核部件缓发γ能谱时间演化行为模拟

郭春营，陶灵姣，刘志勇，李虹轶，罗昆升

(中国人民解放军96901部队，北京 100094)

在核部件的被动法探测中，通常利用衰变γ射线的测量分析实现部件识别[1-6]，但核部件释放的γ射线十分复杂，除衰变产生的γ射线外，还有其他来源的γ射线，如核部件中放射性核素裂变(自发裂变与诱发裂变)释放的瞬发γ射线以及裂变产物衰变产生的缓发γ射线、核素自发裂变中子与部件材料非弹性散射反应产生的散射γ射线，以及自发裂变中子俘获反应产生的俘获瞬发γ射线等[7]。针对核部件γ射线的探测分析，应涵盖所有这些γ射线，数值计算分析这些γ射线的能量、强度等，对测量准备以及测量结果分析都具有重要意义。文献[8]给出了中子辐照时和辐照后任意1种或1组裂变产物缓发γ能谱模拟方法，文献[9]给出了外中子源照射铀材料时缓发γ能谱的数值计算方法，以上方法仅能计算部分裂变产物释放的缓发γ射线谱，针对核部件中存在自发裂变与诱发裂变情况下核素缓发γ能谱的计算，还需要研究新的计算方法。

本文以模拟核部件为对象，考虑到部件中核素的自发裂变及其裂变瞬发中子引起的其他核素诱发裂变反应，应用CINDER90[10]程序计算裂变产物活度，得到裂变缓发γ射线源项数据，最后应用蒙特卡罗方法计算并分析核部件释放缓发γ能谱的时间演化行为。

1 核部件释放缓发γ射线的物理原理

由于核部件中核素不断发生自发裂变与诱发裂变反应，生成诸多裂变产物核，同时这些核素又不断发生衰变以及其他反应，从而转化为其他核素，由此可知核部件中裂变产物的类型与数量时刻都在发生变化；同时，不同裂变产物在衰变过程中又释放多种不同能量、不同强度的γ射线，因而裂变产物释放的缓发γ能谱十分复杂，且是随时间变化的。

2 核部件自发裂变强度分析

2.1 核部件结构材料组成

文献[11]给出了某模拟核部件结构，如图1所示，最内部为一空腔，其余部分由里向外依次为武器级钚、铍、武器级铀、炸药、铝。其中武器级钚内半径4.25 cm、外半径5 cm；铍外半径7 cm；武器级铀外半径10 cm；炸药外半径20 cm；铝外半径21 cm。模拟核部件材料组成列于表1[11]。

图1 模拟核部件结构及材料示意图Fig.1 Structure and material composition of simulated nuclear component

武器级铀质量分数/%武器级钚质量分数/%234U1.0238Pu0.005235U93.3239Pu93.3238U5.5240Pu6.0其他0.2241Pu0.44242Pu0.015其他0.2

2.2 核部件中核素自发裂变强度

根据表1，核部件中含有武器级铀、武器级钚2种核材料，每种核材料含有多种裂变同位素，这些同位素的自发裂变半衰期与每次自发裂变释放的平均瞬发中子数列于表2。

表2 核素自发裂变半衰期与每次裂变释放的瞬发中子数Table 2 Half-life of spontaneous fission of nuclide and number of prompt neutron per fission

根据表1、2可计算出每kg武器级铀自发裂变释放的瞬发中子强度为1.6 s-1，每kg武器级钚自发裂变释放的瞬发中子强度为5.6×104s-1，因而核部件中武器级钚材料释放的自发裂变中子的强度为1.783×105s-1，武器级铀材料释放的自发裂变中子的强度为48 s-1。

3 核部件中裂变产物活度计算方法

本文将核部件中武器级钚、武器级铀中核素自发裂变产生的中子作为外激励中子源，运用蒙特卡罗方法计算裂变瞬发中子在核材料中的通量分布，进而应用CINDER90[10]计算2种材料区中裂变产物的类型、活度及其随时间的变化。

3.1 中子通量的蒙特卡罗计算

应用MCNP[12]程序计算自发裂变中子在武器级钚区、武器级铀区产生的通量。考虑到自发裂变中子来源的不同，分别计算武器级铀区、武器级钚区的自发裂变中子对2种核材料区的通量贡献，然后将二者相加，得到所有外激励中子源产生的总中子通量，该中子通量作为CINDER90计算的输入。按照CINDER90的要求，将中子能量分63群，初始中子能谱按照裂变谱分布抽样，采用F4计数卡记录体通量。

