三峡库区澎溪河流域氮湿沉特征及其来源

张六一,刘妍霁,符 坤,杨复沫,2,3,4*,陈 阳,付 川,田 密,2,5,李廷真*,黄怡民,张 雷

三峡库区澎溪河流域氮湿沉特征及其来源

张六一1,2,4,刘妍霁1,符 坤1,杨复沫1,2,3,4*,陈 阳2,4,付 川1,田 密1,2,5,李廷真1*,黄怡民1,张 雷1

(1.重庆三峡学院,三峡库区水环境演变与污染防治重庆市重点实验室,重庆 404000；2.中国科学院重庆绿色智能技术研究院水库水环境重点实验室,重庆 400714；3.四川大学环境科学与工程系,国家烟气脱硫工程技术研究中心,四川 成都 610065；4.中国科学院大学,北京 100049；5.重庆大学环境与生态学院,重庆 400044)

本研究收集了澎溪河流域及万州城区共6个站点2016年1~12月大气湿沉降样品,分析了澎溪河流域大气湿沉降氮的时空变化特征、来源及其对流域水体的输入贡献.澎溪河流域氮湿沉降空间上差异较小,呈现区域性特征;季节上差异较大,呈现春夏大于秋冬的特点.总氮沉降(TDN)浓度和通量分别为1.1mg N/L和11.8kg N/(hm2·a).来源主要包括二次源、地壳源、交通源和养殖源,其贡献占比分别为47.4%、23.5%、14.3%和10.9 %,而工业源和化石燃料燃烧源仅分别贡献2.8%和1.1%.通过湿沉降直接输入流域水体的氮素为76.9t/a,约占总氮输入的1.8%;沉降通量超过了水体富营养化临界负荷.流域湿沉降铵态氮(NH4+-N)、硝酸盐氮(NO3--N)和有机氮(DON)沉降通量分别占总沉降的63.3%、25.9%和10.7%,减少NH4+-N排放能有效控制流域氮沉降量.

氮沉降；通量；来源；富营养化；澎溪河

大气中有78%的氮气成分(即非活性氮),这部分氮素比较稳定,并不会构成大气污染.然而,在大气和生态环境中还存在大量具有生物活性、光化学活性和辐射活性的含氮化合物,称为活性氮.近年来,随着经济持续发展,能源消费不断攀升,大气中活性氮不但总量增加,而且组分也在发生变化,人为活动已成为影响区域氮循环的重要因素[1-2].干湿沉降是活性氮从大气中去除的主要途径,但这一过程又将大气污染物迁到了地面生态系统,深刻影响着陆地和水体生态系统的物质和能量循环[3].大气氮沉降往往是远海或洁净山区营养元素的主要来源[4],而过量的氮沉降则会引发许多负面生态效应,如生物多样性降低、水体富营养化和酸化、土壤酸化、全球气候变化等[5].因此,开展区域大气沉降观测,探究其负荷、来源和影响对于深入了解大气污染现状、自净机制及其生态效应有着非常重要的科学意义.

氮沉降包括干沉降和湿沉降两种形式.湿沉降通过降水形式发生,主要由NH4+-N、NO3--N和可溶性有机氮(DON)组成.在雨量充沛地区,氮湿沉降为主导,可占到总沉降的90%[6-7].我国已成为继欧美之后全球第三大氮沉降集中区,大气氮湿沉降由1990s的11.1kg N/(hm2·a)增加到了2000s的13.9kg N/ (hm2·a)[8].

目前,我国氮沉降观测网络已覆盖全国主要生态区域，氮沉降研究已经取得了巨大的进展,但是由于氮沉降空间差异较大,在某些典型区域仍然缺乏观测数据[9].三峡库区生态问题一直备受关注,大气氮沉降研究虽有开展,但这些研究主要集中在库区的城市及其附近区域[10-11],较少涉及典型流域氮沉降研究.因此,本研究在三峡库区典型支流澎溪河流域设置了5个大气沉降观测站点,采集了2016年1月~2016年12月的降水样品,分析了其中硝酸盐氮(NO3--N)、氨氮(NH4+-N)和总氮(TDN)浓度、来源及其通量特征,旨在为三峡库区生态环境研究及保护提供大气氮沉降理论支持.

