亚洲季风强弱年蒙自市大气环境容量差异估算

杨清健,赵天良*,郑小波,史建武,张朝能,常嘉成,张 凯,钟曜谦,于 超

亚洲季风强弱年蒙自市大气环境容量差异估算

杨清健1,赵天良1*,郑小波2,史建武3,张朝能3,常嘉成1,张 凯1,钟曜谦3,于 超1

(1.南京信息工程大学,中国气象局气溶胶-云-降水重点开放实验室,气候与环境变化国际合作联合实验室,江苏 南京 210044；2.贵州省山地环境气候研究所,贵州 贵阳 550002；3.昆明理工大学,环境科学与工程学院,云南 昆明 650500)

利用区域空气质量模式WRF-Chem,对亚洲季风气候变化背景下云南省蒙自市大气环境容量进行模拟评估.根据标准化南亚夏季风指数分别选取2005年和2015年为强、弱季风年.对2015年四季 (以1月、4月、7月和10月为代表月)和2005年夏季(7月为代表月)的主要大气污染物浓度进行模拟.结果表明蒙自市2015年全年CO、NO2、SO2、PM2.5、PM10的大气环境容量分别为120.31、1.127、1.875、1.267、1.688(×104t/a),其中各污染物冬季大气环境容量最小,春季的最大(PM10除外),且PM2.5在冬季排放量已饱和.强季风年相对弱季风年夏季CO、NO2、SO2、PM2.5、PM10的大气环境容量分别提升4.81%、3.86%、12.6%、18.4%、8.7%,其中 PM2.5的容量提升最高.亚洲季风年际变化对云南高原空气质量及大气环境容量具有重要的调制作用.

大气环境容量；WRF-Chem；云南高原；季风气候变化

随着近年来经济的发展,云贵高原(以下简称高原)地区空气质量开始出现较大变化,近30多年来,整个高原的平均干能见度均逐渐降低,四季的平均霾日数均逐渐升高[1];郑小波等[2]研究表明,从20世纪60年代到21世纪初,高原地区的年平均干能见度从34km降低到了27km,年平均干消光系数从20世纪80年代的0.176km-1升至2005年的0.190km-1;气溶胶的增多导致日照时长和地表温度改变[3];且在蒙自区域,能见度的降低导致到达地表的总辐射下降[4].高原出现的空气质量不利变化,其原因和后果需要深入研究.

红河州地处云南省的东南部,与越南接壤,是典型的季风气候区,其夏季受南亚季风影响较大[5].红河州首府蒙自市位于滇南中心城市核心区.近年来随着红河工业园和蒙自经济开发区的建立,本地排放增长迅速,空气质量也有所下降.研究蒙自地区的大气环境容量对探究云南边陲地区空气质量现状和潜在的大气污染趋势有重要意义.

大气环境容量是指在满足大气环境目标值的条件下,某区域大气环境所能承纳污染物的最大能力或所能允许排放的污染物的总量,是支撑空气质量管理决策和大气污染物总量控制的重要参照.大气环境容量主要取决于环境对污染物的自净能力与自净空间.若超过了容量的阈值,大气环境就不能发挥其正常的功能,进而使生态环境、人群健康及物质财产受到损害[6].气象条件是影响大气环境容量最重要的因素之一,它影响着区域的大气扩散、稀释能力,从而影响大气环境容量[7].计算蒙自各个季节和不同大气环流背景下的大气环境容量,可为蒙自地区大气环境质量的管理控制提供科学依据.

大气环境容量的估算已经有了不少研究和发展,目前主要有3种方法,分别为①A-P值法:如王涵瑾等[8]通过建立修正A值法得出成都市各污染物均为夏季环境容量最大,冬季的最小;②线性优化法:如肖杨等[9]基于线性规划模型,估算北京市通州区的二氧化硫最大允许排放量为41.311t/a;③模式模拟法:如郝吉明等[7]利用GEOS—Chem模拟计算出2013年京津冀和西北五省(自治区)5种大气污染物的排放量超出大气环境容量.但是目前对于大气环境容量的研究多集中于大气环境的计算和计算方法、大气环境容量与区域环境之间的关系等[10-12],缺少气象条件变化特别是本世纪以来气候变化导致季风减弱的趋势对大气环境影响的研究.本文不仅意在厘清蒙自市大气环境容量与空气质量变化的关系,而且研究不同季风条件下主要污染物大气环境容量的变化特点.

