137Cs在我国滨海核电周边海洋生物的富集及生态风险研究

纪建达，于涛

自然资源部第三海洋研究所海洋放射性技术与环境安全评估实验室，厦门 361005

铯-137(137Cs)，半衰期可达30.1年，属于中毒性核素，是我国现有核电站排放的放射性液态流出物中主要的人工放射性核素和重要监控指标之一[1]，也是海洋学研究中应用最多的人工放射性核素[2]；在众多放射性排放污染物中，放射性铯对人类居民的有效剂量当量贡献>1%[3]；它易于被生物体摄取，可对生物机体产生的辐射损伤包括β辐射和γ辐射。作为核电站事故特征性核素，137Cs在福岛核事故后据初步估计有3.6～27 PBq直接排入核电站周边海域，该事故造成迄今最为严重的海洋放射性污染事故[4-5]。通常，排放至海洋环境中的放射性核素，可在一定范围内对生物体在生长、繁殖、遗传等产生辐射损伤，进而直接或间接对生物种群甚至整个海洋生态系统造成影响。此外，累积于海洋生物体内的放射性核素可经由食物链传递，威胁到环境生态系统中的其他物种包括人类本身[6]。开展海洋生物辐射安全影响有关的放射生态学研究正成为国外内研究热点之一。

近年来，核技术应用和核工业特别是滨海核电的快速发展，使得人们对放射性物质向环境排放的污染管理越来越关注，迫切需要了解放射性废物进入海洋后对其生态环境的辐射安全风险。我国进入2000年以来，核电事业发展迅速且都位于滨海地区，截止2018-10-22，新建成投入运行的核电机组已达到45台，正在建设的核电机组仍有12台(https://www.iaea.org/PRIS/)。根据十三五规划，我国将继续推进非化石能源规模化发展，预计到2020年，核电机组数量将跃居世界第二位，这势必将增加近海海洋环境的放射性污染压力。目前，作为重金属的铯在我国不同区域土壤的分布情况、背景参数等已有广泛报道[7-8]；在沿岸海洋环境中，据悉每升海水中稳定铯的浓度为0.2～1.3 μg[9]。然而随着核电事业发展特别是近十多年来大量核电机组的运行，使得有关137Cs的放射性影响研究除了集中于核设施运行期间、核事故发生后的放射性水平监测，对于可富集核素的海洋生物及生态系统的辐射影响更引起人们的普遍关注。

因此，了解具有生物学意义且对人类居民的有效剂量当量贡献较大的人工放射性核素的生物辐射安全影响就显得意义重大。本文将从我国海洋环境中人工放射性核素137Cs的来源及其分布、海洋生物富集137Cs的方式、生物富集系数的种群特征、辐射剂量率水平等对我国核电周边海域内海洋生物的辐射安全状况进行阐述，这可为我国在海洋管理中有关生物放射性质量安全及其生态健康风险提供一定参考。

1 我国海洋环境中人工放射性核素137Cs的来源及其分布(Sources and distribution of artificial radionuclide 137Cs in China's marine environment)

137Cs，主要来源于核爆试验、核反应堆、核燃料后处理以及少部分的核事故灾害；自20世纪50年代，核试验产生的放射性物质对海洋的影响就开始引起人们的关注。137Cs由于半衰期长，已成为国际上环境长周期监测中重要的放射性核素之一。据报道，137Cs在海水中的扩散主要取决于水团运动以及共晶作用的吸附；其在海水中约有70%以离子态形式存在。一般，在沿岸海洋环境中137Cs的分布规律呈现出从河口向外海逐渐升高的变化，这主要与其易被悬浮物吸附有关，据了解，其吸附系数可达1 000[10]。由于海洋环境中137Cs浓度(比活度)小且准确测量的过程繁琐、所需样品量大，通常采取的主要测量方法是磷钼酸铵(AMP)富集法和亚铁氰化物富集法[2]。

