松辽盆地长岭断陷沙河子组页岩岩相特征及其对孔隙结构的控制

2019-03-05张瀛涵刘冬冬高凤琳姜振学梁志凯杨东旭于海龙

石油实验地质 2019年1期

张瀛涵，李卓，刘冬冬，高凤琳，姜振学，梁志凯，杨东旭，于海龙

(1.中国石油大学(北京) 油气资源与工程国家重点实验室，北京 102249；2.中国石油大学(北京) 非常规天然气研究院，北京 102249)

近年来，在海相沉积地层的页岩气勘探开发工作取得了重大突破，发现了大量工业性气藏，我国的页岩气勘探取得了重大进步[1]。我国主要含油气盆地中的页岩气以赋存于陆相沉积岩中为基本特点，因此陆相层系也是页岩气勘探开发新的重要领域[2]。中国发育陆相含油气盆地页岩：渤海湾盆地古近纪、松辽盆地白垩纪、鄂尔多斯盆地三叠纪、四川盆地侏罗纪、塔里木盆地三叠纪—侏罗纪、准噶尔盆地侏罗纪均为大型湖盆沉积，在湖盆扩张期形成了分布广泛且厚度大的湖相页岩，有机质十分丰富[3]。国内外众多学者对页岩岩相展开研究，从不同方面对其进行划分。不同岩相的开发潜力不同，因此，找寻有利的页岩岩相段是页岩系统寻找主要勘探开发目的层的关键所在[4]。但是，对于页岩孔隙类型特征，尤其是不同页岩储层中孔隙结构缺乏定量分析[5]。

笔者以松辽盆地长岭地区下白垩统沙河子组页岩为研究对象，建立了岩相划分方案，在此基础上通过扫描电镜、CO2和N2吸附以及压汞实验来对孔隙结构进行定性和定量分析，以明确陆相页岩岩相特征及其对孔隙结构的控制。

1 页岩岩相

1.1 岩相划分方案

前人对不同页岩岩相的空间分布进行了充分研究，着重于页岩岩相的分类以及有利岩相的优选[6-9]。有学者曾在四川盆地涪陵气田五峰—龙马溪组利用测井数据和矿物成分来划分有利岩相[10]。岩相作为页岩孔隙结构和储气能力的反映，是识别有利目标区的有效方法[11-12]。笔者依据研究区页岩特征，以“有机质丰度(TOC)+矿物组分”作为岩相划分方案，根据页岩有机碳含量，将页岩划分为富有机质页岩(TOC大于2%)、含有机质页岩(TOC介于1%～2%)和贫有机质页岩(TOC小于1%)；又根据矿物组成，将黏土矿物、脆性矿物(石英、长石)和碳酸盐矿物(方解石、白云石、菱铁矿)作为三端元，以各自含量50%为界，最终确立了岩相划分方案，包括12种岩相类型(表1)。

1.2 页岩岩相类型

根据上述划分方案，将长岭断陷下白垩统沙河子组页岩样品X射线衍射和TOC实测数据进行统计，整理后发现研究区主要发育黏土质页岩、硅质页岩和混合质页岩3大类，共计7种岩相(表2)。研究区沙河子组页岩富含黏土矿物和脆性矿物，钙质矿物含量低。富有机质页岩暗色富含有机质纹层与隐晶和粉晶硅质纹层呈韵律交替；含有机质页岩黏土质、硅质及少量碳酸盐矿物呈隐晶结构均匀相混，呈层状或块状构造；贫有机质页岩有机质含量低，岩心样品色浅，各种层理均可见。

表1 松辽盆地长岭断陷沙河子组页岩岩相划分方案

表2 松辽盆地长岭断陷下白垩统沙河子组页岩岩相特征

2 页岩孔隙结构特征

2.1 页岩孔隙类型

页岩颗粒粒度细小，多发育纳米级孔隙，普通光学显微镜已经无法满足研究需求[13-14]。笔者采用氩离子抛光样品，利用场发射扫描电镜，对页岩的微观孔隙类型进行定性描述。与低温气体吸附和高压压汞实验不同的是，场发射扫描电镜可以清楚直接地观测到页岩样品的孔隙类型和特征。采用LOUCKS等[15]对孔隙类型的划分方案，即分有机质孔、粒间孔和粒内孔3大类进行观测。

