国家干线公路移动源VOCs排放及臭氧生成潜势研究

魏 冰,李海萍,杜佳琪,梁子豪,王娜萍

国家干线公路移动源VOCs排放及臭氧生成潜势研究

魏 冰,李海萍*,杜佳琪,梁子豪,王娜萍

(中国人民大学环境学院,北京 100872)

基于国家干线公路4346个交通监测站日平均监测数据,采用移动源VOCs测算方法,建立国家干线移动源VOCs排放清单,使用最大增量反应活性(MIR)估算VOCs的臭氧生成潜势(OFP),并通过动态分段技术和核密度估计方法对臭氧生成强度的空间特征进行分析.结果表明,客车是国家干线移动源VOCs年排放量最大的源,占客货总排放量70.50%;广东省年排放量最大,占全国干线公路VOCs排放量的10.7%;G15沈海高速年排放量最大,占全国干线公路VOCs排放量的5.4%.烯烃和芳香烃为移动源OFP主要的贡献者,前十种有机污染物占干线移动源总OFP的67.29%.从客货车日均OFP强度上来看,受车流量影响,各干线差异明显.北京天津呈团簇状集聚,至石家庄一线为带状分布;济南淄博潍坊青岛一线呈弯月带状分布;南京苏州上海杭州呈团状,至上海又集聚;粤港澳大湾区以深圳为中心高度聚集;沈阳、郑州、西安、武汉、重庆等交通枢纽出现次一级强度集聚.

国家干线公路；移动源；挥发性有机物；臭氧生成潜势；空间分布

O3是大气复合型污染最重要的特征污染物[1-2], VOCs是重要的O3生成前体物[3-4],是导致雾霾、光化学烟雾的主要原因[5],严重影响人类健康[6-8].

研究发现,环境中O3和VOCs浓度受机动车排放影响显著[9],在我国发达地区VOCs的排放中起主导作用[10-11],据报道,机动车对我国城市VOCs排放的贡献率可达23%~78%[12-13].蒋美青等[14]通过对2014~2016年京津冀、长三角、珠三角和成渝地区四大城市群夏秋季大气O3及其前体物NO、VOCs等的综合观测,发现机动车尾气排放和汽油挥发占城市VOCs来源50%,对O3生成贡献明显.因此,有效控制VOCs及NO排放,是降低O3浓度的重要途径.

现有研究中,多数作者侧重于研究大城市[15-18]、省份[19-20]及城市群机动车VOCs排放[21-24],主要采用统计年鉴、官方报道等汽车保有量数据,缺乏机动车流动监测数据[25];而基于所在地机动车保有量的计算,未考虑外来车辆的影响;机动车里程参数也大多参照统计年报中年均行驶里程.大部分机动车VOCs排放清单的建立仍停留在排放总量等宏观层次,对道路尺度中观层次的研究相对较少;对PM2.5、NO、CO等污染物的计算[26-27]较多,涉及机动车尾气污染物细分类别的研究较少;本课题组[28]对京津冀国家干线公路污染空间特征进行了分析,但未考虑机动车执行的排放标准对排放清单的影响.由于数据的可得性和道路线性参考系统建立所需的高成本等原因,国内对全国干线公路细化路段的排放特征研究相对较少.

至2017年末,我国国道里程35.84万km,观测里程21.24万km;全国机动车保有量3.10亿辆,其中,汽车保有量2.17亿辆[29].为精细测算国家干线中观层次的移动源VOCs排放量,较为准确的识别国家干线公路不同路段VOCs的空间排放特征,进而推测其臭氧生成潜势,本文以2015年全国高速国道移动源为研究对象,结合各地区VOCs空间排放因子及美国环保署(EPA)研究的VOCs成分谱,根据Carter等[3]研究的最大增量反应活性(MIR)值,计算不同国道高速及省级尺度上各类移动源的年臭氧生成潜势,并对其空间分布规律进行分析.研究结果可为国家干线机动车污染防治提供实际参考.

