济南市降尘通量时空分布特征研究

2019-11-04潘光李少洛朱丽孙友敏张桂芹

生态环境学报 2019年9期

潘光，李少洛，朱丽，孙友敏，张桂芹*

1. 山东省生态环境监测中心，山东济南 250101；2. 山东建筑大学市政与环境工程学院，山东济南 250101

大气降尘是指自然降落于地面的空气颗粒物，粒径多在10 μm以上，但在静风条件下10 μm以下的尘粒也能沉降，此外，当空气湿度较大或发生降水时，气溶胶通过冲刷作用也可能降落于地表形成降尘，所以，广义的大气降尘也包括部分大气气溶胶（TSP和PM10）（刘佳等，2010）。大气降尘多表现为长期性和渐缓性，同时也表现为具有突发性的大风沙尘（Santos et al.，2017），城市大气中的粉尘在风力搬运作用下沉降至地面后，又因人类活动和自然的合力作用再次悬浮在空中形成二次扬尘（Ward et al.，1979），大气降尘是很多二次污染物的重要来源和载体（云中来，2015），其存在于空气中会增加气溶胶光学厚度，降低大气能见度，增加大气中PM2.5、PM10和TSP浓度，造成大气质量变差（刘新春等，2011；徐立帅等，2018；延昊等，2006）。在城市环境中，各种各样的人类活动，将大量的重金属带入城市大气降尘，造成这些元素的积累，对生态环境和人类健康造成严重的危害（Lovely，2013；Marilena et al.，2008；Mctainsh et al.，2007；Prospero，2017）。Tang et al.（2018）等建立了一种新的沙尘参数化方案，并与WRF-Chen相结合，模拟了东亚地区沙尘的日变化、月变化以及沙尘对大气气溶胶收支的贡献。

目前，中国降尘研究多针对西、北部城市等干旱和半干旱地区，其降尘量主要受扬尘、燃煤和气候的影响（郭婧等，2006；李晋昌等，2010；蔺昕等，2008；罗凤敏等，2016）。中国学者对北京（唐杨等，2011）、沈阳（程昕等，2009）、都匀（吴应堂，2018）、石嘴山（张慧等，2019）等城市的降尘分布做了研究，发现这些地区降尘量在空间分布上差异明显，但时间分布上均以夏季最高。有学者对济南市降尘组分的地球化学特征进行了研究（庞绪贵等，2014；赵西强等，2015；赵西强等，2016），但有关济南市区及县区的降尘通量的时空分布规律以及气象因素对其所产生的影响仍未见报道。

济南市（36°40′N，117°00′E）为山东省省会，位于山东省中西部，2017年济南市环境空气颗粒物来源解析结果（www.jinan.gov.cn/art/2018/5/18/art-28939-2636331.html）表明：扬尘源对济南市 PM10和PM2.5的贡献分别为34.2%和14.6%，可见扬尘对济南市环境空气有较大影响。济南市为京津冀大气污染传输通道“2+26”城市之一，其空气质量将会对京津冀地区空气质量有一定影响，探明济南市的降尘分布十分重要。本文旨在研究济南市大气降尘通量的时空分布特征，为济南市控制降尘和大气污染提供理论支撑。

表1 采样点位信息Table 1 Sampling site information

1 材料与方法

1.1 采样点位及时间

济南市区辖历下区、市中区、槐荫区、天桥区、高新区，还有商河县、平阴县、济阳区、章丘区和长清区等县区。为了研究济南市降尘分布特征，选取济南市南部山区跑马岭作为清洁对照点，参考各个区、县环境空气微站布设点，在济南市共布设21个降尘采样点，采样点位分布见图 1，采样点信息见表 1，其中 1－14#点位为市区采样点，15－20#为县区采样点，21#为清洁对照点。采样时间为2017年12月－2018年12月，分为冬（2017年12月－2018年2月）、春（2018年3－5月）、夏（2018年6－8月）、秋（2018年9－11月）四季。

