基于空间分析荞麦地流域地下水健康风险评价

张 勇,郭纯青,孙平安,朱彦光,于 奭

基于空间分析荞麦地流域地下水健康风险评价

张 勇1,2,郭纯青2,孙平安1*,朱彦光2,于 奭1

(1.中国地质科学院岩溶地质研究所,自然资源部广西壮族自治区岩溶动力学重点实验室,广西 桂林 541004；2.桂林理工大学环境科学与工程学院,广西 桂林 541000)

以云南荞麦地流域为研究区域,对该区域2017年24个地下水样品中5种重金属指标(Cr、Pb、Co、Mn、Hg)和1种无机毒理指标(氟化物)进行测定和分析,并基于半方差模型等地学统计方法,对地下水健康风险评价进行空间分析.结果表明:地下水通过饮水途径所引起的成人和儿童的健康风险分别为9.27×10-10~4.59×10-5a-1和1.10×10-8~5.46×10-4a-1.地下水健康风险评价值以Cr为主导,成人与儿童存在较高的一致性.地下水健康风险存在很强的空间规律性,在南北方向上呈条带状分布.受位于中游的药山镇影响,研究区南部下游地区地下水健康风险显著增加.

农药；地下水健康风险评价；成人与儿童；空间特征；半方差模型；荞麦地

在以往对地下水系统的研究中,普遍认为地下水系统本身具有一定的自净能力.当重金属含量超过一个范围时,定义为地下水污染,因此研究系统自净能力在水体重金属污染中非常重要[1].耕作过程中长期大量使用农药化肥,容易导致土壤质量的退化,重金属Cr、Mn、Hg等积累,进而对地下水资源产生威胁[2-4],其所引起的地下水污染已经是国际农药环境科研领域的热点问题[5].在我国西南岩溶区的农村,居民一般都直接开采浅层地下水作为当地的饮用水源,伴随着农业经济的发展,农药的使用更为广泛,地下水受到严重威胁[6-8].并且对于地处西南岩溶区的云贵高原,由于自身地层岩性因素的原因,成土过程中元素迁移与富集具有较大的差异,造成金属元素丰贫具有不均一性[9],加之农药的影响使元素在空间的分布具有更多的属性.

01目前,空间分布特征,包括与GIS、地统计等空间统计分析方法被广泛应用于有害因子空间结构特征分析与制图中,可以研究整个区域的空间自相关程度与尺度,还可以通过区域自相关研究有害因子的空间聚集区,从而预估潜在的污染风险[10-14].但对于区域地下水中的有害因子而言,受到地层岩性的控制和周边临近污染源的影响,易出现部分指标物质超标,部分指标物质含量极低的现象;单纯谈论地下水中单个有害因子空间聚集程度,不能很好的预估潜在的污染风险.基于此,本文将健康风险评价作为评价体系,通过将环境污染程度和人体健康建立联系,定量描述污染物对于人体所产生的健康危害,再对结果进行空间插值分析,为区域地下水中有害因子所带来的潜在污染风险的评估提供新思路.根据目前的研究,健康风险评价主要集中在饮用水、地表水和水环境领域中,对于地下水健康风险评价的研究主要集中在受工业影响严重区域[15-19].岩溶地区地下水与地表水、降水的关系转换频繁,岩溶环境极为脆弱,对环境的敏感性极强,地下水受到严重威胁[20].因而,在岩溶流域进行地下水健康风险评价,分析地下水健康风险的区位变化特征及其主控因素,有助于解决岩溶地下水的污染问题.本研究选取的云南省荞麦地流域地处云贵高原,地层岩性复杂,农业污染和城镇污染是该地的主要污染,通过对区内水样中5种重金属指标和1种无机毒理指标的评价,分析地质背景和人类活动对于地下水健康风险评价空间分布情况的影响,可以为西南岩溶区地下水的开发利用与保护提供参考.