1 数据与方法

1.1 数据来源

1.1.1 交通监测数据 数据来源于交通运输部规划研究院《2016年国家干线公路交通量手册》[30],该手册由国家干线公路上间隙式和连续式观测站提供的全年小时尺度断面交通量观测资料汇编而成.包括72条国家高速和66条普通国道,4346个交通监测站.其中,高速1626个,国道2720个.站点间代表路段总长124470km,2016年统计数据显示,截至2015年底我国干线公路通车里程238708km[31],本研究的调查路段占干线公路通车里程52.14%.数据示例见表1.

表1 交通调查数据示例

图1 国家干线公路网线性参考系统

1.1.2 基础地理数据 数据包括国家干线公路和行政区划矢量数据.干线公路指国家高速和国道,利用ArcGIS软件和ArcBruTile插件调用高德在线地图建立矢量路网,采用Lambert投影.通过线性参考系统和动态分段技术[32]对路网数据进行存储管理,将观测站桩号作为动态分段的点事件,基于“代表长度”计算得到线事件,生成路网的线性参考系统见图1.行政区划数据来源于中国科学院地理科学与资源研究所资源环境数据云平台(http://www. resdc.cn/)提供的2015年中国省市级行政区划1:100万矢量数据.

1.2 研究方法

将4346个观测站日平均数据赋于两收费站点间的代表路段,结合车型车流量及各站点所属地区的空间排放因子,采用VOCs排放量计算方法、GIS核密度分析方法及OFP计算方法,建立国家干线公路移动源VOCs排放清单,并据此测算其O3生成潜势,同时引入OFP强度进行空间分布特征研究.

1.2.1 执行排放标准、车型及燃油占比 执行排放标准的车辆占比参考《道路机动车大气污染物排放清单编制技术指南(试行)》[33](以下简称指南1)和《大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南(试行)》[34](以下简称指南2)排放源分类分级体系,将机动车分为一、二和三级排放源.一级排放源为客车和货车,客车据乘员数量分为中小客车、大客车,货车据载重及长度分为小货车、中型货车、大货车、特大货车及集装箱车;二级排放源根据燃油类别分为柴油车和汽油车;三级排放源根据车辆执行排放标准分为国0和国Ⅰ、国Ⅱ、国Ⅲ、国Ⅳ和国Ⅴ.VOCs排放量计算在三级层面完成,全国车型及燃油占比参照Wu等[35]和王人洁等[27]结果果,见表2.

表2 全国车型、燃油及执行排放标准的车辆占比(%)

1.2.2 综合排放系数计算与VOCs源成分谱 指南2中给出了31个省级行政单元的机动车排放系数(港澳台除外),根据王人洁等[27]有关国道高速机动车行驶平均速度,通过指南2对应的速度区间(40~80km/h)修正参数,对排放系数进行修正,结果如表3所示.

表3 干线公路VOCs排放系数[g/(km·辆)]

VOCs源成分谱源于美国环保署的SPECIATE4.5源成分数据库,选取7种车型排放的烯烃、炔烃、芳香烃、烷烃及挥发性有机物(OVOC)共5大类138种VOCs.其中,汽油车来源于Montero等[36]和Liu等[37]的结果,柴油车来源于Fanick[38].

1.2.3 VOCs年排放量测算 根据指南1和指南2提供的计算公式及地区排放因子标准,结合观测站间代表路段及车型,计算VOCs排放量.公式如下:

式中:为VOCs排放量,t;、、、分别表示路段编号、车型、燃油及所在地区;表示车流量,辆;VKT为路段行车距离,km;EF表示排放因子,g/km.