由于A-P 值法和线性优化法不能很好考虑如不同季风条件对污染物的输送与清除作用、大气污染物的非均相化学转化等因素,本研究采用以WRF-Chem[13]为基础的模式模拟法计算大气环境容量[14].该模式的模拟效果已经得到广泛验证.如周广强等[15]利用WRF-Chem建立空气质量预报系统,并有很好的预报效;Tie等[16]模拟上海市臭氧的变化情况,模拟结果与观测有很高的一致性.

本文基于WRF-Chem,以污染物浓度达到二级年均(或日均)标准(GB3095-2012)[17]为环境目标,建立蒙自市主要大气污染物环境容量迭代计算方法.首先以2015年蒙自市4个季节代表月(1月、4月、7月和10月)5种污染物(CO、NO2、SO2、PM2.5、PM10)达到二级年均(其中CO为日均)标准(GB3095-2012)为约束目标,计算了蒙自市的最大允许排放量(大气环境容量);然后,以典型的强和弱夏季风年(2005年和2015年)为例,对比分析蒙自市夏季大气环境容量的变化特征,研究季风变化可能对大气环境容量产生哪些重要影响.

1 数据和方法

1.1 算法设计

本文用WRF-Chem模式估算大气环境容量的技术路线如图1所示:

图1 大气环境容量计算流程

1.1.1 基准情形大气组分浓度模拟 利用WRF- Chem模拟出2005年夏季和2015年四季蒙自市5种污染物的平均浓度,并将2015年四季5种主要污染物模拟浓度日均值与蒙自市环境部门3个国控站点(以下简称国控站)5种主要污染物监测数据日均值做对比,验证模式的合理性.

1.1.2 目标值 以《环境空气质量标准》(GB3095- 2012)规定二级标准下CO的日平均浓度值、NO2、SO2、PM2.5、PM10的年平均浓度值4mg/cm3、40μg/cm3、60μg/cm3、35μg/cm3、70μg/cm3为目标限值.计算各代表月份各种污染物目标限值浓度与模式模拟浓度(提取3个国控站所在经纬度的模拟数据并取平均)的比值.

1.1.3 调整排放源清单 基于污染物浓度与排放量呈线性关系的假定,将目标区域排放源数据改为原来的倍,并对排放源清单进行调整.

1.1.4 大气环境容量估算 利用新的排放清单,再次模拟计算各季节各污染物平均浓度,重复(2),(3)步骤,直至各污染物均接近达标限制,由此估算二级年均(或日均)标准下的大气环境容量.

在迭代过程中,气态污染物迭代首先达到最大允许排放量,由此可基本确定由气态污染物生成的二次PM2.5(硫酸盐、硝酸盐等)的“最大允许排放量”.然后维持气态污染物排放量不变,继续迭代计算一次PM2.5和一次PM10的排放量,最终确定一次PM2.5和一次PM10的最大允许排放量.

1.2 模式设置

利用WRF-Chem模式的3.8.1版本,采用3层嵌套网格,如图2所示,d01层(最外层)覆盖了中国大部分地区及部分中亚、南亚地区,d02层覆盖了云南省及其周边地区,d03层覆盖了红河州及部分周边地区.最外层网格中心位于23.71°N、103.25°E, 3层网格的格点数分别是99×99、106×109、88×91,对应的分辨率分别是27km、9km和3km,积分时间步长为135s.模式垂直方向上采用地形跟随坐标系,分为27层.模拟层顶气压为100hPa.采用物理和化学过程参数化方案设置如表1所示.气象初始场为FNL再分析资料.排放源为清华大学MIX 2010 年排放清单,该清单提供了包括SO2, NO2,CO, NH3, NMVOC(挥发性有机物), PM10, PM2.5, BC, OC, CO2等10种主要大气化学成分,以及CB05和SAPRC-99两种大气化学机制的分组分NMVOC排放数据[18].模拟时段为2005年7月和2015年1、4、7、10共5个月份,模式输出时间间隔为1h.模式气象场spin-up时间为18h,化学场spin-up时间为3d.

图2 WRF-Chem模拟区域3层网格设置和地形海拔高度(m)

表1 WRF-Chem模拟的物理化学参数化方案选择

2 结果与分析

2.1 模拟验证

将模拟的四季各主要污染物模拟浓度日均值与国控站各主要污染物监测数据日均值做对比,评估化学场模拟效果;并将模拟的地表风速和地面2m温度日均值与中国气象局MICAPS(气象信息综合分析处理系统)中蒙自站观测资料日均值对比,评估气象场模拟效果.其中为相关系数,为显著性水平.RMSE为均方根误差.IOA为一致性指数,计算式见式(1),IOA的变化范围为0~1之间,且IOA指数越接近于1代表模拟效果越好.MAD为平均绝对偏差.