有关放射性物质在海洋中的迁移、分布，随着各国海上实际观测数据的累积，以及数值模型的运用，国际上在21世纪初已逐步建立并形成了具有区域性甚至全球性属性的海洋放射性物质数据库，获得包括北太平洋、日本近海、印度洋表层放射性物质长期变化特征。如日本建立了包括90Sr、137Cs和239,240Pu 3种放射性物质在北太平洋、日本近海的数据集[11]。相较于国外，我国开展沿海放射性常规监测始于1964年的首次核爆试验，接着先后在20世纪80年代、90年代实施了全国海洋污染基线调查，这一举措使得人们基本掌握了未全面发展滨海核电事业前我国沿海海域的放射性水平。据了解，有研究者通过模型预测了137Cs在中国近海及其邻近海域的历史分布状况，显示我国近海137Cs浓度在20世纪50年代中期是最大的，其中吕宋海峡海域的海水高达80.99 Bq·m-3[12]；然而，随着137Cs自身衰变及海洋水团的稀释作用，环境中的人工放射性核素浓度逐渐减少。表1列举了文献报道的我国近海海水中137Cs浓度(比活度)变化。可以看出，相较于开阔大洋，我国近海海域中的137Cs放射性水平较低，这一情况与全球人工放射性核素主要来源于核爆试验、核反应堆及少部分的核事故灾害及我国各大海域周边在20世纪90年代以前未有核电运行的报道类似。当然，2013年东海海域137Cs浓度数值较高，很大程度上是与福岛核事故对于该区域的影响有关[4]。此外，有研究者基于1988—2000年大亚湾核电站周边海水中137Cs浓度与放射性液态流出物137Cs排放量的历年关系，发现海水中137Cs浓度的变化趋势与核电年排放废液中137Cs的排放量呈一定线性正相关[13]。可以说，核能技术的开发、放射性核素的多方面应用，在一定程度上成为海洋人工放射性污染的来源之一。

2 海洋生物中人工放射性核素137Cs的富集(Enrichment of artificial radionuclide 137Cs in marine species)

2.1 富集方式

海洋生物对放射性物质的吸收是一个复杂的代谢过程，通常放射性物质可通过生物体表的吸附、摄食等形式被生物吸收。铯，属于生物体非必需元素，从20世纪40年代起，受美国和前苏联核武器试验的放射性落下灰影响，均有在全球海洋中的生物体内检测出来放射性铯。一般，放射性137Cs 进入海洋生物体内主要通过2种方式[9]，一种是137Cs吸附于海洋生物个体的表面，比如一些体表面积大的浮游生物、藻类；一种是137Cs 经由海水被如鱼类的鳃和体表吸入或者由摄取带有137Cs的饵料，经消化吸收后逐渐在个体体内富集。其中，放射性铯经海洋生物的食物链传递，又可累积到其他生物个体。据报道，水体中137Cs易被生物吸收、累积特别是水生生物[3, 19]；同时，不同组织器官的富集能力也各不相同，以鱼类为例，组织器官中浓集水平由大到小基本是内脏>鳃>性腺>皮(鳞)>骨(包括头和尾)>肌肉[3, 10]。

2.2 海洋生物对于137Cs的富集行为及影响因素

由于铯易于被水生生物吸收，近年来国内外有关日本福岛核事故中铯对海洋生物的影响报道最为集中。自核电站发生爆炸至今，不断有大量放射性物质释放到环境中，导致超过80%放射性物质进入太平洋[20]；事故发生3个月后，在距离福岛30～600 km的海域的海洋生物体内发现了放射性Cs，且其含量是事故前的10～1 000倍[21]。据了解，海洋生物可快速富集放射性核素Cs，但其排出体外的生态半衰期(ecological half-life)较长，平均可达386 d[22]。同样地，对美国加利福尼亚州沿海捕获的蓝鳍金枪鱼在日本福岛核事故前后做了监测对比，结果显示事故后鱼体内放射性铯浓度增加包括134Cs含量达到(4.0±1.4) Bq·kg-1、137Cs为(6.3±1.5) Bq·kg-1，这从侧面反映了蓝鳍金枪鱼体内放射性 Cs 含量的快速增加应是源自日本福岛核事故泄露造成的[23]。此前，我国有关放射性铯的生物富集研究，更多的是集中于核素在水体环境的迁移、分布以及小部分在食物链的传递等方面。如蔡福龙等[9-10]研究者开展了大量海洋生物物种对于放射性铯的富集研究，其涉及的物种有扁藻、三角褐指藻、对虾、毛蚶、珍珠贝、梭子蟹、黑鲷、扇贝、悦目大眼蟹等藻类、鱼类、甲壳类和软体动物4种类型的海洋生物。由于137Cs和134Cs互为金属铯的同位素，其在同一生物如鱼类、甲壳类、大型藻、软体动物等类群的富集状况及生物富集因子数值上几乎是一致的，这一情况已运用在非人类物种辐射剂量/率估算软件ERICA(Environmental Risk from Ionizing Contaminants: Assessment and Management)的实际计算中[24]。因此，表2 归纳总结了文献记录的我国海洋生物物种对于主要的人工放射性铯的吸收及有效数据重新整理获得的富集系数。总体而言，海洋生物对于放射性核素137Cs、134Cs的富集没有显著差异，但不同生物种类间的富集差异性较大。当然，由于环境因素、核素浓度的不同，同一种类如扁藻的富集状况(1.01～13.17, 均值6.95)也呈现明显的差异。在这四类生物中，尽管收集的文献中有效的数据资料和生物种类较少，但是甲壳类对放射性铯的总体富集能力相较其他三类强(P<0.05)。这一结果与福岛核事故发生后部分研究者关于日本海域海洋生物富集铯的状况类似，即在调查福岛事故后(2011年7月—2013年8月)核电周边海域内10个纲46个属的底栖生物中，甲壳类的软甲纲Malacostraca和环节动物的多毛纲Polychaeta是受137Cs影响最为重要的2个门类，分别达到33.19、35.40 Bq·kg-1-wet，而全部种类的137Cs均值为28.93 Bq·kg-1-wet[25]。