1.2.4 O3生成潜势及强度测算 VOCs的O3生成潜势一般取决于3个因素:动力学活性、含碳数浓度及机理活性[39].动力学活性和机理活性相乘得到的增量活性(IR)可作为VOCs观测浓度的权重来衡量某种VOCs物种的O3生成潜势[40-41].现有研究多采用最大增量反应活性系数法(MIR)计算O3生成潜势[42-43].因MIR涉及的物种数比较丰富,1994年以来VOCs的MIR值不断更新,且普适性不受模拟地区与应用地区大气边界层要素差异影响[44].适用于大范围区域宏观层面的O3生成潜势计算.故本研究采用MIR法计算VOCs产生的OFP,公式如下:

式中:OFP为移动源VOCs的O3生成潜势;VOC为子源的第种VOCs排放量;MIR为第种VOCs生成的最大增量反应系数值[45].

OFP强度指一天内单位代表路段每公里的机动车VOCs排放量产生的O3,用表示:

式中:为OFP强度,kg;、、、分别为路段编号、车型、燃油及所在地区;表示为车流量,辆;EF表示为排放因子,g/km.

1.2.5 基于GIS的核密度分析 核密度估计法[46]通过一个移动的单元格对点或线的密度进行估计.若数据为1,…,x,则任意点处的密度估计为:

式中:为核函数,为搜索半径,(-x)表示估计点到样本xx处的距离.靠近搜索中心的点或线赋予较大的权重,随着距搜索中心距离的加大,权重降低.搜索半径越大,生成的密度图越平滑且概化程度越高.反之,生成的密度图比较突兀但信息更详细[47].

2 结果与讨论

2.1 国家干线移动源VOCs排放情况

基于上述方法,估算出国家干线移动源的年VOCs排放量,并建立2015年国家干线移动源VOCs排放清单,结果如图2.

结果显示,国家干线年VOCs排放总量(年VOCs排放总量以下简称排放总量)204398.7t,客车是最大的源,为144084.5t,占客货总量70.5%.而国家干线中小客车排放总量在排放总量中的占比为58.2%,高达118877.2t;国家干线大客车排放总量在排放总量中的占比为12.3%,25207.3t.所有省份国家干线客车排放总量占比均超本省总量的50%以上,京沪占比分别达80.11%和80.07%.

货车方面,国家干线特大型货车排放总量占排放总量的9.5%,19454.6t;小货车8.0%,16446.9t;中型货车5.2%,10666.5t;大货车5.0%,10127.6t;集装箱车1.8%,3618.7t.所有省份的货车占比平均为29.3%,山西则高达49.5%.这与其煤炭货运比重较大密切相关.

从燃油种类看,汽油车年排放137091.1t,占67.1%;柴油车年排放67307.6t,占32.9%.

省级层面,广东省国家干线排放总量最大,为21809.9t,占排放总量的10.7%,山东及河北次之,分别为9947.6t和8477.9t,占排放总量的7.4%和6.4%.

线路方面,G15沈海高速年VOCs排放量最大,为11059.8t,G4京港澳和G30连霍高速次之,分别为8383.9t和6841.5t.排放最高的前10条之和占28.5%.路段方面,单位排放强度最大的5条路段依次是G103北京四惠桥段、G106北京西红门段、G2江苏无锡硕放段、G107广东长安宵边段以及G205广东横岗段,见图3.

2.2 国家干线移动源O3生成潜势

根据徐敬等[16]的研究,使用O3生成能力来描述移动源单位质量VOCs生成的OFP.结果显示,大货车、特大型货车、集装箱车及大客车的O3生成能力最高,为5.49t/t,这类车辆主要为柴油车,其次是中小客车、小型货车和中型货车,分别为5.18、5.18和5.14t/t.见图4.

不同车型的五大类VOCs的排放量与OFP占比及O3生成能力差异,见图5.各车型的烯烃OFP占比最大,平均达41.90%,排放量占比平均为26.88%, O3生成能力最强,为8.33t/t;烷烃和芳香烃排放量占比相近,为25.43%和26.44%;但烷烃因反应活性不强, OFP占比仅3.87%,芳香烃和炔烃类排放量和OFP占比较均匀.中小客车VOCs排放量和OFP占比最大,分别占总量63.61%和62.86%,与干线公路的流量最大情况一致,其烯烃、烷烃及芳香烃的排放量占比为28.74%、25.63%及35.47%,烯烃和芳香烃OFP占比为47.85%、34.45%,与刘晓等[48]研究的结果接近.