图1 采样点位图Fig. 1 Sampling site bitmap

1.2 采样和监测方法

降尘采集与测定按照《环境空气降尘的测定重量法》GB/T 15265—1994执行。各采样点位于远离各类污染源且高度距离地面10 m以上的楼顶，周围无高大建筑物遮挡。每个采样点放置2个降尘缸，降尘缸距离取样平台1 m，采用湿法收集（降尘缸内预先装入足量的超纯水和适量的乙二醇）。每个点位每月至少采集(30±2) d样品作为该月的降尘通量，样品收集后，剔除降尘缸中杂物，其余部分定量转移至500 mL烧杯中，加热蒸发浓缩至10－20 mL后，再转移至质量已恒定的瓷坩埚中，用水冲洗黏附在烧杯壁上的尘粒，并入瓷坩埚中，在电热板上蒸干后，于(105±15) ℃烘箱内烘至质量恒定，按下式计算降尘通量（姚喜军等，2017）：

式中，Df为降尘通量，t·km-2·30 d-1；m1为采样后降尘、瓷坩埚和乙二醇水溶液蒸干并称质量至恒定后的质量，g；m0为采样前瓷坩埚烘干至恒定质量后的质量，g；A为降尘缸口的面积，cm2；t为采样时间，精确到0.1 d。

1.3 分析方法

1.3.1 相关性分析

运用 SPSS（Statistical Product and Service Solutions）22.0软件进行相关性分析，计算得出降尘通量与PM10、PM2.5质量浓度及气象因素的相关系数。

1.3.2 气象因子相对贡献率

构建大气降尘通量与各气象要素（气温Z1、相对湿度Z2和风速Z3）的标准化多元线性回归方程，得到各气象因子的回归系数，进一步计算各气象因子对大气降尘变化的相对贡献率，作为比较气象因子影响大气降尘分布强弱的指标。计算公式如下（祁栋林等，2018）：

式中，Y为大气降尘的标准化值；Z1、Z2、和Z3分别为各气象因子标准化后的值；a1、a2、和 a3分别为各气象因子序列标准化后对应的回归系数，回归系数越大，说明气候因子对降尘通量的影响越大，ηi为Zi气象因子对降尘通量变化的相对贡献率。

2 结果与讨论

2.1 济南市大气降尘通量时间分布特征

图2所示为济南市21个采样点位平均降尘通量的月际和季节变化。2018年生态环境部首次颁布大气降尘国家考核目标标准为9 t·km-2·30 d-1，由图2a可知，济南市2018上半年平均降尘通量比下半年高，超标月主要集中在上半年，分别为 3、4、6月，4 月降尘通量最高，为 11.97 t·km-2·30 d-1，超标率为33.00%，3月和6月降尘通量分别为10.20 t·km-2·30 d-1和 10.09 t·km-2·30 d-1，超标率分别为13.33%和12.11%，主要原因可能与气象条件有关，3、4月为济南的风沙季，3月济南市风速在3级以上的天数是18 d，4月风速在3级以上的天数是21 d，风速较大，激起大量扬尘，造成降尘通量较大。而6月济南市空气较干燥，空气湿度（54%）明显低于5月（61%）和7月（69%），造成降尘量增加。下半年7－12月济南市降尘通量均达标，降尘通量最低值出现在 9 月（4.1 t·km-2·30 d-1），仅为4 月的 34%，次低值在 11 月（4.53 t·km-2·30 d-1），济南市9月平均风速为1.38 m·s-1，湿度为61%，11月平均风速为 1.37 m·s-1，湿度为 66%，这两个月平均风速比其他月份低，湿度相对较高，因此，这两个月降尘通量较小。

图2 济南市平均降尘通量月际及季节变化Fig. 2 Monthly and seasonal variations of average dust flux in Jinan

从季节上看，全市平均降尘通量 Df表现为春(9.73 t·km-2·30 d-1)＞夏(7.58 t·km-2·30 d-1)＞冬(5.45 t·km-2·30 d-1)＞秋(4.86 t·km-2·30 d-1)，降尘通量在春季最高，超过国家颁布的降尘标准，其他季节均达标，秋季降尘通量最低，主要是气象因素影响所致，春季风大雨少，降尘通量持续升高，随着夏季雨水增多，降尘随之减少，降尘最低的月份出现在秋季，冬季气温较低，地面冻结，降尘通量不大。