表1 我国近海海域137Cs浓度(Bq·m-3)Table 1 137Cs concentration in offshore waters of China (Bq·m-3)

注： *大亚湾表层海水中2012年137Cs浓度取自与大亚湾核电站相距1 km的岭澳核电站周边海水监测资料——岭东核电有限公司2009年《岭澳核电站3、4号机组竣工环境保护验收监测报告》。

Note: *The concentration of137Cs in the surface water of Daya Bay in 2012 was taken from the seawater monitoring data of the LANS, which is 1 km away from the GNPS-Lingdong Nuclear Power Co., Ltd. 2009 "LANS Units 3 and 4 Completion Environmental Protection Acceptance Monitoring Report".

随着我国滨海核电站建成并商运的机组数量日益增多，人工放射性核素的持续排放可能引发人们对于近海海洋生物及其生态系统放射性水平升高进而产生健康危害的担忧。对于具有富集能力的海洋生物，海水中轻微的核素水平变化，可能造成不同程度的影响。影响海洋生物富集137Cs的因素很多，包括环境和生物因素的双重影响。环境因素如悬浮物、核素浓度、温度、盐度、光照、pH值及理化性质等。据报道，栖息在多黏土质和细砂质水体的鱼类，其对于137Cs的富集能力较一般水域中的鱼类小得多，主要是因为已吸附于黏土和细沙的137Cs不易被生物摄取[9]。生物因素如年龄、个体大小、生活习性、种群结构等，对于生物富集能力的影响也各不相同[26]，如前面描述的四类海洋生物对于137Cs的富集能力不同。

然而，在正常工况下，滨海核电周边海域内环境的放射性核素浓度(比活度)一般很低(如表1所示)，加上海水理化性质复杂等因素影响，这就造成从水体直接检测放射性污染水平常常比较困难[2]，而生物对于核素的富集在一定程度上可快速且简便地反映出环境可能的污染状况，具有环境污染的指示作用。如贻贝常作为监测放射性核素60Co的指示生物[9]。不过，王海军等[27]在分析刘广山等[28]测量的大亚湾海域不同生物浓集放射性核素状况时获悉，贻贝并不能对137Cs产生较高富集(富集系数不到20 L·kg-1)，其他底栖生物如牡蛎富集能力较强，可达442 L·kg-1。因此，结合福岛核事故的生物监测结果、表2文献数据及部分模型计算结果等[29]发现，对于放射性铯，甲壳类或底栖生物类的富集能力表现较强，可选取其作为日常监测的对象之一，用于反映滨海核电周边海域内放射性铯的放射性水平状况。

表2 文献收集的我国海洋生物对于放射性铯的吸收及富集系数Table 2 Absorption and concentration coefficient of radioactive cesium in marine species in China in publications

3 137Cs在海洋生物体内的毒理学研究(Toxicological study of 137Cs in marine species)

由于137Cs与钾(K)的性质相似[36]，具有同K类似的金属属性；可竞争性抑制生物的光合产氧等生理活动[37]、作为细胞膜上钾离子通道的抑制剂等[38]。国际上，有关放射性核素137Cs经海洋生物的吸收、累积的文献报道最多，涉及的水生生物种类众多[10,39]。有关134Cs、137Cs、锶-90(90Sr)等中毒性、半衰期较长核素对生物体的辐射影响在此前也有广泛的研究，包括对核爆、核电站事故状况的表征和对人类健康的辐射危害[20,40]。比如，在非人类物种方面，分析采集自福岛核事故后受到137Cs严重污染地区(1 000 kBq·m-2)的布什莺鸟(Bush Warblers，Cettiadiphone)，发现其羽毛富集了大量的134Cs和137Cs，且相对其他无放射性铯影响的区域，该地区的布什莺鸟在泄殖腔附近出现了明显的损伤，类似出现了痘病毒病变[41]。

在我国，虽说放射性同位素在环境中的行为研究始于20世纪50年代，但至今有关137Cs对于海洋生物辐射效应的研究数据累积较少，仅有少数的关于急性照射下水生生物如红鲫鱼辐射影响研究[42]。据了解，一种大型溞(Daphniamagna)在23 d的0.38 mGy·h-1137Cs γ射线的照射下减少了产卵量[43]；一种多毛纲在连续超过7代的3.2 mGy·h-1137Cs γ射线的照射下，卵和卵囊产量下降[44]，贻贝组织体内辐射剂量率达到0.61 μGy·h-1就导致DNA双链的断裂[45]，这一辐射剂量水平还显著低于国际上推荐的10 μGy·h-1无效应最低辐射剂量率值[29]。不过，急性辐照方式显然与环境放射性水平状况不符[28]。总之，铯作为兼具重金属和中毒性放射性属性的核电主要排放物，使得有关包括放射性铯在内的人工放射性核素对于海洋生物及其生态环境的辐射安全问题日益突出。