2.1.1 有机质孔

有机质孔是页岩中的有机质在生烃演化过程中，烃类生成和排出后残留在有机质中的孔隙。通过对沙河子组不同岩相样品氩离子抛光后进行扫描电镜观察发现，页岩有机孔在黏土质页岩中最发育，有机质孔隙发育方式多样，大多数与黏土矿物共生，呈连片或蜂窝状分布，孔径比较均一(图1a，b，c)；其次为硅质页岩，有机质孔隙零星发育，孔径大小不等(图1d，e)；而在混合质页岩中，有机质孔隙基本不发育(图1f)。有机质孔在页岩孔隙中占主导地位，大量有机质孔不仅可以作为气体储存的空间，还能作为一种连接其他孔隙的途径，控制吸附气和游离气的分布[16-18]。

2.1.2 粒间孔

粒间孔是孔隙颗粒堆积时，由颗粒相互支撑构成的孔隙空间。粒间孔隙发育程度与颗粒含量、粒度、分选性和充填物含量等因素密切相关。研究区页岩粒间孔孔径较大，可达微米级，大多数的粒间孔为黏土片间孔和颗粒边缘孔(图2)。黄铁矿结核晶间孔不发育，可能与研究区黄铁矿含量少有关。孔隙形状不规则，呈扁平状或狭缝状。粒间孔在黏土质页岩中最发育，包含无机矿物粒间微裂缝、无机黏土矿物板片间孔隙、无机矿物粒缘孔隙和黏土矿物集合体间孔隙等(图2a，b，c)。其次是混合质页岩，发育无机矿物粒间缝和黏土矿物间孔隙(图2d)。在硅质页岩中，无机矿物粒间孔隙弱发育,孔径相对较小(图2e，d)。粒间孔相对于有机质孔来说，孔径较大，故而能提供较多的孔体积，是游离气赋存的主要场所。

图1 松辽盆地长岭断陷沙河子组页岩有机质孔SEM图

图2 松辽盆地长岭断陷沙河子组页岩粒间孔SEM图

2.1.3 粒内孔

粒内孔是由碳酸盐、长石或其他可溶部分溶解而形成的。可溶部分可以是碎屑颗粒、自生矿物胶结物或者交代矿物。研究区溶蚀孔多为孤立发育，形状为圆形和椭圆形，形状较为规则；个别连通发育的，形状为不规则的多边形。粒内孔在硅质页岩中最发育，多数为球粒内孔和铸模孔(图3a，d，e)；其次是为混合质页岩，但也是发育在硅质矿物中(图3b，c)。黏土质页岩中由于硅质含量比较少，粒内孔不发育(图3e)。与粒间孔对比，粒内孔孔径普遍较小，约为20～300 nm，分布较为分散。

2.2 页岩孔径分布

气体吸附法是确定页岩孔隙分布和储存能力的有效方法。目前最广泛使用N2吸附和CO2吸附，前者主要用于研究中孔结构，后者主要用于研究微孔结构。N2吸附的准确测量间隔为2～50 nm，CO2吸附的间隔为0～2 nm。因此笔者主要采用低温二氧化碳、氮气吸附法和压汞法对研究区页岩微—中孔孔隙结构进行定量表征。分析测试在北京市理化分析测试中心进行，采用美国康塔公司的Autosorb iQ比表面和孔径分布分析仪完成。N2吸附法所得的比表面积和孔隙体积分别是基于BET理论[19-20]和BJH方法[21]得到。CO2吸附数据采用DFT方法确定基本微孔尺寸分布[22]。高压压汞的最高压力可达50 MPa，但过高的压力容易产生裂缝，因此，高压压汞法能够表征的孔径超过30 nm[23]。

2.2.1 CO2吸附法定量分析

沙河子组页岩微孔孔体积和比表面积分布曲线(图4)十分相似，呈现出“三峰特征”，峰值孔径分别为0.5，0.6，0.8nm，其中0.5～0.6nm峰值最高，可以得到0.5～0.6 nm左右的孔隙发育的数量最多；其次是0.8 nm，且孔隙数量分布相似。富有机质黏土页岩由于有机质含量高且有机质孔隙发育，CO2吸附实验也证实了其微孔孔体积和比表面积相对于其他岩相页岩具有更高的贡献率。混合质页岩微孔发育相对来说较差。

图3 松辽盆地长岭断陷沙河子组页岩粒内孔SEM图

图4 松辽盆地长岭断陷沙河子组页岩CO2吸附孔体积和比表面积随孔径变化率分布

2.2.2 N2吸附法定量分析

沙河子组泥页岩孔体积分布曲线与比表面积分布曲线相似，各样品均为小于10 nm的孔隙数量最多；小于10 nm的孔隙占据着最多的孔比表面积。有机质含量增大，比表面和孔体积的峰值越靠左，说明有机质孔隙占比越多。其中CL-05由于碳酸盐含量较高，无机矿物晶间孔隙特别发育，小于10 nm和大于10 nm的中孔对孔体积的贡献都相对较大(图5)。