利用MICAPS蒙自站观测资料(站号56985)分别对模拟的强和弱季风年夏季的地面温度场和风场进行验证.结果如图3和表2所示.

(a)弱季风年夏季温度场,(b)弱季风年夏季风场,(c)强季风年夏季温度场,(d)强季风年夏季风场

从图3可知,不论是强还是弱季风年,温度场模拟值和观测值变化趋势的一致性较好,相关系数均通过99%的显著性检验.模拟风速变化趋势与观测基本一致,但在一些时段出现模拟较观测值略微偏低现象.分析误差原因(1)可能是地处高原山地的蒙自市周边地形复杂,气象站所在盆地与城市周边山地的高差较大,模式难以精确模拟地表风速在此下垫面上随时间的变化;(2)模式气象初始场为再分析资料驱动,与观测资料有一定差异,且再分析资料分辨率为1°×1°,难以提供精准的初始边界条件;(3)模式采用的参数化方案并不能准确反映某一物理过程的发生机制,也不一定适用与各种复杂地形和不同外部条件.总的来说,可以认为气象场模拟效果较好.从图3(b)和(d)还可知,强季风年的风速明显大于弱季风年.

表2 WRF-Chem气象场模拟评估统计参量

注:V05:强季风年地表风速; V15:弱季风年地表风速; T05:强季风年地面2m温度; T15:弱季风年地面2m温度.

将模拟的2015年4季5种主要污染物日均值与3个国控站点同期监测日均值的平均值进行比较,评估其模拟效果(2005年缺少环境观测数据,以2015年数据进行检验).检验图如图4所示

表3 WRF- Chem化学场模拟效果统计参量

由图4和表3可知,5种污染物的相关系数均通过了99%的显著性检验.且PM2.5,PM10,CO, NO24种污染物90%以上的点均分布在2倍误差线以内,同时MAD和RMSE均较低,IOA除了SO2都在0.5以上;出现部分模拟偏差主要原因是:(1)排放源的制作年份为2010年,未及时更新,且在云南偏远地区排放源存在误差,而污染物浓度对排放源网格数据的敏感性非常强,提升排放源数据的准确度能提高模拟精度[19];(2)模式对污染物的一些反应机理尤其是二次有机气溶胶的模拟机理还不是很完善,对二次PM2.5的模拟和一些颗粒物表面的异相模拟未进行考虑[20].

综合气象场验证、模拟污染物浓度与观测值验证,并考虑到蒙自地区地形和排放源的影响,可以认为WRF-Chem模式能够合理模拟蒙自市主要大气污染物,并适用于蒙自市大气环境容量的估算和对比分析.

2.2 蒙自市大气环境容量估算

各季节,各污染物在蒙自市的大气环境容量如图5所示,其中已知容量为MIX排放源中整个蒙自市所在格点的排放量之和,剩余容量为大气环境容量减去已知容量.全市的全年CO、NO2、SO2、PM2.5和PM10的大气环境容量分别为120.31´104t/a、1.127´104t/a、1.875´104t/a、1.267´104t/a和1.688´104t/a.

由于不同季节大气环境条件不同,造成了四季有不同的大气环境容量.对于PM2.5,大气环境容量在冬季最小,秋季次之,春季和夏季相当.PM2.5剩余容量在冬季为0,即冬季排放已饱和;在夏季最大,其次是春季和秋季.对于PM10,大气环境容量从小到大按季节排列为冬季<秋季<春季<夏季,且剩余容量有相同趋势.对于CO,其大气环境容量表现为冬季<秋季<夏季<春季;而NO2和SO22种污染物则表现为冬季<夏季<秋季<春季;CO、NO2、SO23种污染物的剩余容量均与大气环境容量呈相同趋势.

从全年平均剩余容量看,CO剩余容量最大,其所占比例达到了94.1%,而PM2.5剩余容量最小,仅为23.4%,PM10也仅有25.5%.

综上所述,蒙自地区颗粒物排放如果不加控制,则今后成为环境污染主因的可能性较大.

