氮化铝声表面波器件表面微液滴的声表面波操控研究

2019-12-03庞华锋顾马龙李百宏

西安科技大学学报 2019年6期

庞华锋，顾马龙，李百宏

（西安科技大学理学院，陕西西安710054）

0 引言

微流体芯片技术作为微纳升量级的液体操控与液体检测的新型微分析技术，具有尺寸小、样品与反应试剂微量化、耗时短、反应快和易量产的优势，已被广泛应用于基因分析、生化样品制备与表征、细胞分离与探测以及环境监测等领域，并成为生化分析、生物医学和流体动力学等学科交叉研究领域的前沿［1］。由于微量液体或液滴不同于宏观流体流动特性，涉及的流体动力学规律丰富而又迥异于常规流体。在流动过程中，流体具有尺寸效应、表面效应和多相界面耦合效应的特点，这使得芯片的驱动、操控和分检受到诸多因素影响，如液体的润湿性、材料表面性质、驱动源对流体的驱动方式以及流体受控时的耦合性质等［2］。在微流体芯片中，声学操控是实现芯片级微流体操控的重要技术之一，特别是声表面波驱动的微泵器与微混合器应用展现出巨大的优势，具有非破坏、成本低、可控性强和频率可调等特点。基于声表面波操控技术的微流体芯片系统在细胞或生物微粒的分选、分离、俘获和收集中，可准确调节细胞所在的液相环境参数，并能在单细胞水平下分析细胞间的亚细胞生物信息［3-4］，同时辅以其它分析表征技术可有效揭示细胞的生物学信息变化和演化规律，从而成为研究细胞的蛋白质组学和基因分析的一种新的微分析技术，被应用于各种新型多功能微流体器件集成系统中［5-6］。因此，声表面波驱动的微流体控制应用研究在受操控细胞的生化分析和新型微流体芯片实验室器件领域中具有诱人的前景。

由于声表面波激发方式灵活多样以及生物液体流体性质易变，采用声表面波驱动控制微流体研究潜力目前仍需进一步挖掘，特别是声表面波与微流体相互作用研究，可选择不同模式、不同压电基底的声表面波作为驱动源控制流体或液体中的离子。除了单向传播瑞利声表面波外，还可以利用西沙瓦谐波、驻波型声表面波、正交型声学镊子和声子晶体辅助控制声表面波等方法实现声波与流体耦合作用［5-8］。如何实现在新型压电器件表面用声表面波有效驱动操控微流体仍然是一个非常重要的问题。虽然压电单晶（如铌酸锂、钽酸锂）是比较常用的声波驱动微流体器件的基底材料，但其易碎裂、可集成性较低等特点限制了进一步微型化、集成化的发展［9-10］，而氮化铝薄膜基底具有优良的微加工工艺兼容性，可以较好地克服以上不足，并可灵活设计匹配的微电子集成电路用于检测特殊生化样品。氮化铝声表面波器件上激发的声表面波耦合作用于器件表面上的微量液滴，能够产生各种新奇的微流体力学现象，其中的机理也非常值得深入分析阐释。

文中通过在氮化铝薄膜声表面波器件表面滴放不同体积微液滴，在微尺度下借助高速相机和红外相机观察声表面波与雷诺数较小的流体液滴耦合作用特点，进一步讨论加载信号功率对声表面波操控微液滴的影响及其可能的耦合机理；观察并探讨微液滴操控过程中的声波加热效应及其变化特征。

1 微流体力学测试系统装置及实验条件

实验测试系统装置组成如图1所示，通过射频信号发生器（Marconi 2024）产生氮化铝薄膜声表面波器件共振频率对应的正弦波信号，信号强弱可通过幅值调节，然后通过50欧同轴线输送到功率放大器（Amplifier research 75A250）进行信号强度放大，放大后的信后用50欧同轴线输出加载到铝质载片夹具上，夹具通过同轴线安装连接硅基氮化铝薄膜声表面波器件，其中氮化铝声表面波器件是使用文献［11］中加工得到的器件。经放大器放大后的信号功率用交流功率计测得。为了方便观测微液滴在疏水性表面的力学行为，在器件表面旋涂一层厚度20纳米左右的CYTOP氟涂层。去离子水液滴通过微移液器滴在叉指换能器产生的声表面波通道上，液滴体积通过微移液器控制。当用不同功率大小的信号加载到器件上时，在液滴侧视角度用高速相机（Photron XLR Express）拍摄记录微液滴流体运动形态变化。在正对俯视角度，用红外热像仪（Flir T400）拍摄记录液滴与声表面波耦合的热现象。