图4 不同车型的OFP总量及O3生成能力

为进一步探求细分类别VOCs中对OFP的分担率较大的有机污染物,将OFP分担率前10的物种及其对应的VOCs排放量分担率和MIR值进行对比,见图6.

由图可见,OFP贡献率最大的10种有机污染物依次为:乙烯、丙烯、甲醛、对二甲苯、3-甲基-1-丁烯、甲苯、1,2,4-三甲基苯、乙炔、间-乙基甲苯和正丁烯,总贡献量达629209.94t,占总贡献量的67.07%.MIR值对OFP贡献量的影响较明显,丙烯、1,2,4-三甲基苯及正丁烯VOCs分担率较低,但MIR值较高,故OFP分担率也高.

图6 OFP分担率前10的有机污染物及其VOCs占比和MIR值对比

2.3 国家干线移动源O3生成潜势的空间分布特征

进一步分析干线公路OFP空间分布特征,采用ArcGIS软件的核密度计算功能对OFP强度进行空间密度分布估计,将矢量路网划分为4127×3551个面积为1km×1km栅格矩阵,将观测路段不同车型每公里日均OFP强度作为代表路段的权重,以10km为搜索半径0进行核密度估算,并对估算结果进行分位数分类,可以得到不同车型OFP排放强度的线性空间扩散及分布特征.见图7.

整体上,客货车日均OFP强度在“胡焕庸线”以西路网稀疏的西部地区远低于路网密集的东部地区.进一步观察东部地区的内部差异,北京天津呈团簇状集聚,至石家庄一线为带状分布;济南淄博潍坊青岛一线呈弯月带状分布;南京苏州上海杭州呈团状至上海高度集聚;粤港澳大湾区也高度聚集;沈阳、郑州、西安、武汉、重庆等交通枢纽为次一级强度集聚区.由于各地区排放因子总体差异不大,车流量成为OFP强度的重要影响因素.

小货车在北京天津呈团状集聚,略向石家庄一线带状延伸;济南青岛一线呈“哑铃状”分布;西安、郑州及重庆等枢纽效应明显,呈放射状;苏州上海杭州呈“鸭蛋形”分布;粤港澳大湾区呈团状集聚.

图7 各车型OFP排放强度的空间分布特征及差异

中型货车在沈阳、北京天津、苏州上海杭州、粤港澳呈团状聚集.

大型货车的集中分布枢纽效应较明显,其中南京苏州上海呈“哑铃状”不对称分布、粤港澳高度聚集.

特大型货车呈现唐山、石家庄、济南、淄博四角带状分布,唐山集聚尤为明显,与这些地区重工业交通运输有关;武汉集聚,沿东南西北干线成放射状分布;长三角、粤港澳地区聚集不明显.

集装箱车在京津冀与山东地区呈线性片状集聚;苏州上海杭州呈团状集聚;粤港澳大湾区以深圳为中心高度集聚.

中小客车在北京天津石家庄呈团状聚集;济南淄博潍坊青岛一线呈弯月状分布;沈阳、郑州、西安、成都、重庆、武汉、长沙等枢纽为放射状;长三角连片集聚;粤港澳大湾区团状聚集.

大客车主要在以深圳为中心的粤港澳大湾区聚集,至梅州一线呈团状分布;南京苏州上海杭州团状分布;其他枢纽城市点状集聚效应突出.

