碳同位素现场检测技术分析致密油气充注特征——以渤海湾盆地民丰洼陷北斜坡为例

慈兴华 张焕旭 牛 强 朱 地 康淑娟 胡 建 张立生 张家政 何 坤

1. 中石化胜利石油工程有限公司地质录井公司 2. 北京大学工学院3.苏州加州能源与环境研究院 4. 苏州冠德能源科技有限公司5. 中国科学院地质与地球物理研究所 6. 中国地质调查局油气资源调查中心 7. 中国石油勘探开发研究院

0 引言

致密油气是指储存于致密储层当中的油气资源，学界通常将孔隙度小于10%、覆压渗透率小于0.1 mD作为致密储层划分的标准[1]。在油气勘探由常规油气逐渐转向非常规油气的今天，致密油气作为最具有突破可能的非常规油气资源，一直被寄予厚望，并且近几年来勘探成果斐然。致密油气具有大面积、广覆式分布的特征，但是往往油气水关系复杂，短距离内的含油性存在较大差异，经常出现“井井都见油、井井不出油”的勘探困局[2-3]。这种复杂的油气水关系取决于油气充注与否、充注范围与充注程度。油气充注是一个复杂的地质历史过程，尤其是对于致密油气，它不仅取决于充注动力与储层物性在排烃时刻的耦合关系，还受控于砂体构型、微裂缝、隔夹层等源、储间运移疏导体系。因此，对致密油充注过程的研究十分困难[4]。不同期次充注的油气由于其来源或者成熟度的差异，其地球化学特征存在一定差别，都会在被充注的致密油气藏内显现出来。这就给油气充注范围的刻画提供了可能。但是，这种充注范围的刻画需要大量的连续的地球化学数据做参考，而碳同位素现场检测技术则提供了这种大量的数据基础。因此，笔者借助于碳同位素现场检测手段，结合区域油气地质特征，以渤海湾盆地东营凹陷民丰洼陷北斜坡为例，分析油气来源及充注特征，探讨利用碳同位素现场检测手段来判识深层油气充注的可行性。

1 民丰洼陷油气地质特征

民丰洼陷位于渤海湾盆地东营凹陷中央隆起带北部，区域内主要发育3组断裂体系：北部陈家庄凸起南侧的陈南断层是民丰洼陷的控盆边界断层，洼陷中部的民丰断层属于蛇曲状延伸的同沉积断层；南部永102—辛174断层为民丰洼陷南界断层。在断层的作用下，洼陷自北向南形成明显的3个台阶：陈家庄凸起及青坨子凸起西边缘为高台阶；民丰Ⅱ号断层以北至凸起边缘为中台阶，是一个被阶梯式断层分割的背斜构造；民丰Ⅱ号断层以南地区为低台阶，地层沉积齐全，构成了民丰洼陷的主体。研究区所在的民丰洼陷北部陡坡带主要位于高台阶和中台阶，也是民丰洼陷勘探的主要目标区域（图1）。

图1 民丰洼陷北斜坡构造与地层柱状图

民丰洼陷自下而上发育古近系孔店组、沙河街组和东营组、新近系馆陶组和明化镇组、第四系平原组等地层，沉积相类型主要为三角洲、河流相以及冲积扇等。沙河街组自上而下分4段，其中沙河街组四段（以下简称沙四段）沉积是一个水进过程，沉积相由三角洲相、盐湖相、滨浅湖相过渡到半深湖相、深湖相，该段自上而下又细分为纯上亚段、纯下亚段和下亚段（以下分别简称为沙四纯上亚段、沙四纯下亚段、沙四下亚段）。沙河街组三段（以下简称沙三段）沉积时则进入一个水退的过程，由半深湖相过渡到滨浅湖相、三角洲相、河流相，该段自上而下细分为上中下3个亚段（以下分别简称为沙三上/中/下亚段）[5]。