3.2 裂变产物活度的CINDER90计算

CINDER90是专门计算嬗变/活化的程序，能模拟裂变反应、(n,γ)反应、(n,2n)反应、核素衰变等核素嬗变途径，可计算不同应用场景中核素的存量及随时间的变化。该程序的输入文件包括靶区的材料构成文件、靶区的中子通量文件、数据库文件(包括裂变产物产额数据、核素衰变数据、核素的核反应数据)，还包括根据不同工作需要而输入的辐照源强度、辐照时间、冷却时间等参数。

3.3 计算参数

以核材料刚制备好的初始时刻为起点，中子持续辐照时间为50 a，中间时间节点为1、5、10、30、100、200、300 d，1、2、3、5、10、20、30、40、50 a，核部件分离(即移除中子源)后的冷却时间分别为1 s,1、5、10、20、30、60、100、200、300 d，2、5 a。计算中，武器级钚、武器级铀自发裂变中子的强度取值不变。

3.4 计算结果与分析

1) 武器级钚的裂变产物

经CINDER90计算，得到不同时间点的核素种类有1 358个，其中裂变产物核有1 183个，这些核素活度的量级相差较大，最小的为3.7×10-32Bq(10-42Ci)，最大的为3.7 kBq(10-7Ci)，从核部件缓发γ辐射场计算角度考虑，不必全部计算这些核素释放的γ射线强度。如果只考虑最大的3.7 kBq量级核素，则裂变核有83个。按照核素活度是否随辐照时间发生变化的情况共分3组，利用PLOTTAB[13]绘图程序分别绘制活度-辐照时间、活度-冷却时间曲线，结果示于图2～4。

图2a中第1组核素活度随时间增大，但在10～300 d后，大部分核素的活度基本保持不变，这是因为这些核素的半衰期大多在几秒、百秒、千秒量级，在稳定中子源的照射下，裂变核的生成与衰变很快达到平衡。该图中出现了137Cs、137Ba*2个例外情况，其活度随辐照时间变大，分析原因在于137Cs的半衰期为30 a，因而放射性活度随辐照时间持续增大，而137Ba*是137Cs的β-衰变产生的同核异能态，其半衰期为2.55 min，因此二者的活度几乎相同且随时间连续增大。

分析图2b、3b、4b可知，移除武器级铀自发裂变中子源后，与存在所有外中子源辐照相比，各裂变核的活度随冷却时间基本保持不变，分析原因在于：相对于武器级钚的自发裂变，武器级铀的自发裂变强度非常小，这些裂变产物核基本来自于武器级钚的自发裂变及裂变中子引起的诱发裂变反应。

图2 武器级钚第1组核素活度随辐照时间和冷却时间的变化Fig.2 Change of nuclide activity of groupⅠwith radiation time and cooling time for WgPu material

图3 武器级钚第2组核素活度随辐照时间和冷却时间的变化Fig.3 Change of nuclide activity of groupⅡwith radiation time and cooling time for WgPu material

图4 武器级钚第3组核素活度随辐照时间和冷却时间的变化Fig.4 Change of nuclide activity of group Ⅲ with radiation time and cooling time for WgPu material

2) 武器级铀的裂变产物

经CINDER90计算，得到不同时间点的核素种类有1 311个，其中裂变产物核有1 163个，这些核素的活度相差较大，范围为3.7×10-30～3.7×102Bq(10-40～10-8Ci)，活度大于3.7 kBq(10-7Ci)的核只有134I，从计算核部件缓发γ辐射场的角度考虑，本文仅分析活度在370 Bq(10-8Ci)量级的162个核素。按照核素质量大小及活度随辐照时间变化的情况分为3组(仅选取60种核素)，结果示于图5～7。

由图5a可知，第1组大部分核素的活度随辐照时间增大，到300 d后基本保持不变。2个例外核素是90Sr、90Y，二者的活度几乎相同，且随辐照时间持续增大，分析原因在于它们的半衰期分别为28.79 a和64.1 h，均远大于其他核素的秒级、十秒级、百秒级半衰期，且二者很快达到衰变平衡。而89Sr 、91Y、95Zr的半衰期分别为50.57、 58.51、64.03 d，经过7个半衰期后活度几乎保持稳定。由图5b可知，在移除武器级钚自发裂变中子辐照源后，90Sr、90Y的活度在300 d内几乎保持不变，之后逐渐变小；89Sr、91Y、95Zr的活度在200 d内几乎保持不变，随后迅速下降。