图1 微流体力实验测试系统装置Fig.1 Setup of the experimental system for the measurement of microfluidic mechanics

2 实验结果与分析

图2给出射频信号源产生一系列不同幅值、载频为80.35 MHz的正弦波信号经放大后的信号功率。拟合数据显示，初始信号幅值x与经系统放大后的信号功率y呈现出指数关系如下

这为随后测试加载同频不同功率信号产生不同强度的声表面波提供依据。

当射频信号加载到器件上功率经放大后在0.25～10 W范围内时，液滴在器件表面的位置不变。为了观察液滴内部流体的流动，在液滴内添加混入微米级粒子，这能很好地显示追踪液体运动的流场轨迹。加载0.72 W射频共振信号时，图3（a）展示了瑞利型声表面波经过固液界面耦合进入液滴中引起液滴内的流体运动而形成的粒子流场轨迹，即典型的双涡旋蝶形结构。这种声表面波诱导产生的微液滴内液体流动现象可用不可压缩流体的纳维尔-斯托克斯方程模拟分析［12-14］。对于上述现象的中声表面波与液滴的耦合作用形成的流场形态结构，作用机理如图3（b）所示，即在声表面波传播经历固液耦合时，进入液滴的纵向声波强度随传播路径衰减，并在液滴内形成声辐射压强梯度，从而以瑞利角（θR）产生声学体力（即单位体积内的力）使流体产生运动。文中实验还观察到，粒子在液滴内运动的速度随加载到器件的信号功率增大而增加。

图2 不同幅值的初始信号经放大器放大后的信号功率Fig.2 Amplified power of the initial signals with different amplitudes

图3 微液滴流场结构及声表面波与液滴的相互作用Fig.3 Streaming structure in a 5μL droplet and the interaction of the SAW with the liquid droplet

基于声波诱导液体流动理论表明，外部施加于液滴内的体力（FB）大小为

式中 ρ，α1，A，ω和ki分别为微流体密度、衰减因子、声表面波振幅、角频率和波数［15-17］。

可以看出，对于特定频率、特定传播方向的声表面波，耦合到液体产生的体力随声表面波的强度增大而增大，而加载到器件的功率越大，声表面波的强度越大。最近理论表明，液滴内流体流动单位体积上的声波诱导产生的力越大，雷诺数就越大，液滴内的声辐射诱导的流动就越显著［15］，这与文中实验观察的结果一致。

图4 不同体积的微液滴输运速率与器件加载功率变化关系Fig.4 Relation of the pumping speed of the droplets with different volumes and the input power

当从10 W调高加载的信号功率到31.2 W时，液滴开始移动。不同体积的液滴在相同功率20 W条件下驱动时，观察到8 ms时间内不同体积的液滴在疏水性基底表面上运动的形态如图4（a）所示。当声表面波耦合到液滴内时，具有对称性接触角的半圆形液滴变形为非对称接触角的桃尖状液滴，液滴在表面的运动状态包括整体的滑动和液滴的滚动。当增大加载功率时，液滴在疏水表面上的运动速率线性增大，但与文献报导的指数变化关系不同［18-19］，如图4（b）所示。在相同功率作用情况下，液滴输运速率随体积增大到5μL时逐渐增大到最大值，然后体积继续增大时输运速率却减小。实验中1，2，5，10和15μL液滴在疏水表面的直径分别为1.0，1.6，2.1，3.0和3.5 mm，均小于叉指换能器的孔径4.9 mm.随着液滴体积/面积比的增大，在固液界面的液体粘滞性显著影响了声表面波耦合进入液滴的效率。

为了进一步分析上述现象，利用运动中液滴的变形状态参量如液滴半径R，不对称接触角（包括前进接触角θa和后退接触角θr）以及气液表面张力（γ）可计算滑动过程中液滴受到的驱动力（FD）大小

式中 γ在实验室室温下为7.29×10-2N/m［20-21］。在固定加载20 W功率条件下，不同体积的运动液滴受到的驱动力计算分别为0.011 mN（1 μL），0.022 mN（2μL），0.024 mN（5μL），0.021 mN（10μL）和0.022 mN（15μL）。

可看出作用于液滴的驱动力不是简单正比线性关系，而是随液滴体积增大存在最大值为0.024 mN（5μL）。虽然增大固液接触面积会使液滴内耦合的体力增大，但同时液滴增大会使质量变大，液滴受到的粘滞阻力也增大，这导致驱动力作用到液滴产生的水平运动的加速度和速度并非同比增大。输运速率是要受到加载功率、液滴尺寸、液体粘滞性、声波性质和器件表面波润湿性影响，然而目前理论只能给出特定实验条件下的定性分析，定量的理论分析还需考虑更多的影响因素，如声波耦合引起的温度变化和微小频移等［22-24］，这无疑增加了理论数值模拟的复杂程度和计算难度。