洼陷内含油气层系多。早期研究成果认为烃源岩主要为沙四纯上亚段及沙三上亚段，以褐灰色泥岩及页岩为主，有机质类型以腐泥型和偏腐泥混合型为主，生烃能力较好；近年来的研究成果认为位于洼陷深处沙四下亚段暗色泥岩也具有较好的生烃能力，并且能够形成一定的规模油气藏。区域内的储层主要发育于沙三段及沙四段，其中主要储层段（沙四下亚段）储层为近岸水下扇砂/砾岩，埋藏深度超过4 000 m，孔隙度介于0.4%～12.6%，平均值为5.43%；渗透率介于0.005～27.656 mD，平均值为1.930 mD，属于典型的致密储层[6]。民丰洼陷油气藏类型多样，区内已发现油气田均与民丰洼陷有密切关系。

民丰洼陷从20世纪60年代开始勘探，相继发现了产层为沙三下亚段和沙四纯上亚段的盐家岩性油气藏以及产层为沙二段的永安镇断层遮挡油藏[7]。近年来，丰深1、丰深2、丰深3等井在更靠近洼陷中心位置的沙四下亚段盐下砂/砾岩体相继获得高产工业气流或良好的油气显示，显示该区盐下深层油气的良好勘探前景。研究表明，深层油气主要是来自于沙四下亚段暗色泥岩高成熟度的干酪根裂解气、原油裂解气以及与早期油藏受气侵形成的凝析气藏[8-10]。然而，针对该区域深层油气的勘探并非一帆风顺，如丰深1、丰深3井在沙四下亚段测试获得日产天然气量分别为11.83×104m3、2.64×104m3，但是其紧邻的丰深5及丰8井在沙四下亚段则均未获气。因此，明确深层高成熟油气的充注方向与充注范围是该区后续勘探亟待解决的问题。盐斜233井与永斜932井是该区扩边探井，其沉积来源不同的物源方向，针对这2口井研究其连续碳同位素值变化有利于分析深层油气的充注方向。

2 碳同位素现场检测方法

国外学者最早于20世纪90年代末期进行过碳同位素现场检测的尝试，但限于硬件条件，采取在钻井过程中定点采集钻井液气样在实验室分析的手段，用于分析油气充注[11]、储层连通性[12]以及预测水平井断层[13]。由于测量手段的制约，采样密度稀疏，且容易发生采样及运输过程中的碳同位素分馏，相关技术一直处于试探阶段。近年来，随着碳同位素分析技术的快速发展，尤其是碳同位素红外光谱分析技术的成熟，使现场实时碳同位素测量成为可能[14]。笔者研究中采用的GRAND—3中红外激光光谱同位素测量仪是由加州能源与环境研究院与苏州冠德能源科技公司研发的新一代碳同位素测量仪器（不同于实验室中常用的GC—IRMS同位素比质谱仪），是采用吸收光谱的手段实现烃类气体碳同位素的测量。该仪器先通过快速色谱将混合的烃类气体按组分分离，并依次进入氧化池燃烧为CO2，之后进入中红外激光光谱测量腔室，利用12C—O、13C—O分子键对激光的吸收特征峰不同，从而实现碳同位素的测量。与传统的同位素质谱相比，中红外激光光谱同位素测量仪价格低、体积轻巧、环境容忍度高，且在测样的过程中不需要高度的真空条件，也不需要经过复杂的样品前处理过程，因此，能够在野外环境下部署，实现样品的原位测量。此外，GRAND—3测样速度更快，在5 min内可以完成C1～C3碳同位素值的测量，测量精度与气相色谱—质谱联用仪（GC—MS）近似，测量值绝对误差小于0.5‰，测量的体积浓度下限低至0.5 %。

笔者开展了2口井（盐斜233井及永斜932井）的碳同位素现场检测工作和1个生产区（盐22井区）产出的天然气碳同位素测量工作。钻井现场碳同位素检测过程中分析的样品为钻井液气，即钻头破碎地层所释放出来的气体，通过钻井液循环返至地面，它反映了所钻遇地层最为直观的碳同位素信息。现场工作中，采用气体自动进样系统将从钻井液回流槽中脱出的气样连接至同位素色谱，实现钻井液气碳同位素的自动测量，采样频率为5 min/样，记录采样时间及对应的迟到井深（图2）。在生产区天然气采样用传统的气袋取样工作模式，取样位置为油气水分离器后。为了防止碳同位素分馏，取样与测样时间间隔小于48 h。

