2 089 nm调Q锁模Tm,Ho∶CaYAlO4激光器

孙 锐， 令维军， 陈 晨， 董 忠， 袁 振， 许 强， 张亚妮

(1. 天水师范学院 激光技术研究所， 甘肃 天水 741001； 2. 宝鸡文理学院 物理与光电技术学院， 陕西 宝鸡 721016)

1 引 言

全固态红外激光器由于高输出功率和优异的光束质量被广泛应用于各个领域[1-5]，尤其是2 μm波段的超快激光因其光谱对应生物分子“指纹”区域，成为近几年超快激光领域的研究热点。被动锁模技术是目前获得2 μm超快激光的主要手段，因此探索合适的锁模材料显得尤为重要。最近在2 μm波段的超快固体激光器的相关报道中，一批具有优良性能的二维纳米材料，如过渡金属硫化物(TMDs)、碳纳米管(CNTs)、氧化石墨烯(GO)等被证实在近中红外波段超快激光器中具有广泛的应用前景。其中，碳纳米管具有较高的化学稳定性、弛豫时间相对较短、造价低廉利于大规模生产等优点，基于碳纳米管的2 μm超快固体激光目前最高输出功率为240 mW[6-8]。基于过渡金属硫化物的2 μm固体激光器最大输出功率也达到了500 mW[9-11]以上，虽然过渡金属硫化物具有调制深度大、稳定性好等优点，但目前主要通过机械剥离法来制备，样品面积普遍较小不利于大规模生产。

与碳纳米管和过渡金属硫化物相比，氧化石墨烯是通过热剥离等方法从氧化石墨中获得的。氧化石墨烯材料具有恢复时间短、宽带吸收及损伤阈值高等优点，并且由于表面大量含氧官能团的存在，相较于其他材料更有利于锁模器件的制备[12]，从2009年便开始了作为锁模启动元件的研究，但研究大都集中在1 μm波段。通过在Nd∶YVO4激光器腔内引入氧化石墨烯，在2013年就已经实现了瓦级以上的连续锁模输出[13]。2015年，Zhu等通过氧化石墨烯可饱和吸收体在Yb∶Y2SiO5激光器中获得了脉宽763 fs的连续锁模信号[14]。Wang等利用氧化石墨烯在Nd∶GGG晶体中实现了最高输出功率408 mW的调Q运转，脉冲宽度为237 ns[15]。到2018年，Ahmad等实现了中心波长1 555.7 nm、脉冲宽度1.18 ps的连续锁模运转[16]。而2 μm固体激光的报道很少，Zhang等利用氧化石墨烯在Tm,Y∶CaF2晶体中实现了调Q运转[17]。2019年，本课题组在Tm∶LuAG激光器中通过氧化石墨烯实现了调Q锁模运转[18]。

晶体CaYAlO4(CYA)是一种通过提拉法生长的优良激光介质基质材料。由于CYA属于钙钛矿型结构，因此与其他钙钛矿型晶体类似，是一种理想的激光基质[19-20]。而掺杂有Tm3+和Ho3+离子的Tm,Ho∶CaYAlO4，具有较高的吸收效率和较宽的调谐宽度，并且其可吸收光谱波长范围较广，吸收峰主要有691，797，1 212，1 694 nm[21]。目前该晶体的相关锁模报道较少，仅Zhao等在2018年通过半导体可饱和吸收镜实现了Tm,Ho∶CaYAlO4的87 fs连续锁模运转[22]。但半导体可饱和吸收镜也同时存在着制造工艺相对复杂、造价十分昂贵等问题。所以探索更廉价高效的锁模材料显得尤为重要。

我们采用传统的的X型五镜腔，通过在腔内引入自制的GO可饱和吸收体，首次在Tm,Ho∶CaYAlO4激光器中实现了稳定的调Q锁模运转。采用3%输出镜时，将泵浦功率逐步提高到最大3 W时，获得的最大锁模输出功率为213 mW，对应的锁模脉冲的重复频率为100 MHz，输出锁模脉冲中心波长2 089 nm，调制深度接近100%。

2 氧化石墨烯可饱和吸收体的制备

图1 氧化石墨烯可饱和吸收体的实物图(a)、电镜图(b)及拉曼光谱(c)。

Fig.1 Photo(a), SEM(b) and Raman spectrum(c) of the GO-Sas.