1 材料与方法

1.1 研究区概况

荞麦地流域位于云南东北部,在102°97′~ 103°18′E,26°97′~27°22′N之间,地处云贵高原,金沙江深切地带,海拔高差大,属南亚热带到寒温带均有分布的高原立体气候,年平均气温21.0℃,极端最高气温达44.4℃,极端最低气温-0.4℃.多年平均蒸发量2470.4mm,4月份蒸发量最大为569.2mm,10月份蒸发量最小为69.3mm.多年平均降雨量820.9mm,近12a来年最大降雨量为1445.5mm,最小降雨量为721.9mm.研究区内主要城镇为位于流域中游的药山镇,该区域人口密集;区内工业基础薄弱、厂矿少,以建材矿山为主;农业较为发达,其中主要农业以种草为主,氮肥、磷肥以及少量钾肥等化肥和农药滥用情况严重;考虑到每年所使用的农药几乎不能完全被作物吸收,剩余部分则残留于耕作层中[21-23],通过降雨等方式进入地下水中,成为地下水的主要污染源.区域内主要水系为荞麦地河,属以礼河的一级支流,以礼河属金沙江的一级支流.地貌以构造侵蚀、侵蚀溶蚀高中山陡坡地貌为主,自北向南径流.区内地层以古生界为主,主要为二叠系峨眉山玄武岩、石炭系碳酸盐岩、泥盆系碳酸盐岩夹碎屑岩,并存在次橄榄玄武岩侵入岩体(图1).

1.2 样品采集与测试

于2017年7月对荞麦地流域开展水文地质调查,布设24个采样点(QM01~QM24)进行系统采样(如图1所示).采样时,利用GPS(GARMIN etrex 201x)测定采样点的经纬度,使用550mL已用去离子水处理干净的聚乙烯瓶采取水样,并用水样充分润洗采样瓶3次,用采样瓶在采样点水体中(水下20cm处)采集水样各2瓶,测试重金属的样品中均加入硝酸(优级纯)酸化至pH<2,都放置于4℃的冰箱内密封保存.同时使用便携式水质仪对荞麦地流域地下水的pH值进行现场测定.样品分析上,采用电感耦合等离子体原子发射质谱仪(ICP-MS)测定重金属Pb、Cr、Co、Mn、Hg,氟化物根据环境行业标准(HJ/T84-2001)中的离子色谱法[24]进行测试.

图1 研究区采样点示意

1.3 健康风险评价

目前,国内使用的健康风险评价主要是以美国EPA所推荐的水环境中有害物质所造成的健康风险评价模型,其中有害物质包括化学致癌物和非化学致癌物2类.地下水中的污染物质主要通过直接饮用和皮肤接触两种途径进入人体,这两种途径带来了人体内90%以上的污染物[25],其中直接饮用途径是人体摄取水中污染物的主要方法,与此相比,其他途径所带来的影响可以忽略不计,因此本文仅选用饮水途径来进行健康风险评价[26-28].

化学致癌物和化学非致癌物通过饮水途径造成的个人健康风险的模型公式分别为:

式中:R和H分别代表化学致癌物和化学非致癌物通过饮水途径对人体产生的平均个人致癌风险,a-1;D和D分别为化学致癌物和化学非致癌物经过饮水途径的单位体重日平均暴露剂量, mg/ (kg·d);q为化学致癌污染物通过饮水途径所摄入的致癌强度系数,mg/(kg·d);RfD为化学非致癌物通过饮水途径饮水途径摄入的单位体重日均暴露剂量的参考剂量,mg(kg·d);为人类平均寿命,成人取值70a,儿童取值7a.

饮水途径的单位体重日均暴露剂量D和D按式(3)进行计算:

式中:为日均饮水量,其中,成人的饮水量为2.2L/d,儿童的为1.0L/d;C/j为化学致癌物或非化学致癌物的质量浓度,mg/L;为人体的平均体重,成人取60kg,儿童的取22.9kg.

对于多种污染物质的整体健康风险评价,可以认为各种污染物所引起的风险呈叠加关系,而不是协同关系,假定各类具有毒害物质对人体的作用是独立的,即水环境的总体健康风险程度可以表示为:

1.4 参数选择

表1 饮水途径下模型的致癌强度系数和非致癌物质参考剂量[28]

根据世界卫生组织(WHO)和国际癌症研究机构(LARC)通过对化学物质致癌性可靠程度进行全面评价而编制的分类系统,Cr为化学致癌物质,Pb、Ni、Co、Mn、Hg和氟化物为化学非致癌物质,其有关参数见表1.