图5 武器级铀第1组核素活度随辐照时间和冷却时间的变化Fig.5 Change of nuclide activity of groupⅠwith radiation time and cooling time for WgU material

图6 武器级铀第2组核素活度随辐照时间和冷却时间的变化Fig.6 Change of nuclide activity of groupⅡwith radiation time and cooling time for WgU material

图7 武器级铀第3组核素活度随辐照时间和冷却时间的变化Fig.7 Change of nuclide activity of group Ⅲ with radiation time and cooling time for WgU material

图6a、7a中核素的活度几乎不随中子辐照时间变化，这是因为它们的半衰期都很短。但移除自发裂变中子辐照源后，图6b、7b中核素活度在1 d的冷却时间内基本不变，之后随时间迅速下降，然后在很长时间内强度保持不变。分析原因在于：这些裂变产物绝大部分是由武器级钚自发裂变中子诱发裂变产生的，武器级铀自发裂变的贡献非常小，而半衰期长的几个核素，其活度随冷却时间逐渐变小。

4 核部件缓发γ能谱随时间的演化

4.1 裂变产物缓发γ射线强度的计算与处理

得到裂变产物的活度后，查阅核素数据库[14]，得到其释放γ射线的能量及分支比数据，然后计算该裂变产物释放某条缓发γ射线的强度，假设第i个裂变产物的活度为Ai，其释放的第j条射线的分支比为λj，则该γ射线的强度为Sij=Aiλj。

4.2 武器级钚释放缓发γ射线强度随时间的变化

第1组的28个核素中有些核素不发射γ射线(如106Ru)，有些核素发射的γ射线强度随时间变化很小，如93Y、97Zr、97Nb、97Nb*、105Rh、133I、135Xe等，不考虑这些核素，其余16种核素发射的特征缓发γ射线强度随辐照时间和冷却时间的变化示于图8，第2组、第3组核素发射的γ射线强度不随辐照时间和冷却时间变化。

图8 武器级钚裂变核素发射特征γ射线强度随辐照时间和随冷却时间的变化Fig.8 Change of characteristic γ-ray intensity with radiation time and cooling time for WgPu fission product

针对各组核素释放γ射线强度的计算，选择分支比最大的特征γ射线[15]，其中辐照300 d时部分γ射线强度大于5×103s-1的数据列于表3。

表3 武器级钚缓发γ射线强度Table 3 Delayed γ-ray intensity in WgPu material

4.3 武器级铀释放缓发γ射线强度随时间的变化

分析上文得到的162个核素活度随时间的变化可知，半衰期很小(秒级、几十秒)的核素活度在中子辐照期间基本不变，移除中子源后其活度呈断崖式下降；而半衰期较大(大于104s)的核素，在中子辐照期间活度逐渐增大，移除中子源后其活度逐渐减小，属于这种情况的核素有17个，计算这些核素发射的特征γ射线强度随辐照时间和冷却时间的变化，结果示于图9。

辐照时间为300 d时，第2组核素中部分有代表性且γ射线强度大于5×102s-1的数据列于表4。

4.4 核部件表面缓发γ能谱随时间演化的计算

1) 钚材料裂变产物释放γ射线强度随时间的变化

根据4.2节得到的缓发γ射线数据，利用MCNP[12]计算了不同辐照时间下核部件表面的缓发γ能谱，结果示于图10a，为比较不同辐照时间下γ计数的大小，将辐照时间为1、30、300 d的γ计数与辐照1 d时的γ计数相除，结果示于图10b。

图9 武器级铀裂变核素发射特征γ射线强度随辐照时间和随冷却时间的变化Fig.9 Change of characteristic γ-ray intensity with radiation time and cooling time for WgU fission product

表4 武器级铀缓发γ射线源强度Table 4 Delayed γ-ray intensity in WgU material

分析图10a可知，随着辐照时间的增加，核部件表面的缓发γ射线计数略有增大。由图10b可知，相对于辐照时间为1 d的γ计数，其他不同辐照时间的γ计数为1 d时的几倍到10倍之间。