3 实验装置

如图2所示为Tm,Ho∶CaYAlO4被动锁模激光器的实验装置，谐振腔选用的是典型的X型五镜腔结构，抽运源为最高输出功率3 W、可调谐获得800 nm左右近红外光的可调谐掺钛蓝宝石激光器。激光晶体为Tm,Ho∶CaYAlO4，晶体内铥离子(Tm3+)和钬离子(Ho3+)的掺杂浓度分别为6%和0.5%，晶体尺寸为3 mm×3 mm×4 mm，吸收峰为798 nm，端面为布儒斯特角切割。为了控制晶体的热透镜效应，保证激光器稳定运转，需要冷却激光晶体。使用薄导热金属铟箔将激光晶体完全包裹住仅保留两个通光面，再将包裹好的晶体夹持紫铜冷却夹具内，并在冷却夹具内通入恒温循环水对夹具进行冷却，恒温水设定维持在12 ℃左右。为了防止低温下水冷夹表面出现冷凝水珠，我们将实验室温度保持在20 ℃，湿度维持在30%左右。对抽运光波长高透的聚焦透镜(L)焦距f=150 mm，对抽运光透过率大于95%。图中M1、M2选用的是Layertec公司生产的2 μm泵浦镜，曲率半径分别为100 mm和75 mm，对抽运激光高透，透过率大于95%，对2 μm振荡光反射率大于99.9%。由ABCD矩阵计算模拟振荡光斑，可得到在晶体中振荡光斑大小约为58 μm，与经聚焦透镜聚焦后的31 μm的抽运光斑比值接近于0.5，理论上抽运光与振荡光形成了良好的匹配，可以获得较高的输出效率以及更低的输出阈值。实验中使用的氧化石墨烯可饱和吸收体损伤阈值约为750 μJ/cm2，为保证吸收体的正常运行需要保持表面能量密度低于其损伤阈值。M3选用曲率半径为100 mm的平凹反射镜，对2 μm振荡光高反，反射率大于99.9%，M4是平面反射镜，对2 μm振荡光反射率大于99.9%。氧化石墨烯可饱和吸收体位于M3的焦点附近，由ABCD矩阵计算模拟振荡光斑在可饱和吸收体表面的振荡光斑约为163.6 μm。M5为输出耦合镜(Output coupler，OC)，对振荡光部分透过，本实验共选用了透过率为1.5%和3%两种规格的输出镜。M6和M7为平面高反镜，对抽运光高反，反射率大于99.9%。

图2 Tm,Ho∶CaYAlO4被动调Q锁模激光实验装置

Fig.2 Experimental setup of the passivelyQ-switched mode locked Tm,Ho∶CaYAlO4laser

4 分析与讨论

采用图2光路设计获得如图3(a)所示数据，由实验数据发现，Tm,Ho∶CaYAlO4晶体拥有较高的泵浦光吸收效率，并且激光器的运转状态影响该晶体的泵浦光吸收效率。当锁模激光器处于非运转状态时，Tm,Ho∶CaYAlO4晶体对抽运光的吸收效率约为89.7%；当实现连续光运转时，由于激光运转状态下会快速消耗晶体内部的反转粒子数，使得晶体吸收效率提高，激光晶体的吸收效率达到了95.5%左右。当Tm,Ho∶CaYAlO4激光器引入氧化石墨烯可饱和吸收体、处于被动调Q锁模运转时，激光晶体的吸收效率变化不大，仍然保持在95.5%左右。