1.5 克里金方法

空间插值技术以空间位置上越相近,越具有相似的特征为基本理论假设,形成的各种插值方法.其中地统计学是以区域化变量理论为基础,以半方差模型作为主要数学工具,能很好的研究在空间分布上具有结构性和随机性的变量,既考虑了样本的大小,又重视了样本所处的空间位置及样本间的距离,较好的描述其特性空间分布特征及其变异规律[21].普通克里金是最常用的最优无偏插值地统计学方法,通过对已有数据及半方差模型所得参数,对变量的空间变异特征进行估测[22].本文采用普通克里金对地下水健康风险评价空间分布进行绘制,采用指示克里金方法估计地下水健康风险超出指定阈值的概率,从而表征区域环境风险.

2 结果与讨论

2.1 地下水水质分析

本次研究对所采样品中14个污染物指标进行了检测,部分指标具有检出率低且含量低的特点,如As的检出率为0%,Zn的检出率为4%,其含量刚过检出线,对于健康风险评价的影响可以忽略不计.为此,本研究选取检出率较高的6项指标进行分析,测试结果见表2.

由表2可知,荞麦地流域浅层地下水水体pH值整体呈中性偏弱碱性;各污染物质的含量相差较大,如Mn所检测到最大值和最小值相差1753倍;在Mn的最大值—点QM01附近农田密集,水体pH值较低,地下水径流缓慢,容易引起土壤中金属元素的活跃及迁移[23],导致Mn元素的含量偏高.点QM11为地下水出口,其Hg的含量为7.67 μg/L,根据《地下水环境质量标准(GB/T14848-2017)》[29]水质要求,Hg含量超Ⅴ类水的3倍;地下水中 Hg的形成主要受到含Hg元素的岩土矿物所控制,但由于岩土中Hg的含量极低,加之Hg化合物的溶解度小又极易受到附近介质的吸附,因此地下水中Hg的含量往往很低[3],而研究区内存在使用含Hg农药,会对地下水产生一定的污染.因此,可以认为在地质条件和农业活动的作用下地下水中各污染因子的富集程度是有所差异的,对于单一污染因子的健康评价不足以反馈整个区域的污染情况.

表2 荞麦地流域地下水的污染物质含量

注:‘-’为未检出;为浓度,除氟化物单位为mg/L外,其余金属浓度单位均为mg/L.

2.2 各污染因子与pH值相关性分析

对各污染因子与pH值进行Pearson相关性分析,当各物质浓度相关性较好时,表明其可能具有相同的物质来源或者拥有相同的迁移过程.所得结果见表3,氟化物与Mn的相关性较高,Mn与Co的相关性较高,而氟化物与Co的相关性一般,表明氟化物与Mn具有相似的来源,Mn与Co具有相似的来源,但氟化物与Co却存在差异.

自然因素下,氟广泛分布于地壳当中,容易与金属元素形成可溶性化合物发生迁移,而浅层地下水中氟化物浓度主要与当地气候条件以及地下水流速密切相关;人为因素下,主要受到氟化氢化合物工业排放的含氟化物大气烟尘的影响[30-31].对于研究区而言,多年年均降雨量为820.9mm,多年蒸发量为2470.4mm,浅层地下水蒸发浓缩作用显著,导致地下水中氟化物的浓度升高;其次,研究区内地下水径流缓慢,有利于氟离子的富集;并且研究区内工业以建材业为主,无含氟物质的排放.因此,可以认为荞麦地流域的氟化物主要受到自然因素的控制,进而Mn元素也受到自然因素的影响.而Co不仅与Mn元素的相关性高,还有Hg元素的相关性高,而地下水中Hg元素主要受到农业活动中施用化肥的影响,但Hg与Mn的相关性不高,这可以反映出地下水中不同元素的物质含量主要受到自然因素与人为因素的作用,不同元素对于人类活动反馈的敏感程度是不一致的.