4 我国滨海核电周边海域内部分海洋生物体内由包括137Cs等引发的辐射剂量率风险评估(Risk assessment of radiation dose rates caused by radionuclides including 137Cs in some marine species surrounding coastal nuclear power plants in China)

关于海洋生物对放射性核素的富集行为及其辐射剂量率的风险评估，国外如美国、欧盟等很早就从事环境辐射防护的要求和导则等相关工作，开展了电离辐射污染物的环境效应研究，其目标是对电离辐射污染物的环境效应如生物和生态效应，提供科学的风险评估方法。其中，美国能源部的分级方法(简称GRADED)及其软件RESRAD-BIOTA、欧盟评价欧洲地区生态系统环境影响的第五框架项目Framework for Assessment of Environmental Impact(简称FASSET)及其软件ERCIA，是如今用于掌握非人类物种的辐射剂量/率风险评估的主要技术手段[46]。据报道，FASSET/ERICA数据库中包含有>350个海洋生物富集系数值[47]。从20个世纪70年代起，许多国际组织和国家机构开始关注放射性物质对环境的影响，并基于当地辐射状况制定出了一系列辐射环境保护的原则和标准，逐步形成了辐射环境评价系统。目前，放射性流出物对海洋生物辐射影响评价，多基于估算放射性核素从受污染环境介质向生物体的转移以及后续的生物辐射剂量率的计算及比较分析。同时，各种模型在实施生物辐射剂量率影响评价过程中，均从参考生物的选取、放射性核素的迁移分布和富集、参考生物的辐射剂量因子关系等角度出发。据了解，至今我国关于放射性核素对水生生物辐射剂量计算和评价的研究工作起步较晚、数据累积较匮乏，且多采用国际上常见的用于评价生物辐射剂量率的标准体系和准则，如以国际组织推荐的400 μGy·h-1(10 mGy·d-1)的剂量率限值为基础，进行我国滨海核电周边海域内的海洋生物个体、种群水平等的风险评估[48]。

表3 文献中有关3个滨海核电站周边海洋生物辐射剂量率估算情况Table 3 Estimation of radiation dose rates of marine species around three coastal nuclear power plants in literatures

注： 大亚湾核电站中α粒子和β射线采用点源剂量分布公式，γ射线采用MCNP V.3a/PC MONTE-Carlo程序。阳江核电站和南方某滨海核电站均采用ERICA程序。

Note: *Daya Bay Nuclear Power Station, α-particle and β-ray adopt the point source dose distribution formula, and γ-ray adopts MCNP V.3a/PC MONTE-Carlo program. The Yangjiang and one nuclear power plant in the southern both use the ERICA program.

表3列出了我国大亚湾核电站、阳江核电站周边海域等自然海区海洋生物在正常工况下接受到包括137Cs在内的人工放射性核素的辐射剂量率水平以及运用的估算模型软件，可以看出与上述富集系数的结果类似，甲壳类在核电正常工况下接受自人工放射性核素影响的辐射剂量率最高；但其辐射剂量水平并未高于10 μGy·h-1。其实，海水环境中的人工放射性核素对于海洋生物的辐射影响，同样也受到包括前述提及的环境和生物因素的影响；但从收集到的数据资料，目前我国相关的研究成果仍累积不足。

5 结语(Conclusion)

在我国，保障核与辐射安全，保护海洋生态安全，是大力推进生态文明建设的重要内容之一，是建设美丽中国的必要条件。同时，随着2015年国家“生态文明建设”五年规划的颁布、社会公众有关环境辐射安全防护等的需要，开展核电邻近海域内的核辐射环境影响体系及相应的生态环境变化研究显得迫在眉睫。通过分析海洋生物富集放射性137Cs的方式、生物富集系数的种群特征、人工放射性核素在生物体内的辐射剂量率状况，结果显示滨海核电周边海域内137Cs的放射性水平较低，海洋生物对于137Cs的富集未呈现显著的种群规律；目前对放射性铯的富集能力较高的生物主要是底栖生物，但通常未达到可导致电离辐射损伤的辐射剂量率水平。随着滨海核电在我国的大力发展，可指示环境放射性状况的参考生物的筛选、生物放射性质量安全数据积累及其生态健康风险需进一步关注。

致谢：感谢蔡福龙教授在数据资料整理方面的指导。