鉴于此,可针对不同污染物、不同季节采取差异化管理.特别是冬季PM2.5排放现已经饱和的状况下,建议在工厂较多区域,对一月份的颗粒物排放采取管控措施,同时可将排放较多的生产活动尽量安排在4~7月,以充分利用大气自净能力.

2.3 强弱夏季风年蒙自市夏季大气环境容量分析

地处低纬度的蒙自市受季风影响较大,形成冬干夏雨的干湿分明季风气候[21].由于蒙自在夏季主要受到南亚季风影响[5],根据本世纪以来标准化的南亚夏季风指数[22],如图6所示, 2005年是一个相对强的夏季风年,2015年则是绝对弱的夏季风年,结合考虑蒙自的地形、排放源等具有时空变化特点的因素,选择相距10a的2005年和2015年为强弱夏季风代表年,并取相同的排放源,对其夏季(7月)的大气环境容量进行模拟估算.

由表4可知,强夏季风年PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO 5种污染物的大气环境容量相对于弱夏季风年分别有18.4%、8.7%、3.86%、12.6%、4.81%的提升;其中,PM2.5的提升最大,SO2和PM10次之,强季风对细颗粒物的扩散作用对于当地夏季PM2.5大气环境容量的提升影响最为显著;而对NO2的提升最小,说明在排放量等其他影响条件一致时,强弱季风对NO2的污染物浓度影响程度较小.

在不断调整增减排放源清单,迭代计算的过程中,可得到污染物浓度随排放量变化的关系,如图7所示.其中PM2.5,PM10,SO23种污染物在相同排放量强度下,强季风年对应的污染物浓度均比弱季风年对应的低,而CO和NO2变化不大.对于颗粒物,其总体变化率(提升相同的污染物浓度需要增加的污染物排放量)均是强季风年大于弱季风年,这反映了强季风条件(一般表现为较大的风速和更多的降水)对颗粒物的良好清除效应;且随着污染物排放量的提升,颗粒物强弱季风年的污染物浓度随排放量增加的变化率均有所减小,说明当污染物超过一定量时,大气的自净能力也有所下降.

图6 标准化南亚夏季风指数年际变化

表4 强弱夏季风年夏季大气环境容量比较

在不断调整增减排放源清单,迭代计算的过程中,也可得到以二级年均浓度为达标值(CO为二级日均浓度)的达标率随排放量变化的关系(达标率为污染物日均浓度小于二级年均浓度标准值的天数与总天数的比值),如图8所示.因为迭代只需少量次数,所以该关系图仅以离散化数据作图,可能会存在一些误差,但仍能看出明显变化趋势和差异.

对于PM2.5,取相同的达标率(固定纵坐标),可以看到,强季风年比弱季风年对应的排放量(横坐标)更大,且当排放量增大到10000t/a以上时,这种差异趋势变得越来越大.SO2、CO和NO2也有此差异化特点,但没有PM2.5那么显著.对于PM10,总体从斜率上看,相同达标率情况下,强季风年可排放更多;但中间有一部分在相同达标率情况下,强季风年可排放反而低于弱季风年,这可能与强季风将外沿地区PM10输送至本地区,导致蒙自PM10浓度上升有关[23];但随着排放量的持续加大,强季风年的清除效应更强,所以弱季风年的PM10达标率急剧下降,而强季风年则缓慢下降.

3 讨论

基于目前大气物理化学过程机制的认识,WRF- Chem主要考虑了污染物排放、传输、化学转化、干湿沉降等过程,能反映出大气污染物浓度与一次排放源和其前体物排放量之间的非线性关系.但考虑到实际计算大气环境容量的可操作性,本文对排放量和模拟污染物浓度之间的复杂非线性关系作了线性近似.同时,本文在迭代计算的过程中,首先使气态污染物迭代达到最大允许排放量,由此可基本确定由气态污染物生成的二次PM2.5(硫酸盐、硝酸盐等)的最大允许排放量.然后维持气态污染物排放量不变,继续迭代计算一次PM2.5和一次PM10的排放量,并最终确定一次PM2.5和一次PM10的最大允许排放量.尽管这种方法有一定的局限性,但是一些研究者已经将该方法用于大气环境容量的计算[11,14,24]后续工作也将进一步研究并完善计算方法,充分考虑二次污染物对大气环境容量的影响.