如图3(b)所示，当激光器处于连续光(CW)运转状态时，首先选用1.5%输出耦合镜，通过逐步调高抽运功率测得此时该谐振腔的出光阈值是238 mW；当抽运功率达到最大3 W时，获得最高输出功率为278 mW，对应的斜效率为13%。之后换成3%输出耦合镜，出光阈值提升至293 mW，最高抽运功率下对应的最高输出功率达到309 mW，谐振腔斜效率提高到14.6%。当在平面反射镜M4前引入氧化石墨烯可饱和吸收体之后，首先选用1.5%的输出镜，通过逐步调高抽运功率测得此时该谐振腔的出光阈值提升至305 mW；当再逐步提升抽运功率使晶体吸收抽运功率达到1 461 mW时，此时氧化石墨烯可饱和吸收体上对应功率密度约为194.28 μJ/cm2，激光器进入稳定的调Q锁模运转状态；最后提升抽运功率到最大值3 W时，激光器获得最大输出功率为120 mW，斜效率为5.2%。之后换成3%输出耦合镜，此时谐振腔的出光阈值提升到339 mW；当吸收抽运功率达到1 859 mW时，氧化石墨烯可饱和吸收体上对应功率密度约为215.45 μJ/cm2，激光器再次进入稳定的调Q锁模运行状态；再提升抽运功率达到最大值3 W时，激光器最大输出功率为213 mW，斜效率为10.1%。由表1的实验数据可知，在保证实现调Q锁模的前提下；选用3%输出镜，激光器可以获得更高的输出效率；选用1.5%输出镜，激光器可以获得更低的阈值。所以我们在调Q锁模运转时可以根据需求选用合适的输出耦合镜。

图3 实验数据图。(a)晶体吸收功率与入射抽运功率的关系；(b)连续光平均输出功率和调Q锁模功率与吸收抽运功率的关系。

Fig.3 Experimental data diagram. (a)Crystal absorbed powerversusthe incident pump power. (b)Average output power of continuous wave andQ-switched mode lockedversusthe absorbed pump power.

表1 不同激光运转状态下的激光输出参数

如图4所示为吸收抽运功率为2.5 W时的锁模光谱，光谱图数据由AVANTES生产的AvaSpecNIR256-2.5TEC光谱分析仪采集获得，由实验数据图可以得到锁模激光器输出的锁模脉冲的中心波长为2 089 nm，光谱的半高宽Δλ为14 nm。图5是显示在RIGOL生产的DS4024数字示波器上的调Q锁模脉冲序列图，示波器带宽为200 MHz，探测器为EOT生产的快速光电二极管(ET-5000)。数字示波器所选扫描时间分别为1 ms、100 μs和10 ns。其中图5(b)中的调Q包络的宽度约为14 μs，调Q包络的重复频率为71.43 kHz，在调Q包络下的锁模脉冲频率为100 MHz，经计算锁模脉冲频率符合1.5 m腔长所对应的理论重复频率，锁模脉冲的调制深度接近100%。

图4 吸收抽运功率为2.5 W的锁模光谱

由于调Q包络的存在影响了利用自相关仪Pulse check 150获取锁模脉冲自相关曲线的准确性，所以没能获得准确的脉冲自相关信号。并且由于调Q锁模的锁模脉冲宽度远大于自相关仪的脉冲测量上限35 ps，因此需要利用公式

(1)

根据示波器锁模信号估算锁模脉冲的宽度[25]。实验中测得锁模脉冲的上升沿时间tm≈1.8 ns，光电探测器自身的上升沿时间tp=35 ps，又因为对于示波器自身的上升沿时间t0有

t0×WB=0.35～0.4，

(2)

其中WB为示波器的带宽，由此可估算得到实验中的t0在等式右侧取值为0.35时为1.75 ns，再根据实际脉冲宽度与实际上升沿时间的关系，可以估算出该脉冲的实际锁模脉冲宽度约为524.81 ps。

图5 扫描时间为2 ms(a)、100 μs(b)及10 ns(c)的锁模脉冲序列图。

Fig.5 Mode-locked pulse trains at 2 ms(a)， 100 μs(b) and 10 ns(c).

5 结 论

本实验采用氧化石墨烯可饱和吸收体，首次在Tm,Ho∶CaYAlO4激光器中实现了调Q锁模运转。在3%输出耦合镜下，该激光腔出光阈值为339 mW，逐渐提高抽运功率，当吸收抽运功率达到1 859 mW时，Tm,Ho∶CaYAlO4激光器进入稳定的调Q锁模运行状态。当抽运功率达到3 W时，获得中心波长为2 089 nm、斜效率为10.1%、对应最大输出功率为213 mW的被动调Q锁模脉冲，锁模脉冲的重复频率为100 MHz，调制深度接近100%。实验结果证明GO可以作为2 μm波段Tm3+、Ho3+共掺CaYAlO4固体激光器被动调Q锁模的快速启动元件，具有潜在的开发应用价值。后期通过进一步优化可饱和吸收体、控制腔内色散将有可能获得更窄的脉冲宽度。