当加载功率达到60 W时，高速相机观察到液滴的喷射现象动力学过程如图（5）所示。当声表面波耦合进入液滴时，液滴的半球状表面急剧变形为弯曲的圆锥状；当声表面波的能量和动量继续传递进入液滴后，微流体变化为倾斜的流体柱，与水平面的夹角约为75°，然后由于固液界面减小使耦合进入液滴的能量和动量变少，夹角在重力、表面张力作用下减小。进而可以看到整个液滴被从器件表面弹射出去，整个液滴做斜抛运动，最后液滴又重新落到器件表面。当声表面波耦合进入液滴时，声波在界面衍射的瑞利角可用θR=sin-1（Vwater/VAIN）计算，对于水和氮化铝，Vwater和VAlN分别为1 495，5 607 m/s［21，25］，由此可确定瑞利角为15.5°，瑞利角的余角与测到的液滴喷射夹角相符。

声表面波的振动能量耦合进入液滴内后，一部分转换为流体的动能，另外部分由于耗散作用会转化为热能使液滴的温度升高。在0.72 W功率条件下，图6（a）给出了在红外热像仪检测下压电薄膜表面上的液滴内温度实时变化状态，在1 min内液滴温度从22.7℃升高并稳定在26.4℃；插图展示了0.72 W功率信号加载到叉指换能器后，激发的声表面波在其传播过程中器件表面热量分布，液滴与液滴周围薄膜表面温度的灰度显示器件表面绝大部分的热量集中在液滴内，表明声表面波经液滴折射后的纵向声波振动能量耗散在液滴中，使液滴不断加热温度迅速升高，当在液滴内的热量产生和散失达到平衡时，液滴的温度就会稳定在特定值；而经过液滴后声表面波传播引起的基底表面温度相对较低，热量分布相对较少，这主要是由声波振动能量在氮化铝薄膜中的缺陷、氮化铝薄膜与硅基底界面耗散产生的。

图5 体积5μL的液滴在60 W的加载功率下声表面波驱动产生的喷射现象高速动态过程Fig.5 High-speed jetting images of the 5μL droplet driven by the Rayleigh mode SAW（from left to right）at a large power of 60 W using the AlN/Si SAW device

图6 微液滴内声波加热效应及温度增量随加载功率改变Fig.6 Heating effect of the SAW in the liquid droplet and the temperature variations changing with the applied power

在液滴的温度升高过程中，热量的来源究竟是液滴内的声波能量因克服流体粘滞阻力做功的贡献占主导，还是因声表面波在压电薄膜内传播时产生的热量传递给液滴的多一些呢？图6（b）给出了随着加载功率增大且未放置液滴时压电薄膜表面温度增量和相同位置滴加体积固定的液滴时液滴温度增量变化对比情况。未滴放液滴时，较小加载功率作用下，器件表面热效应很微弱，但随着加载功率10 W以上时而薄膜表面的温度增大程度相对比较显著。当滴放液滴后，液滴温度增量呈正比线性增大趋势，但在较高功率时偏离正比关系。表明在随着加载功率增大时，能量除了在液滴内耗散变为热量外，在压电薄膜和硅基底内的能量散失程度也不断增大，因而达到平衡时的液滴内温度增量偏离正比关系。同时结果还显示，在20 W较大功率作用时，器件表面温度增大13.5℃，而放置液滴后液滴温度增量达到40.5℃，即相同加载功率条件下器件表面温度升高幅度要比在液滴内的温度升高幅度相比小得多，说明液滴具有将声表面波能量局域在特定液体空间的作用。虽然压电薄膜和硅基底内传播产生的热量分布在整个压电薄膜表面［26］，但在传播路径上滴加液滴后，声表面波的大部分能量因经固液界面耦合进入液滴内，这使得声表面波在固体内继续传播的能量显著衰减，薄膜表面因声波振动耗散对液滴加热的贡献相对较弱，而在液滴内纵向声波克服流体粘滞力则迅速形成大量热量使液滴温度显著升高。在生物微芯片聚合酶链式反应方面，常需要控制温度从95降到50℃，然后依次升高到70℃后直至95℃；而根据氮化铝基声表面波器件产生的声波对液滴加热特征，只要合适控制加载功率即可达到上述控温条件，因此利用该类型器件激发声表面波加热微液滴对实现聚合酶链式反应具有重要的应用发展潜力［26-30］。