1 采样及分析方法

1.1 研究区域概况

澎溪河又名小江,位于三峡库区腹地的北岸,流域面积5276km2,河长182km,是川江中自乌江汇口以下流域面积最大的一级支流[12].其流经的澎溪河自然保护区是重庆市建立的第一个湿地自然保护区,也是三峡库区最大的湿地.澎溪河流域的局地气候相对独立,多年平均年降雨量约为1200mm,与三峡库区相似.另一方面,国家和地方政府在开县乌杨桥处建设的水位调节坝,成为三峡水库唯一一座“坝中坝”.伴随乌杨桥调节坝的建设、蓄水与运行,小江流域水环境变化与生态重建过程实际上形成了三峡水库在同一地理位置和气候条件下的“缩小模型”.因此,澎溪河流域集中了三峡库区大部分支流流域的地理特点和气候气象特征,在整个库区具有典型性和代表性.

1.2 采样点描述

本研究沿澎溪河流域设立5个观测站点,另在万州城区设立站点进行对比研究(图1).站点概况如表1所示.

图1 采样点分布

表1 采样点概况

1.3 采样及分析

本研究用长沙湘蓝APS-3A型降水降尘自动采样器采样,该仪器会在下雨时自动收集湿沉降样品并以天(09:00~翌日09:00)为单位收集,一天中如有多次降雨则合并算作一个样品.样品带回实验室经0.45µm的有机微孔滤膜过滤后,放入4℃冰箱内保存以备测试.

本研究中用离子色谱(美国戴安,Dionex-600)分析湿沉降中阴阳离子(F-、Cl-、NO3-、SO42-、Na+、NH4+-N、K+、Mg2+、Ca2+),用电感耦合等离子体原子发射质谱仪(安捷伦,7700x)测试样品中As、Pb、Cu、Cd、Mn的浓度.阴阳离子和重金属元素主要用于正定矩阵因子分析模型(PMF)源解析.阴离子系统采用AS11-HC分离柱,AG11-HC保护柱和ASRS抑制器,阴离子淋洗液为30mmol/L KOH,流速为1mL/min;阳离子系统分离柱为CS12A,所用淋洗液为20mmol/L甲磺酸(MSA).在样品测定过程中,每测定10个样品复检1个,样品浓度在0.030~0.100mg/ mL范围时,允许的标准偏差为±30%;浓度在0.100~ 0.150mg/mL之间时,要求标准偏差为<20%;样品浓度大于0.150mg/mL时,允许的标准偏差为10%.F-、Cl-、NO3--N、SO42-、K+、Na+、Ca2+、Mg2+和NH4+-N的检出限分别为0.030, 0.018, 0.031, 0.028, 0.013, 0.018, 0.008, 0.007和0.005mg/L;As、Pb、Cu、Cd、Mn的检出限分别为0.022, 0.035, 0.008, 0.006, 0.029µg/L.

TDN使用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法测量[13],用碱性过硫酸钾将样品中含氮化合物转化为硝酸盐,然后采用紫外可见分光光度计(UV2450,日本岛津)测量吸光度.TDN测量过程中,每批样品做一个空白,空白试验的吸光度应小于0.03;每批样品做校准曲线,其相关系数(2)要求0.999以上;每批样品做10%的加标质控样品,回收率在90%~110%之间.TDN的最低检出限为0.03mg/L.DON为TDN与DIN之差.

采用美国环保局的正定矩阵因子分析模型(PMF5.0)对澎溪河流域TDN进行了来源解析.对于缺失数据,采用几何平均值替代;对于低于检出限的数据,采用检出限的一半替代;利用源标识物作为源指示.

1.4 数据统计与处理

本研究样品采集时间为2016年1月~2016年12月,共采集366个降水样品.后续分析过程中定义1,2,12月为冬季、3~5月为春季、6~8月为夏季,9~11月为秋季.使用Excel2016对数据进行处理,使用Origin2018绘制图形,使用ArcMap反距离权重法进行流域空间插值.

湿沉降氮素加权平均浓度w(mg N/L)和沉降通量w(kg N/hm2)计算分别根据公式(1)和公式(2):

式中:C为每个降水样品中氮素的浓度,mg N/L; P为每个降水样品对应的降雨量,mm;为对应的时段内降水样品的个数;100为单位换算系数.

2 结果与讨论

2.1 浓度特征

2.1.1 浓度水平 如图2,澎溪河流域湿沉降中NO3--N、NH4+-N、和DON的平均浓度分别为:(0.43±0.37), (0.92±0.75), (0.21± 0.76), mg N/L.流域NH4+-N浓度最高,占总氮浓度的59.0%;NO3--N次之,占总氮浓度的27.6%;DON浓度最低,占总氮浓度的13.5%.区域NH4+-N/NO3--N为2.14,表明库区农业源贡献的相对重要性.我国地表水环境质量标准[14]III类水质标准限值中,地表水NH4+-N和TDN的浓度均不能超过1mgN/L,而三峡库区湿沉降中NH4+-N和TDN浓度分别超过此标准限值7%和52%.