表3 荞麦地流域地下水中pH值与各污染因子的相关矩阵

注:**表示显著水平为0.01(极显著);*表示显著水平为0.05(显著).

2.3 荞麦地流域地下水健康风险评价

通过健康风险评价模型式(1)~(4),以及所选的各指标参数(表1),经计算得到不同物质通过饮水途径的健康风险评价结果(表4),而根据国际辐射防护委员会(ICRP)推荐的污染物所致健康危害的最大风险值为5.00×10-5a-1(即每年每10万人中因饮水中的各类污染物而受到健康危害或死亡的人数不超过50人).由表4可知,荞麦地流域地下水通过饮水途径所引起的成人和儿童的健康风险评价最大值分别为4.59×10-5a-1和5.46×10-4a-1,意味着每10万成人中受饮水途径受到各类污染物健康危害或死亡的人数约46人,儿童的达546人,而健康风险评价的最小值与标准相差2~3个数量级.

健康风险评价中,Cr元素所造成的风险值处于主导地位,Cr对于人体来说属于非必需元素,其对于人的生长发育及其新陈代谢具有伤害;儿童处于生长发育的重要时期,新陈代谢也要强于成人,因此对Cr元素的敏感性也要强于成人,这也就造成了儿童健康风险值要远高于成人.地下水中铬元素主要来源于人类的工业活动和地质环境,而研究区内存在次橄榄玄武岩侵入岩体,次橄榄玄武岩属基性岩,自身富含多种微量元素,有较高的铬存在,在水岩作用下,铬元素进入地下水水体中,但由于侵入岩体在空间分布上具有不均性,加之地下水径流条件,造成了Cr分布的不均性,从而导致健康风险的差异.

2.4 健康风险的空间分布特征

为进一步研究健康风险的空间变异结构,利用半方差模型进行拟合.在变异模型参数中,块金值是由于测量误差与小于最小尺度的非连续变异所引起,属于随机性变异,基台值(Sill)为系统内随机性变异和结构性变异的总和.块金系数则为块金值与基台值之比,能有效反映在一定范围内空间变异影响与空间自相关程度,当该系数小于0.25时,表明变量受到强烈的空间自相关作用,以结构性因素为主;当系数处于0.25~ 0.75之间时,变量呈现中等的空间自相关作用,受到结构性因素和随机性因素的共同作用;当系数大于0.75时,变量的空间自相关性相对很弱,主要受到随机性因素控制.变程所反应的是空间自相关的范围,与观测以及取样尺度上各影响因子的相互作用有关,在变程范围内,变量有空间的自相关性,反之则不存在.

表4 荞麦地流域地下水各污染因子健康风险评价

注:“-”为未检出.

表5 健康风险评价半方差模型拟合结果

由于成人和儿童的健康风险评价总体都不符合正态分布,为此利用SPSS.24.0的Blom方法进行正态转换[21],进一步得到半方差模型拟合结果见表5.成人与儿童的健康风险评价的块金系数均小于0.25,变程分别为7239.97和3836.49m,大于实际最大采样的间隔距离3396m,说明各采样点均在空间变异范围内,更进一步说明2个健康风险评价在较大空间范围内表现出一致性,主要受到结构性因素(基岩、地形、植被覆盖等)控制.成人与儿童的健康风险评价的半方差函数模型都是高斯型,表明当前布设的采样点能有效的反映出各样品较强的独立性和随机性,也可以说明在人类活动的作用下结构性因素的复杂性.并且成人与儿童的标准均方根预测误差相同,均很接近于1,表明所获得的半方差模型达到最优.在模型达到最优的情况下,能有效的反馈健康风险评价的空间分布格局,从而探寻地质条件与农业污染对健康风险的影响.