3、4、5、6月降尘通量标准偏差较大，说明这些月份不同点位降尘通量变化较大，其余月份较小，且大致相近，这与各个季节降尘通量偏差变化规律一致。

图3所示为济南市区、县区及清洁对照点的降尘通量在 2018年的月际及季节变化，各采样区降尘通量变化趋势基本一致，全年基本都是先升高再降低的变化过程，均在4月达到全年最高值，9月为全年最低；季节上也表现为春高秋低，并且只有春季超过国家降尘标准，其他季节均达标。市区和县区降尘通量相近，大部分月份市区稍高于县区，只在2月和10月县区稍高于市区，清洁对照点降尘通量最低，比市区的降尘通量低 1.87－3.94 t·km-2·30 d-1，这与清洁对照点处人为活动、植被覆盖等对降尘的贡献有关。

图3 济南市各采样区平均降尘通量月际及季节变化Fig. 3 Monthly and seasonal variations of average dust flux in different sampling area

图4 各采样点位全年平均降尘通量Fig. 4 Annual average dust flux in each sampling sites

2.2 济南市大气降尘通量空间分布特征

由于降尘来源（区域背景大气气溶胶与地表排放源）、气候变化、站点的地理位置和地形不同，各采样点降尘分布存在明显差异，济南市各采样点位全年平均降尘通量见图 4。清洁对照点跑马岭（21#）的降尘通量最小，为 4.71 t·km-2·30 d-1，蓝翔技校（2#）和建筑大学（7#）两个点位年均降尘通量较高，分别为 9.56 t·km-2·30 d-1和 10.18 t·km-2·30 d-1，超过国家降尘标准，超标率分别为6.22%和 13.11%，分别是清洁对照点的 2.03倍和2.16倍，其余点位均达标。蓝翔技校点位靠近济南市天桥区工业园区的物流园，受工业生产大货车物流运输的影响而降尘量较高，而建筑大学点位受邻近的道路施工的影响，扬尘较大。2#、7#、14#、16#、20#点位年降尘通量偏差较大，说明这些点位年降尘通量存在月份差异较大，应在降尘通量高的月份加强控尘抑尘。

济南市区各行政区及县区、清洁对照点年均降尘通量及变异系数见图 5，济南市区的天桥区、历城区、高新区降尘通量较高，分别是(7.93±2.31)、(7.88±0.99)、(7.77±2.09) t·km-2·30 d-1，是清洁对照点的 1.65倍以上；其次是市中区(7.43±1.14)t·km-2·30 d-1、历下区(6.97±1.07) t·km-2·30 d-1，降尘通量最低的是槐荫区(6.66±0.53) t·km-2·30 d-1。不同行政区的变异系数不同，天桥区和历城区变异系数较大，其余区、县及清洁对照点变异系数较小，说明市区的降尘通量波动较大，可能与各个行政区的人为活动、地理位置、施工项目、环境治理等多种因素有关；县区的平均降尘通量为(7.02±1.03)t·km-2·30 d-1，比市区稍低，是清洁对照点的 1.49倍，变异系数为0.15，说明各个县区的降尘通量波动不大。

图5 济南市各采样区年均降尘通量及变异系数Fig. 5 Annual average dust flux and variable coefficient in different sampling areas

2.3 降尘通量与环境空气中PM2.5、PM10相关性分析

为研究济南市降尘对环境空气质量的影响，本文计算了各采样点位的降尘通量（Df）与环境空气中PM10和PM2.5质量浓度的相关系数平方r2，见表2。

由表 2可知，各采样点降尘通量与 PM10和PM2.5质量浓度的相关性普遍不高，说明降尘对环境空气的影响不大；对比不同采样点，泉城广场（4#）和清洁对照点跑马岭（21#）的降尘与 PM10相关性强于其他采样点位，r2分别为0.450和0.303，4#点位降尘对PM2.5也有一定的影响，r2为0.346，说明4#和21#两个点位的降尘对环境空气有一定的影响。

图6所示为4#和21#点位2018年每月的Df、ρ(PM10)和ρ(PM2.5)。由图6可知，泉城广场（4#）采样点降尘通量Df和ρ(PM10)、ρ(PM2.5)变化趋势基本一致，降尘通量在7月为全年较低水平，环境空气中PM10和PM2.5的质量浓度在7月也处于全年较低水平，在12月降尘通量和PM10和PM2.5的质量浓度都急剧升高；但是，从每个月的变化趋势来看有一些差异，比如6月和8月降尘通量是升高的，但是PM10和PM2.5的质量浓度变化不大，而11月PM10和PM2.5的质量浓度逐渐升高，而11月的降尘通量比前一个月稍微降低，因此该点位降尘通量和ρ(PM10)及ρ(PM2.5)有一定相关性，但关系不强。