除了气象条件外,大气污染源区域空间分布及其排放强度变化等也是影响大气环境容量的重要因素.本文主要针对局地大气污染物控制探究气象条件对大气环境容量影响程度,故所有模拟均采用同样的排放源空间分布.后续工作也会通过改变排放源空间分布的敏感性试验来具体探究不同排放源分布对大气环境容量的影响.

此外,目前我国污染物排放源清单在云贵高原地区缺少完整实测数据,因此,与中东部地区相比具有更大的不确定性;同时,目前有关污染物的化学反应机制仍不完善.模式并不能精确捕捉完整的反应机制.所以,若想提高大气环境容量的计算精度,就必须提升排放源的精度和完善污染物生成相关的物理化学反应机制.

4 结论

4.1 利用在线耦合气象与化学模式的区域空气质量模式WRF-Chem,对云南省蒙自市进行大气环境容量精细估算,得出了2015年蒙自市CO、NO2、SO2、PM2.5和PM10的大气环境容量为120.31,1.127, 1.875,1.267,1.688(×104t/a),其中各污染物冬季大气环境容量最小,除PM10外的污染物春季大气环境容量最大.

4.2 根据标准化南亚夏季风指数选取2005年为强季风年,2015年为弱季风年,计算得到强季风年夏季相对弱季风年夏季CO、NO2、SO2、PM2.5和PM10的大气环境容量分别提升4.81%、3.86%、12.6%、18.4%和8.7%,其中,PM2.5的提升最高,并得到不同季风条件下污染物浓度随排放量变化的关系,及达标率随排放量变化的关系.分析结果可为空气质量预报、污染控制的空间区域差异化管理、不同季风强弱导致的污染物变化分析、不同季节污染物变化分析等提供参考.

4.3 利用在线耦合气象与化学模式的区域空气质量模式WRF-Chem能较好模拟各个空间尺度上大气物理和化学过程及不同气象条件对污染物排放、扩散、传输的影响;可反映不同气象条件下污染物排放量的差异与具有时空变化特征的大气环境容量情况.

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致谢：感谢中国环境监测总站提供的空气质量数据.

Assessments of the differences of atmospheric environmental capacity between strong and weak Asian monsoon years in Mengzi.

YANG Qing-jian1, ZHAO Tian-liang1*, ZHENG Xiao-bo2, SHI Jian-wu3, ZHANG Chao-neng3, CHANG Jia-cheng1, ZHANG Kai1, ZHONG Yao-qian3, YU Chao1

(1.Joint International Research Laboratory of Climate and Environment Change, Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.Guizhou Institute of Mountainous Environment and Climate, Guiyang 550002, China；3.Faculty of Environment Science and Engineering, Kunming University of Science and Technology, Kunming 650500, China)., 2019,39(10)：4054~4064

Atmospheric environmental capacity is an important index to support air quality management and the total quantity control of air pollutant emissions. The air quality model WRF-Chem was used to simulate and estimate the atmospheric environmental capacity under the background of Asian monsoon climate change in Mengzi over the Yunnan Plateau. 2005 and 2015 respectively was chosen as the strong and weak monsoon years according to the normalized South-Asian Monsoon Index. Concentrations of major atmospheric pollutants at all seasons (represented by January, April, July and October respectively) of 2015 and summer (represented by July) of 2005 were simulated, the atmospheric environmental capacities of CO, NO2, SO2, PM2.5and PM10in Mengzi were estimated with 120.31、1.127、1.875、1.267、1.688(×104t/a), respectively. The atmospheric environmental capacity of major air pollutants in winter was the smallest; and in spring was the largest excepting PM10, and the PM2.5emissions in winter reached saturation. Compared with the 2015 summer with weak monsoon, the atmospheric environmental capacities of CO, NO2, SO2, PM2.5and PM10increased respectively by 4.81%, 3.86%, 12.6%, 18.4% and 8.7% in 2005 summer with strong monsoon, and the PM2.5increased most. The interannual variation of the Asian monsoon plays an important role in regulating the air quality and atmospheric environmental capacity of the Yunnan plateau.

atmospheric environmental capacity；WRF-Chem；Yunnan plateau；monsoon climate change

X51

A

1000-6923(2019)10-4054-11

杨清健(1994-),男,河南郑州人,南京信息工程大学硕士研究生,主要研究大气环境数值模拟及观测分析.

2019-04-01

国家自然科学基金资助项目(91744209,21667014);江苏省研究生科研与实践创新计划项目(KYCX18_1027)

* 责任作者, 教授, tlzhao@nuist.edu.cn