样品的中孔孔体积随孔径变化均呈现多峰特征，有机质含量升高，孔径峰值趋向孔径减小方向偏移，总孔体积有减小趋势。混合质页岩孔体积峰值较高，且随着碳酸盐含量升高，孔体积峰值有增高趋势。富有机质页岩中存在大量的有机质孔隙，孔径相对较小，却可以提供相当大的比表面积。富有机质页岩岩相在孔径相对较小时，有较高的孔体积和比表面积；随着孔径的增大，有机质孔有减少趋势，随之粒间孔和粒内孔的比例逐渐上升。混合质页岩岩相粒间孔和粒内孔都相对发育，因此在此区间有较高的孔体积和比表面积贡献。

2.2.3 压汞法定量分析

针对研究区不同岩相的7个样品开展高压压汞实验，并作出孔体积随孔径的关系图(图6)。所有样品的孔径分布峰值主要在10～20 μm和40～100 μm。其中黏土质页岩在孔径10～20 μm范围内孔隙发育；混合质页岩发育孔径40～100 μm范围的孔隙。总体来看，含有机质页岩岩相的宏孔发育情况要优于富有机质页岩，贫有机质页岩岩相发育最差。

在查明页岩孔隙结构的基础上，定量评价不同岩相中各孔径微孔(<2 nm)、中孔(2～50 nm)和宏孔(>50nm)对孔体积和比表面积的贡献比例(表3)。中孔和宏孔是孔体积的主要贡献者，比例超过80%，且中孔在其中所占比例更大，平均可达49.21%。

图5 松辽盆地长岭断陷沙河子组页岩N2吸附孔体积和比表面积随孔径变化率分布

图6 松辽盆地长岭断陷沙河子组页岩压汞法孔体积随孔径变化分布

样品编号有机碳含量/ %岩相类型孔比表面积比例/%微孔中孔宏孔比表面积/(m2·g-1)孔体积比例/%微孔中孔宏孔孔体积/(cm3·g-1)CL-012.52富有机质黏土质页岩78.2621.650.0921.3928.6031.7739.620.020CL-022.16富有机质硅质页岩62.7137.200.0918.6323.4451.3725.190.017CL-032.85富有机质混合质页岩54.2645.27 0.47 14.776.8034.6458.560.039CL-041.51含有机质黏土质页岩66.35 33.51 0.14 21.5321.2652.3926.350.022CL-051.44含有机质混合质页岩61.87 37.89 0.24 27.4816.9374.868.210.031CL-060.93贫有机质黏土质页岩64.81 35.01 0.18 17.0823.8156.6919.510.017CL-070.84贫有机质硅质页岩60.47 39.21 0.33 16.5410.5842.7446.680.032

微孔和中孔贡献了超过99%的比表面积，微孔对比表面积的贡献起着决定性作用，平均所占比例也达到了64.1%。初步认为沙河子组页岩中孔是孔体积的主要贡献者，微孔是比表面的主要贡献者。粒内孔连通性差，这些孤立孔隙对页岩气的工业生产没有好处。富有机质黏土质页岩粒内孔不发育，且存在大量有机质孔，微孔占较大比例，提供了巨大的比表面积和更好的连通性。

3 页岩岩相对孔隙结构的控制

根据研究区不同岩相孔隙结构特征定量表征，初步得出沙河子组页岩岩相对孔隙结构的控制机理。微孔的孔体积和比表面积都与黏土矿物有较好的正相关关系(图7a,b)，与沙河子组页岩有机质孔主要发育在黏土质页岩中有关。前人研究表明，微孔比表面积和孔体积与有机碳含量成正相关[24]。沙河子组页岩有机质含量相对偏低，其对孔隙结构的影响不强。因此沙河子组页岩微孔的发育主要受黏土矿物控制。微孔发育的有利岩相为富有机质黏土质页岩。中孔的孔体积和比表面积与碳酸盐矿物含量有正相关关系(图7c,d)，当碳酸盐矿物含量升高时，页岩中的粒间孔隙大量发育，因此混合质页岩对中孔的发育起着关键作用，但沙河子组页岩中的碳酸盐含量普遍较低，个别含量较高，对整体的影响作用不明显。宏孔的比表面积受碳酸盐矿物的影响，孔体积与硅质矿物含量有正相关关系(图7e,f)，宏孔比表面积所占比例相对很小，因此硅质页岩对宏孔的发育有较好的关系，但宏孔比表面积和孔体积受到黏土矿物含量的抑制，有较强的负相关关系。