图2 碳同位素现场检测工作流程图

3 碳同位素现场检测

3.1 碳同位素剖面

盐斜233井碳同位素现场检测层段为沙三中亚段至沙四下亚段，对应井深介于1 900～4 300 m（图3）。从钻井液气碳同位素及组分特征来看，可以大致分为上下两段。上段从沙三中亚段至沙四纯上亚段（井段1 900～3 200 m）碳同位素值逐渐变重，甲烷碳同位素值（δ13C1）从-65‰逐渐变重至-58‰，但变重趋势逐渐趋缓；乙烷碳同位素值（δ13C2）与丙烷碳同位素值（δ13C3）的分馏差距相对较小；天然气组分逐渐变湿，干燥系数从高于0.95降至0.80，这符合正常的热裂解气分布特征。下段从沙四纯下亚段至沙四下亚段，δ13C1呈继续变重的特征，变重至-55‰，δ13C2与δ13C3具有明显的分馏间距，分馏间距介于3‰～4‰，天然气组分更湿，干燥系数低于0.70。

图3 盐斜233井碳同位素现场检测剖面图

图4 永斜932井碳同位素现场检测剖面图

永斜932井碳同位素现场检测段为沙三下亚段至沙四纯上亚段（井段2 950～3 700 m）（图4）。与盐斜233井不同，该井在检测段未发现钻井液气碳同位素值随深度变重的规律。井深3 500 m以浅，δ13C1主体保持在-58‰左右。但是井段3 125～3 175 m存在一个明显偏重的层段，变重幅度约为5‰，与之对应的天然气组分也相对较湿。井深3 500 m以深，δ13C1变轻，约为-60‰，甲烷干燥系数总体超过0.95，属干气。该井在井深3 400 m和3 480 m也出现了δ13C1变重、天然气湿度增大的现象。受天然气干燥程度的影响，仅在3 150 m以上测到了连续的δ13C2、δ13C3数据，两者分馏间距较小。值得注意的是，无论盐斜233井还是永斜932井，天然气碳同位素的变化与组分特征具有较好的同步性，在δ13C1变重的井段，天然气组分也往往偏湿，说明两者很可能受同一因素控制。

3.2 天然气成因分析

3.2.1 盐斜233井沙三下亚段至沙四纯上亚段天然气为生物成因和早期热裂解成因，为本地烃源岩产物

图5 东营凹陷烃源岩成熟度随埋深的变化图

盐斜233井沙三段天然气符合随成熟度逐渐变重的热裂解碳同位素分馏特征，与埋深具有较好的对应关系，且气测值较低，判断为本地烃源岩生成的少量气态烃类产物。其中2 500 m以浅天然气组分非常干燥，δ13C1值低于-60‰。参照前人对于东营凹陷烃源岩演化程度与埋深对应关系的认识，2 500 m以浅烃源岩有机质成熟度（Ro）尚小于0.4%，未进入生油窗[15]（图5）。根据研究区的地温梯度，埋深2 500 m对应的地温为80 ℃，正是产甲烷菌的生存下限温度[16]。因此，2 500 m以浅天然气应主要为生物成因气。2 500 m以深的沙三下亚段至沙四纯上亚段δ13C1持续变重，天然气干燥系数明显变小，同时可检测到δ13C2、δ13C3。从烃源岩演化来看，2 500 m以深烃源岩Ro逐渐大于0.5%，进入早期的热裂解生烃阶段。因此，沙三下亚段中下部至沙四纯上亚段的天然气主要为本地烃源岩早期热裂解产物。