3 不确定性分析

因无法统计出区间内的支路分流车辆,故采用代表路段作为机动车行驶里程的计算结果可能偏大;同时,因缺乏大货车、特大货车及集装箱车的排放因子参数,而将此三类车型统一采用大货车所对应的地区排放因子,计算结果精度有限;此外,限于统计数据的不足,未考虑占比极小的新能源车辆;采用国外测量VOCs子源排放质量分数,因实验的地区差异也使计算结果存在不确定性;限于计算量,本文仅就VOCs对O3生成潜势进行分析,未对NO的O3生成潜势进行研究,存在一定的局限性;GIS核密度估计方法仅考虑了O3生成潜势的距离衰减特性及其扩散影响;加之,所获数据是年日均数据,无法考虑地形地势、气象等因素的影响,并且全年用365天计算也使结果不够精确,这些主客观因素都导致了本研究的结果具有一定的不确定性.

4 结论

4.1 客车和汽油车不仅是国家干线VOCs年排放量最大的源,其OFP贡献率也最大,其中中小客车占比超一半以上,因此应对其尾气排放进行重点控制.

4.2 针对东部地区国家干线占比低而排放量占比高的特点,应提高其机动车燃油标准以降低VOCs排放量.

4.3 VOCs的OFP总量中烯烃和芳香烃是主要贡献者,烯烃O3生成能力在五类排放源中最强,对机动车尾气中占比最高的乙烯、丙烯、甲醛等10种有机污染物的生成进行控制,是有效降低臭氧污染的主要途径.

4.4 对于丙烯、1,2,4-三甲基苯及正丁烯等具有VOCs分担率低、MIR值高和OFP分担率高的特性,在控制O3前体物时要综合考虑排放量和MIR值的影响.

4.5 国家干线公路客货车日均OFP强度的区域性空间差异较明显.存在不同层次等级的区域中心,空间分布规律与京津冀、长三角及珠三角等城市群及路网密度的特征基本一致,故在进行污染治理时要分地区采取不同的政策措施.

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Emission and ozone formation potential of VOCs from mobile sources of national trunk highway.

WEI Bing, LI Hai-ping*, DU Jia-qi, LIANG Zi-hao, WANG Na-ping

(School of Environment and Natural Resources, Renmin University of China, Beijing 100872)., 2019,39(10)：4043~4053

According to the VOCs calculating method, a vehicle emission inventory of VOCs had been established based on a daily average monitoring dataset of 4346 traffic stations in national trunk highways (NTHs). Ozone formation potential (OFP) of VOCs was estimated by the maximum incremental reactivity (MIR). A dynamic segmentation technology was used to the NTHs and then the intensity of OFP was calculated by kernel density analysis method to analyze its spatial distribution. The results show that annual emission of VOCs of passenger car was the largest one with its percentage up to 70.50%. Guangdong Province account for the most in all provinces and was 10.7%. G15 accounted for 5.4% and was the largest among all the NTHs. Olefins and aromatic hydrocarbons were the main contributors of OFP, the top ten key organic pollutants account for 67.29%. The intensity of daily average OFP of both freight and passenger vehicles varied largely in different highways and were affected by the traffic flow. Beijing and Tianjin showed a cluster concentration and took a belt distribution in Shijiazhuang. A meniscus distribution was along Jinan, Zibo, Weifang and Qingdao. Nanjing-Suzhou-Shanghai-and Hangzhou also showed a cluster distribution and converged in Shanghai. Shenzhen was a centre around Bay area of Yue-Gang-Ao. Shenyang, Zhengzhou, Xi'an, Wuhan, Chongqing and other hub cities showed a secondary intensity agglomerations.

national trunk highways；mobile sources；volatile organic compounds (VOCs)；ozone formation potential (OFP)；spatial distribution

X511

A

1000-6923(2019)10-4043-11

魏 冰(1994-),男,安徽阜阳人,中国人民大学硕士研究生,主要从事环境交通GIS研究.

2019-03-22

中国人民大学2019年度‘中央高校建设世界一流大学(学科)和特色发展引导专项资金’

* 责任作者, 副教授, lhping@ruc.edu.cn