图2 澎溪河流域湿沉降氮浓度统计

根据万州城区与澎溪河流域的同步观测,万州城区NO3--N、NH4+-N、和DON的湿沉降氮浓度分别为(0.59±0.45), (1.59±1.13), (0.55±1.35)mg N/L,均显著高于澎溪河流域(<0.01),表明城区工业、交通等人类活动对大气活性氮有显著贡献.

据东亚酸沉降观测网(Acid Deposition Monitoring Network in East Asia, EANET)在三峡库区上游—重庆城区(海扶)和郊区(缙云山)的观测,2016年重庆城区NO3--N和NH4+-N的年平均浓度分别为0.73, 1.38mg N/L,比澎溪河流域分别高了41.1%和33.3%;重庆郊区分别为0.53, 0.92mg N/L,其中NO3--N比澎溪河流域略高, NH4+-N与澎溪河流域持平.总体上,澎溪河流域氮沉降浓度显著低于三峡库区城市区域.对于整个库区而言,呈现越靠近重庆主城区则活性氮浓度越高的趋势.

2.1.2 时空变化 如图3所示,澎溪河流域NO3-- N、NH4+-N、DIN、DON和TDN浓度季节变化规律基本一致,呈现冬季浓度最高、春季和秋季次之、夏季浓度最低的特征,这种变化规律与四川盆地和洞庭湖等区域一致[15-16],并主要受源强和降雨量的共同影响.流域冬季气温较低,家庭燃煤或燃烧薪柴取暖,导致大气活性氮排放增加;大德(DD)站点在春季出现了较高的活性氮浓度,是因其地处典型农田区域,春耕播种和施肥等农业活动较多.降雨量增大产生的稀释效应是导致夏季活性氮最低的主要因素.如图4,降雨量与活性氮浓度存在显著指数负相关关系.这表明,降雨初期大气活性氮能被有效去除,而这种负相关并不是简单的线性关系,可能是因为大气中活性氮含量及其溶解性等多种因素对于稀释效应的不同影响.

图3 澎溪河流域湿沉降氮素浓度季节和空间变化

利用单因素方差分析法分析了澎溪河流域各站点之间的空间差异,结果见表2.首先,NO3--N的最大浓度为RH站点(0.32mg N/L),最小浓度为HB站点(0.20mg N/L),流域平均为0.27mg N/L,较万州城区低,但站点之间未表现出显著性差异,存在区域性特点;NH4+-N浓度RH站点最大(0.75mg N/L), GY站点最小(0.57mg N/L),流域平均为0.66mg N/L,其中万州城区显著高于HB和GY站点(<0.05);DON为DD和WZ站点浓度较高,显著高于QK、GY和RH,流域平均为0.14mg N/L;TDN浓度DD站点最大(1.37mg N/L),GY站点最小(0.88mg N/L),流域平均值为1.07mg N/L,流域TDN站点之间没有表现出显著性差异,但显著低于万州城区(<0.05).从站点功能分区看,DIN呈现城区>郊区>湿地保护区>农区的趋势,DON则为大德农区最高,可能受周边农业施肥和养猪场的影响.总体上,澎溪河流域湿沉降氮素浓度显著低于城区环境,呈现一定的区域性特征.

表2 澎溪河流域和万州城区湿沉降中氮加权平均浓度空间差异

注:a、b和c不同字母代表站点之间有显著性差异.

图5 氮湿沉降源解析贡献百分比

2.1.3 来源解析 利用PMF模型共解析出6个主要来源.因子1中Mg、Ca、Na和Cl的贡献率较高,代表地壳源.因子2中NO3--N、NH4+-N、SO42-和K+的贡献率较高,其中NO3--N和SO42-主要来源于燃煤和工业排放的气态前体物NO和SO2的二次转化;K+主要来源于生物质燃烧;NH4+-N主要来源于农业活动产生的NH3[17-18],而在城市区域,化石燃料燃烧也是NH4+-N的重要来源[19].这些一次污染物经过溶解、中和等物理化学过程转化为离子形态,最终经过湿沉降过程返回地面,因此可将因子2归结为二次源.因子3贡献率最高为Cd,主要来自于工业源排放[20].因子4中DON最高,在城市区域DON多为光化学反应生成的二次污染物,而在农村地区多与养殖业排放有关,比如甲胺、二甲胺等[21].本研究流域站点均位于澎溪河流域农村地区,且DD、HB和GY站点附近均有小型养猪场,因此因子4主要代表农村养殖源.因子5中Zn贡献率最高,主要来源于汽车尾气以及轮胎和刹车片磨损产生的粉尘[22].因子6中Mn、Cu、As、Pb的贡献率较高,代表了化石燃料燃烧源[23].流域湿沉降氮素的来源如图5所示,依次为二次源、地壳源、交通源、养殖排放、工业源和化石燃料燃烧源,其贡献分别为47.4%、23.6%、14.3%、10.9%、2.8%和1.1%.

