spectrum in fission zone(a)and breeding zone(b)changes with breeding layer

由图5可以看出，NaCl熔盐快堆裂变区中子能谱不受增殖区厚度尺寸变化的影响，而增殖区中子通量随着增殖层厚度而增大，增大的速率随尺寸的增加而减小。

当熔盐快堆的裂变区高度和直径均为260 cm，隔离层、增殖层、吸收层和外壳的厚度分别为1 cm、60 cm、30 cm和3 cm时，改变反射层厚度，裂变区和增殖区的中子能谱随反射区的变化如图6所示。

图6 裂变区(a)和增殖区(b)中子能谱随反射层的变化Fig.6 Variation of neutron energy spectrum in fission zone(a)and breeding zone(b)changes with reflection layer

由图6可以看出，NaCl熔盐快堆裂变区中子能谱不受反射层厚度尺寸变化的影响，而增殖区的低、中能中子能谱随着反射层厚度的增加而变硬。

为了分析NaCl、NaF和LiF三种熔盐快堆增殖比差别的原因，从三种熔盐堆中子能谱进行分析，三种熔盐堆中子能谱如图7所示。

由图7可以看出，NaCl熔盐快堆中子能谱偏硬，LiF熔盐快堆中子能谱偏软，这是因为Li比Na具有更强慢化中子的能力；从NaCl和NaF熔盐快堆的中子能谱曲线图（图5～7）可知，在中子能量为1 000～10 000 eV之间有一个较大的中子通量下降，这是因为Na在此中子能量区间有一个较大的中子反应截面，使得中子在此能量区有一个大幅度的损失。

图7 三种熔盐堆中子能谱Fig.7 Neutron spectra of three molten salt reactors

5 结语

本文基于U-PU循环的三种熔盐快堆，进行了堆芯几何模型优化，研究了增殖比的影响因素，着重从熔盐特性、堆芯尺寸变化进行增殖比分析，结论如下：

1）在相同优化后的堆型中，在相同运行温度及相同重金属溶解度下，NaCl熔盐快堆的增殖比最高，LiF熔盐堆的增殖比次之，NaF熔盐堆的增殖比最低。

2）NaCl熔盐快堆的增殖比随着增殖层和反射层厚度而增加，增幅在逐渐减小；NaF和LiF熔盐快堆在增殖层小于60 cm时，增殖比随增殖层的增加稍有增大，增殖比不随反射层尺寸而变化。

3）对三种熔盐堆，增殖层和反射层厚度的改变不影响堆芯临界状态和裂变区中子能谱；对于NaCl熔盐快堆，增殖区的中子通量随着增殖层和反射层厚度的增加而增大。