据图2b、3b、4b可知，移除外中子源后，裂变产物核素的活度基本不随时间变化，因此不同冷却时间下，核部件表面的缓发γ能谱与辐照300 d时的能谱相同。

2) 铀材料裂变产物释放γ能谱随时间的变化

根据4.3节得到的缓发γ射线数据，计算了不同辐照和冷却时间下核部件表面由铀材料裂变产物释放的缓发γ能谱，结果示于图11a、12a，计数比示于图11b、12b。

由图11a可见，核部件表面缓发γ射线强度随辐照时间的增加而增大，由图11b知，变化最明显的是140La发射的1 596 keV γ射线，辐照300 d时的强度约为辐照1 d时的20倍。

图10 钚裂变产物释放缓发γ能谱随辐照时间的变化(a)和不同辐照时间能谱强度相对于辐照时间为1 d时的比(b)Fig.10 Change of delayed γ spectrum with radiation time (a) and ratio of spectral intensity of different radiation time to that of radiation time of 1 d for WgPu fission product

图11 铀裂变产物释放缓发γ能谱随辐照时间的变化(a)和不同辐照时间能谱强度相对于辐照时间为1 d时的比(b)Fig.11 Change of delayed γ spectrum with radiation time (a) and ratio of spectral intensity of different radiation time to that of radiation time of 1 d for WgU fission product

图12 铀裂变产物释放缓发γ能谱随冷却时间的变化(a)和不同冷却时间能谱强度相对于冷却时间为1 s时的比(b)Fig.12 Change of delayed γ spectrum with cooling time (a) and ratio of spectral intensity of different cooling time to that of cooling time of 1 s for WgU fission product

由图12a可见，移除外中子源后，部件表面的缓发γ射线强度逐渐变小，由图12b可知，冷却到100 d时强度约减小2～4个量级。对比图11a、12a可见，在中子辐照期间有很多条不同能量的γ谱线，而在冷却期间只有数条γ谱线，并且强度随时间很快变小。

比较图10a、11a中缓发γ计数的大小，核部件表面缓发γ能谱构成中主要的成分是武器级铀裂变核素释放的γ射线；同时，根据图11b、12a可知，能量在1.6 MeV附近有1条强度最大的γ射线，分析认为该射线是铀、钚裂变产物140La发射的1.596 MeV γ射线，该结果与文献[11]分析的缓发γ射线强度结论一致，这也印证了本文计算方案与计算结果的正确性。

5 结论

本文分析了核部件中缓发γ射线的来源，计算了核部件中裂变产物的类型、活度随辐照时间和冷却时间的变化，计算了核部件表面缓发γ能谱随时间的演化，得到以下结论。

1) 核部件中武器级钚区的裂变产物主要来自于该区核素的自发裂变反应，武器级铀区的裂变产物基本来自于武器级钚中240Pu自发裂变中子的诱发裂变，其自身核素自发裂变贡献很小。

2) 核部件中只有少量裂变产物的活度随辐照时间而变大，这些核素的半衰期较大，活度达到稳定值需要一定时间(约300 d)；大多数短半衰期核素的活度不随辐照时间而改变；移除外中子辐照后，武器级钚区裂变产物活度基本不随冷却时间而变化，而武器级铀区裂变产物活度迅速变小，这是由于相对于武器级钚的自发裂变中子强度，武器级铀材料自发裂变中子强度很小。

3) 核部件武器级钚材料区的缓发γ射线强度较武器级铀区大1个量级(个别核素除外)，但核部件外表面的缓发γ能谱主要是武器级铀材料区裂变产物的贡献，这是因为武器级钚材料在核部件最内部，其自发及诱发裂变产物释放的γ射线在穿出部件过程中得到很大程度的衰减。

4) 核部件表面由武器级钚释放的缓发γ能谱随辐照时间基本不变；核部件表面由武器级铀释放的缓发γ能谱强度随辐照时间逐渐变大，变化最为明显的是140La发射的1 596 keV γ射线；停止外中子辐照后的冷却时间内，来自武器级铀的特征缓发γ射线数变少，且强度迅速变小。

根据本文计算结果，在核部件组装完成后约300 d，其发射的缓发γ能谱是稳定的；在小于300 d内，核部件缓发γ能谱强度随时间逐渐变大，如95Zr发射的756.7 keV、95Nb发射的765.8 keV γ射线、140La发射的1 596 keV γ射线等。测量这些特征γ射线强度的变化，有可能推断核部件组装时间的信息，此方面的研究需进一步深入。