2.2 沉降通量特征

2.2.1 时空变化 由图6可见,各形态氮沉降量存在较大的季节性差异,流域氮沉降量总体季节特征基本表现为春夏季大于秋冬季,其中NH4+-N在春季较高的特征尤为显著,可能主要是春季农业施肥增加所致.玉米是三峡库区主要种植作物,每年在3月下旬施用种肥,4月中下旬追肥,施肥强度约180kg/hm2;其次,水稻田在4月插秧,氮肥用量约40kg/hm2[24-25].集中的农用化肥施用造成了春季NH3挥发,致使空气中NH4+-N浓度增加,湿沉降中NH4+-N也相应增加.渠口站点有所不同,NO3--N和NH4+-N的沉降量均在夏季最高,可能因周围湿地生态系统的影响所致,夏季高温有利于生态系统排放N2O和NH3[26],从而增加无机氮湿沉降通量.降雨量是影响氮沉降通量的另一个重要因素.如图7所示,降雨量与沉降通量呈显著正相关关系(2=0.33,<0.01).在整个区域,雨季集中在4~10月,各站点雨季降雨量百分比范围为79.7%~83.5%,平均为82.0%;且雨季氮沉降通量百分比范围为68.2%~80.8%,平均为75.4%.

图8呈现了区域NO3--N、NH4+-N和DON的沉降通量及其百分比.TDN沉降通量为WZ(城区)>DD(农区)>QK(湿地保护区)>HB(农区)≈RH(郊区)>GY(郊区),其沉降通量分别为20.8,17.0,12.5, 10.5,10.1,9.2kg N/(hm2·a),区域平均为13.3kg N/ (hm2·a).大德农区站点总氮高于除万州城区的其它站点,主要是因为大德点附近有两个养猪场,DON排放量较大,造成TDN沉降通量较其他站点高.澎溪河流域氮沉降通量为11.8kg N/(hm2·a),比万州城区低43.2%,表明城区人为活动对氮沉降贡献显著.澎溪河流域NO3--N、NH4+-N和DON沉降通量的平均百分占比分别为25.9%、63.3%和10.7%.湿沉降中DON对TDN的贡献范围大多在6%~84%之间,平均贡献率约34%[21].可见,澎溪河流域DON的沉降通量水平较低.

从流域空间分布看(图9),TDN与NH4+-N、DON年沉降量的空间分布特征相似,呈上游>中游>下游的空间分布格局.可见,NH4+-N和DON的沉降量是影响TDN空间分布的重要因素;而NO3--N的空间分布变化较小,总体上呈现区域性特征.

通过与国内外典型区域对比(表3)可知,无论无机氮还是有机氮,澎溪河流域湿沉降通量显著低于国内万州和上海等城区,铁山坪和缙云山等林区,也低于国内太湖、大亚湾、胶州湾、九龙江等典型流域和海湾,但显著高于美国迈阿密地区,高2.1倍.从组分上,澎溪河流域有机氮沉降量通量占比为12.6%,与太湖相当(13.9%),比大亚湾、九龙江等典型区域低.这表明三峡库区澎溪河流域以及库区腹心地区氮沉降负荷在国内各地区中处于较低水平,但是比美国等发达地区高,沉降组分以无机氮为主.按照澎溪河流域水面面积65km2计算,通过湿沉降直接进入小江水体的氮总量为76.9t/a.按照该流域点源和面源氮输入总量4316t(国家“十一五”水专项《次级支流污染负荷削减技术研究与示范》研究结果),约占总氮输入的1.8%.如果考虑降水径流的间接性输入,大气湿沉降的输入量将高于1.8%.

图8 澎溪河流域氮湿沉降通量空间分布和形态百分含量

2.2.2 生态效应 澎溪河流域湿沉降中TDN浓度范围为0.92~1.37mg N/L,远超了水体富营养化浓度临界值0.2mg N/L[34].相对于我国湖泊营养盐氮沉降临界负荷10kg N/(hm2×a) [35],澎溪河流域湿沉降超过负荷18.3%.表明湿沉降氮对澎溪河水体富营养化有促进效应.