2.5 健康风险的空间分布格局

将已拟合的半方差模型(高斯模型)为计算模型,采用普通克里金法进行最优内插,绘制研究区内地下水健康风险评价的空间分布格局图(图2).由图2可知,2017年荞麦地流域地下水健康风险评价有较明显的空间特征:①荞麦地流域健康风险评价值由北向南逐渐递增,在流域中游位置递增开始变大,并且评价值高的地区主要分布在研究区南部的地下水出口处;②居民点的分布对地下水健康风险评价的分布也起了主要的作用,健康风险评价值出现明显的条带状;③成人与儿童的健康风险评价具有较高的一致性,但儿童的要相对复杂,例如儿童健康风险评价图的东北侧出现的三角形区域与成人明显不同(图2).

研究区地下水健康风险的这种空间分布格局是多方面因素共同作用的结果.首先,研究区的地质条件是影响健康风险最重要和最直接的因素.荞麦地流域整体上中部地势较缓、东西两侧地势较陡,地下水朝南汇流,各污染因子也在此聚集.其次,荞麦地流域南部分布有大片碳酸盐岩,弱酸性外源水溶解碳酸盐岩,使水体pH值上升,因而金属离子活度下降而富集.第三,城镇人类活动的影响.从地域空间上看,荞麦地流域东西侧地势较陡,北部地势较高,南部碳酸盐岩过于发育,导致荞麦地流域的城镇空间发育被限制于流域中游.人类来源和地质背景来源的污染因子在流域中游叠加,所以流域中游的健康风险开始增高,并在药山镇下游岩溶区达到最高值(图2).第四,儿童致癌风险是成人的2.1倍,非致癌风险是成人的1.3倍,对地下水中污染因子的敏感度要高于成人,更容易受到地下水的污染危害,这导致了儿童健康风险评价要比成人的复杂.

图2 荞麦地流域地下水健康风险评价空间分布

3 结论

3.1 荞麦地流域地下水健康风险评价主要受到结构性因素的控制,即研究区的地质条件.流域中游为流域内主要人类活动区域,因而地质背景来源的污染因子与人类活动来源的污染因子在流域中游叠加,使流域中游及以下地下水健康风险显著增加.

3.2 荞麦地流域地下水健康风险评价值以Cr元素为主导,成人和儿童健康风险评价在空间分布上具有较高的一致性,但由于自身的敏感性,造成儿童的健康风险评价在空间的分布上相对于成人要显得复杂,研究区内总体的分布呈条带状,沿地下水径流方向呈递增趋势.

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Groundwater health risk assessment based on spatial analysis in the Qiaomaidi watershed.

ZHANG Yong1,2, GUO Chun-qing2, SUN Ping-an1*, ZHU Yan-guang2, YU Shi1

(1.Key Laboratory of Karst Dynamics, Ministry of Land and Resource, Guangxi Zhuang Autonomous Region, Institute of Karst Geology, Chinese Academy of Geological Sciences, Guilin 541004, China；2.Guilin University of Technology, School of Environmental Science and Engineering, Guilin 541000, China)., 2019,39(11)：4762~4768

Concentration of five metals, Cr, Pb, Co, Mn, Hg and one inorganic toxicological index, fluoride from twenty-four samples collected from groundwater in the Qiaomaidi watershed were measured and analyzed. Based on the semi-variance model and other geostatistical methods, the distribution characteristics of the groundwater health risk assessment were analyzed. The health risks of adults and children through drinking pathway were 9.27×10-10~4.59×10-5a-1and 1.10×10-8~5.46×10-4a-1, respectively. The groundwater health risks were dominant by Cr, and were consistent for adults and children. The distribution of the health risks was spatial regularity, and presented as a strip from south to north. Influenced by the Yaoshan town located in the middle of the watershed, the health risks increased remarkably in the south which was the downstream.

pesticide；groundwater health risk assessment；adults and children；spatial characteristics；semi-variogram model；Qiaomaidi watershed

X523

A

1000-6923(2019)11-4762-07

张 勇(1992-),男,广西贺州人,桂林理工大学硕士研究生,主要研究方向为水文地质与地球化学.发表论文2篇.

2019-04-25

国家重点研发计划(2016YFC0502302);广西自然科学基金资助项目(2016GXNSFBA380174,2017GXNSFFA198006);国家自然科学基金资助项目(41402324,41402238);中国地质调查项目(DD20160305, DD20160324)

* 责任作者, 助理研究员, safesun@163.com