3.2.2 盐斜233井沙四纯下亚段天然气存在深层烃源岩产物的充注，为本地烃源岩热裂解气与深层气混源

天然气δ13C1随成熟度的变化最为显著，因此常利用δ13C1评估天然气的成熟度。国内外多个学者都根据研究区的具体情况提出了δ13C1≈A lgRo-B样式的回归公式[17-19]。例如：Stahl等[17]综合研究西北欧和北美地区有机成因天然气特征提出回归方程：δ13C1≈ 14 lgRo-28（ 煤 成气）、δ13C1≈17 lgRo-42（油型气）；戴金星[18]根据我国天然气特征提出相应回归方程：δ13C1≈14.12 lgRo-34.39（煤成气）、δ13C1≈15.8 lgRo-42.2（油型气）。但是相应模型在民丰洼陷并不完全适用，相对于其他盆地而言，该区热成因气碳同位素明显偏轻，这可能与该区广泛发育的未熟—低熟油烃源岩母质有关[20]。依照常见的回归方程样式，根据沙三下亚段及沙四纯上段本地热成因天然气δ13C1及烃源岩成熟度随埋深的关系，拟合出了本区的回归方程：δ13C1≈10.5 lgRo-55。根据该回归方程，预测3 500 m以深本地烃源岩生成天然气δ13C1随深度的变化。将碳同位素预测值与实际值对比，实测δ13C1明显重于预测值（图6）。但是相对于丰8、丰深1、丰深3等洼陷深层盐下高成熟凝析气藏，盐斜233井3 500 m以深的天然气δ13C1要略微偏轻，推测为本地烃源岩热裂解气与深层来源气混合后的结果。

图6 民丰洼陷天然气碳同位素实测值与盐斜233井预测值对比图

针对民丰洼陷盐下高成熟天然气成因的问题，相关学者已做了大量研究，认为以丰深1井为代表的深层天然气以原油裂解气为主[8-10]。并且在研究过程中开展了原油裂解与干酪根裂解的热模拟实验，绘制出δ13C2、δ13C3相关图版用以区分原油裂解气和干酪根裂解气成因，反映了同等情况下原油裂解气的碳同位素比干酪根裂解气轻且δ13C2、δ13C3分馏间距大的特征[9]。笔者将盐斜233井天然气碳同位素数据投影至模板当中，该井深层天然气与丰深1井天然气处于原油裂解气特征分布区，浅层天然气则主要位于干酪根裂解气分布区（图7）。可见，盐斜233井深层与浅层天然气来源存在较大区别，3 500 m以浅天然气主要为本地烃源岩生物成因气和低成熟度热成因气，3 500 m以深则存在深层原油裂解气充注，充注的烃类来源与丰深1、丰深3、丰8等井一致。另外，从天然气组分上来看，由于深层来源天然气主要为凝析气藏，因此也造成了盐斜233井沙四纯下亚段、沙四下亚段天然气组分进一步偏湿（图3）。

图7 盐233井和永斜932井天然气成因判识图

3.2.3 永斜932井充注特征分析

永斜932井为永安镇油田的扩边探井，位于永安镇油田和盐22井之间。从碳同位素检测及天然气成因判识图板（图4、7）中可以看出，在能够检测到重烃的层段，其天然气基本属于本地烃源岩的干酪根裂解气。整个检测段的δ13C1普遍偏轻，天然气组分也普遍偏干。仅在井段3 100～3 200 m、井深3 480 m出现δ13C1变重，天然气组分也相对偏湿，存在深层高成熟油气充注的迹象，但是整体而言，相对于盐斜233井充注特征很不明显。因此，从这两口井的同位素分布特征来看，盐斜233井所在的洼陷西北区域比永斜932井所在的永安镇油田西向扩边区域更可能是一个有利的盐下高成熟天然气充注方向。

4 盐22井区油气充注特征

盐22井区为民丰洼陷开发较早的油气藏，产凝析气，主力产层为沙四纯上亚段近岸水下扇砂/砾岩储层。盐 22井区δ13C1、δ13C2、δ13C3的平面分布如图8所示，从碳同位素分布来看，三者的分布具有较好的一致性，均表现出在该井区中间重两侧轻、南部重北部轻的分布特征；从碳同位素值大小来看，其δ13C1在井区中间高值区都重于-50‰，与丰深1井、丰深3井、丰8井等盐下凝析气及盐斜233井沙四纯下亚段天然气碳同位素值基本相近，参照本地区烃源岩演化程度与天然气δ13C1对应关系，盐22井区中部所产出天然气具有高—过成熟阶段的特征。