表3 澎溪河流域与国内外典型区域氮湿沉降通量比较(kg N/(hm2·a))

注:“—”表示无数据.

3 结论

3.1 澎溪河流域湿沉降中NO3--N、NH4+-N、DIN、DON和TDN的平均浓度分别为:(0.43±0.37), (0.92±0.75), (1.35±1.06), (0.21±0.76), (1.56±1.30) mg N/L.季节上呈现冬春季大于秋夏季的特征,空间上未表现出显著差异性,主要受季节性源强和降雨量的影响.

3.2 澎溪河流域湿沉降氮的来源较为复杂,包括二次源、地壳源、交通源、养殖源、工业源和化石燃料燃烧源,其贡献分别为47.4%、23.5%、14.3%、10.9%、2.8%和1.1%.

3.3 澎溪河流域氮湿沉降通量为11.8kg N/(hm2·a),其中NO3--N、NH4+-N和TON分别占25.9%、63.3%和10.7%;通过湿沉降直接输入水体的氮素为76.9t/a,约占总氮输入的1.8%.流域氮沉降通量超过了水体富营养化临界负荷,对流域水体具有潜在的负面效应.

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Characteristics and sources of wet deposition of nitrogen in the Pengxi River Basin of the Three Gorges Reservoir Area.

Zhang Liu-yi1,2,4, Liu Yan-ji1, Fu Kun1, Yang Fu-mo1,2,3,4*, Chen Yang2,4, FU Chuan1, Tian Mi1,2,5, Li Ting-zhen1*, Huang Yi-min1, Zhang Lei1

(1.Chongqing Key Laboratory of Water Environment Evolution and Pollution Control in Three Gorges Reservoir, Chongqing Three Gorges University, Chongqing 404000, China；2.CAS Key Laboratory of Reservoir Environment, Chongqing Institute of Green and Intelligent Technology, Chinese Academy of Sciences, Chongqing 400714, China；3.National Engineering Research Center for Flue Gas Desulfurization, Department of Environmental Science and Engineering, Sichuan University, Chengdu 610065, China；4.University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China；5.School of Environment and Ecology, Chongqing University, Chongqing 400044, China)., 2019,39(12)：4999~5008

From January to December 2016, atmospheric wet deposition samples were collected at six sampling sites, among which five sites were located in the Pengxi River Basin and the other was in the urban area of Wanzhou. The spatio-temporal variation and sources of the atmospheric wet deposition of nitrogen were analyzed, and its contribution to nitrogen in water bodies in the basin were estimated. The spatial variations of nitrogen wet deposition in Pengxi River Basin was insignificant, i.e., an even distribution in general in the region. On the other hand, the seasonal difference was substantial, with larger deposition in spring and summer. The averaged concentration in deposition samples and the depositional flux of total dissolved nitrogen (TDN) were 1.1mg N/L and 11.8kg N/(hm2·a), respectively. The nitrogen in wet deposition was mainly originated from secondary sources, crustal, transportation, and aquaculture, accounting for 47.4%, 23.5%, 14.3%, 10.9%, respectively. The contribution from industry and fossil fuel combustion was only 2.8%, and 1.1%, respectively. The nitrogen transported directly into the water body via wet deposition was 76.9 tons per year in the study area, accounting for 1.8% of total input. This depositional flux of nitrogen exceeded the critical load of eutrophication. The ammonium (NH4+-N), nitrate (NO3--N), and dissolved organic nitrogen (DON) accounted for 63.3%, 25.9%, and 10.7% in nitrogen depositional fluxes in the basin, respectively. Therefore, it was critical to reduce ammonia emission in the region for the effective control of nitrogen deposition in Pengxi River Basin.

nitrogen deposition；depositional flux；sources；eutrophication；Pengxi River

X513,X524

A

1000-6923(2019)12-4999-10

张六一(1986-),男,重庆武隆人,高级实验师,博士,主要从事大气沉降及生态效应研究.发表论文10余篇.

2019-05-05

中国科学院西部行动计划项目(KZCX2-XB3-14);国家自然科学基金资助项目(31670467);中央高校基本科研业务费专项资金资助;重庆市科委项目资助(cstc2018jcyjAX0236);中国科学院水库水环境重点实验室开放基金资助

* 责任作者, 教授, fmyang@scu.edu.cn; ** 教授, litingzhen@163.com