跑马岭采样点（21#）降尘通量Df和环境空气中 PM10的质量浓度变化趋势较为一致。环境空气中 ρ(PM10)在 2018年 4月达到全年的峰值（0.11 mg·m-3），随后在5月下降到一个较低水平，大约为0.06 mg·m-3，并保持到11月，到12月ρ(PM10)又上升到一个较高水平（0.09 mg·m-3）。降尘通量Df和ρ(PM10)的变化趋势相似，Df从1－4月呈上升趋势，并在 4 月达到全年峰值，为 9.05 t·km-2·30 d-1，5月降尘通量有所下降，到了 6月又有所上升，7月下降到一个较低水平并保持到12月。总体而言，环境空气 ρ(PM10)和降尘通量 Df的变化趋势较一致，说明ρ(PM10)和Df有较高的相关性，而在6月两者变化趋势有较大不同，可能是人为活动导致降尘增加的缘故。

跑马岭点位Df和环境空气ρ(PM2.5)的变化趋势在1－6月差异较大，在7－12月变化趋势较为一致。表明ρ(PM2.5)和Df的相关性具有季节分异性，其相关程度不如ρ(PM10)和Df的相关性强，主要原因是 PM2.5的来源有一次源和二次源，而后者较为复杂，和人为活动特征及气象条件有关，因此6月呈现出Df递增而ρ(PM2.5)递减变化，这与其他月份的变化明显不同。

表2 采样点位降尘通量与PM10和PM2.5的相关性Table 2 r2 of Df and ρ(PM10), ρ(PM2.5) in each sampling site

2.4 气象因子对降尘分布影响分析

大气降尘除受地表状况和大气环流影响较为显著外，与当地气象条件也存在一定的关系（慕彩芸等，2011）。为了评价气象因素对大气降尘的影响，分别计算了市区、县区、清洁对照点的平均降尘通量与气象因子（气温 Z1、相对湿度 Z2和风速Z3）相关系数，见表3。

表3中，降尘通量与风速的相关性较高，尤其市区的降尘通量与风速的r2达到了0.85，说明风速是影响降尘通量的最主要气象因子（Kumar et al，2008）。慕彩芸等（2011）研究表明，平均风速超过2 m·s-1时，会激起地面尘土产生大量扬尘，造成降尘通量增加。降尘通量与相对湿度也有一定的相关性，且县区降尘通量与相对湿度相关性更大。王芳等（2016）研究表明，空气湿度较大时不易激起地表尘土形成大气降尘，因此湿度较大时可以抑制大气降尘。3个区域的降尘通量都与温度的相关性较差，说明降尘通量受温度的影响较小。

通过构建降尘通量与气象因子的标准化多元线性回归方程来计算各气象因子的相对贡献率，各采样区3种气象因素标准化的回归系数及对大气降尘通量的相对贡献率见表4。

由表4可知，市区采样点3种气象因素中，风速的相对贡献率达到91.30%，说明市区的降尘通量主要受风速的影响；而县区采样点，风速和湿度的相对贡献率分别为51.23%和45.95%，说明县区的降尘通量主要受风速和湿度的共同影响，而且湿度的标准化回归系数为负值，说明湿度增大会使降尘通量降低（高君亮等，2014）。清洁对照点与市区类似，降尘通量主要受风速的影响，贡献率达到78.36%，同时湿度也有一定的影响，但是湿度的标准化回归系数是正值，说明湿度增大并不会有效降低降尘通量。各采样区的气温对降尘通量的相对贡献率都小于1%，影响很小。

图6 4#和21#点位的降尘通量及PM10和PM2.5的质量浓度Fig. 6 Dust flux and ρ(PM10) and ρ(PM2.5) in 4# and 21# sampling sites

表3 降尘通量与气象因子的相关性Table 3 r2 of Df and different meteorological factors in each sampling area

表4 不同气象因素标准化的回归系数及对大气降尘通量的相对贡献率Table 4 Standardized regression coefficients of different meteorological factors and their relative contribution to atmospheric dust flux