碳同位素分布特征与储层岩性分布及构造特征具有较好的一致性。盐22井区主力产层为沙四纯上亚段近岸水下扇砂/砾岩储层，构造形态呈鼻状构造，总体由北向南倾（北高南低），轴部中心位置在盐22井—盐斜20井—盐斜70井连线一带[21]。由于近岸水下扇不同部位沉积作用和空间分布差异性，导致其不同亚相（微相）在埋藏过程中具有不同成岩响应和物性演化，进而控制了不同部位砂/砾岩输导或封堵能力的差异性：扇根区（如盐22井）粒度粗、分选差、杂基含量高，在成岩作用以及压实作用和灰泥杂基重结晶作用下，储层物性较差；扇中区（如盐斜70井、盐斜20井）的储层杂基含量较低、颗粒支撑、分选中等，储层物性较好。盐斜70井、盐斜20井、盐22井沙四纯上亚段储层孔隙度分别为8.4%、 6.8%、5.3%，渗透率分别为4.3 mD、1.0 mD、0.5 mD，储层物性由南至北逐渐变差[22]。油藏伴生气碳同位素的平面展布特征说明深层原油裂解气的充注受储层物性与构造双重控制：受构造作用的影响，高成熟原油裂解气的充注主要集中于构造轴部一线，由轴部向东西两侧油藏伴生气同位素值逐渐变轻，反映其充注强度逐渐下降；受储层物性的影响，盐22井区南部的充注强度要好于北部。

图8 盐22井区油藏伴生气碳同位素值平面分布图

盐22井区沙四纯上亚段的原油与天然气不是同源。油源对比结果显示，盐22井区沙四纯上亚段的原油主要来源于本地烃源岩[23]；结合原油生物标志化合物参数的研究成果，甾烷异构参数C29ββ/ (αα＋ββ)为0.38，C29RR/ (RR＋SS)为0.4，尚未达到完全平衡，Ts/(Ts＋Tm)小于0.4，表明盐22井区的原油为本地烃源岩成熟阶段的产物。而根据该井区产出天然气的碳同位素特征上分析，其与丰深1井等盐下产出的天然气碳同位素值相近，都具有高—过演化阶段的特征。因此，盐22井区沙四纯上亚段的原油与天然气在成熟度上存在明显的差别，不是同一来源。其原油主要来源于沙三下亚段、沙四纯上亚段正常演化阶段的烃源岩热裂解；天然气则是在本地原油伴生气基础上存在盐下高成熟产物的充注。深层天然气的充注不仅补充了资源丰度而且提高了气油比，有利于致密油气的采出。

5 结论

1）盐斜233井区在井深3 500 m以深的沙四纯下亚段地层发生了深层油气的充注，其天然气为洼陷深层原油裂解气与本地烃源岩热裂解气混合气；永斜932井沙三、四段甲烷碳同位素偏轻，主要为本地烃源岩的热裂解产物，但是在井段3 100～3 200 m存在深层天气充注的迹象。

2）盐22井区油藏伴生气碳同位素在井区中部重两侧轻、南部重北部轻，盐下高成熟天然气的充注受储层物性与构造特征的双重控制；盐22井区原油为沙三及沙四纯上亚段烃源岩成熟阶段产物，天然气则存在盐下高成熟产物的充注。

3）综合碳同位素现场检测的碳同位素分布特征，民丰洼陷西北方向可能存在一个高熟油气的充注区域，是有利的勘探目标。

4）碳同位素现场检测技术能够快速提供大量连续的立体碳同位素数据，不仅可以用来研究油气来源与成因，还可以分析致密储层背景情况下的油气充注特征，为油气勘探开发部署提供依据。