铁氧化物氧同位素示踪原理及其在铁矿成因研究中的应用

骆文娟，孙 剑

(1. 中国地质科学院 矿产资源研究所，自然资源部成矿作用与资源评价重点实验室， 北京 100037； 2. 中国地质科学院 地质研究所， 自然资源部同位素地质重点实验室， 自然资源部深地动力学重点实验室， 北京 100037)

自上个世纪Urey(1947)建立稳定同位素地球化学理论以来，氧同位素理论体系已不断得到发展和完善(郑永飞等， 2000)，并广泛应用于地球科学的各个领域。其中一个重要的应用领域是矿床成因研究(Pat Shanks, 2014)。铁矿中最主要的含铁矿物是铁氧化物，以磁铁矿和赤铁矿最为常见；化学沉积铁矿原始的含铁矿物主要为铁氢氧化物。前人已对铁氧化物、铁氢氧化物开展过大量的氧同位素分馏系数的理论计算和实验测定(Becker and Clayton, 1976； Yapp, 1990a,1990b, 1990c； Zheng, 1991, 1993, 1995, 1998； Bao and Koch, 1999)，并应用铁氧化物的氧同位素对铁矿开展矿床成因研究(Thorneetal., 2009； 李延河等，2010, 2017； Jonssonetal., 2013)。前人研究显示，铁氧化物的氧同位素组成对于铁矿的成因研究有很好的应用潜力；但是铁氧化物的氧同位素分馏行为与常见硅酸盐矿物有一定差别，不能按传统的思路来简单地应用。本文将对铁氧化物氧同位素的原理进行系统总结梳理，并且以新疆西天山地区的海相火山岩型铁矿为例，介绍其在铁矿成因研究中的应用。

1 铁矿的分类、形成过程及成矿流体类型

铁在自然界中普遍存在。铁是亲铁元素，从地核到地幔到地壳，铁的含量依次降低。铁在溶液中的存在形式和氧逸度、pH值有关，在还原、酸性条件下为Fe2+，氧化、碱性条件下易形成铁的氢氧化物[Fe(OH)3]。自然界中铁矿的富集过程主要有两类： ① 与岩浆过程有关：来自地幔的基性-超基性岩浆或富P、Na碱性岩浆分异演化过程发生铁的分离和富集； ② 与喷流沉积、氧化沉淀过程有关：海底热液过程使海水不断发生循环，在还原酸性条件下淋洗萃取围岩中的铁，喷流热液(热卤水)进入海水后发生氧化沉淀；前寒武时期海水氧逸度比现在低很多，因此海水中可以溶解大量铁，在一定条件下氧化形成条带状铁建造(这也是世界铁矿资源的主要来源)。

铁矿的形成过程总伴有流体或水的参与，例如岩浆水、海水和大气降水，这些不同类型的成矿流体的氧同位素组成特征前人已有总结。以海水平均值SMOW为标准(本文中的氧同位素数据均以SMOW为标准)，岩浆水的δ18O变化范围为5‰～12‰；海水的δ18O稳定在0±1‰；大气降水主要由海水蒸发冷凝形成，相对海水富集氧的轻同位素，δ18O一般为-20‰～0‰，平均值-4‰(姚书振， 1988； 陈振胜等， 1992； 郑永飞等， 2000)。自然界中还存在一些其他的流体类型，如变质水、孔隙水等，但与这些类型流体相关的铁矿较少。

前人对世界上不同的铁矿进行过系统的分类(Dill, 2010； 翟裕生等， 2011； Zhangetal., 2013)。本文根据铁矿的形成温度与流体性质，将铁矿细分为以下几类：

(1) 岩浆型。铁矿形成的环境为岩浆体系，受岩浆结晶分异、不混溶等过程控制，温度通常>600℃(Robb, 2005)。主要含铁矿物为磁铁矿，与其平衡的成矿流体为岩浆水。典型的例子包括与镁铁质岩相关的钒钛磁铁矿(攀枝花等)、与碱性岩-碳酸岩相关的铁矿(俄罗斯Kola碱性-碳酸岩杂岩体)、基鲁纳磷灰石-磁铁矿(低钛)型铁矿。

(2) 高温岩浆-热液型。铁矿的形成主要受岩浆作用控制，但铁矿显示有热液参与的特征，其形成环境可能为岩浆期后热液体系，也可能有外来热液(大气水等)的混合，或者形成之后受热液交代，铁矿形成温度>300℃。主要铁矿物为磁铁矿，与其平衡的成矿流体为岩浆-热液水。典型的例子为矽卡岩型铁矿。火山岩型铁矿中的部分铁矿也可能属于这一类型。

(3) 中低温热液、表生风化型。铁矿形成的环境为低温热液体系，受低温热液交代作用控制，温度通常<300℃。主要铁矿物为磁铁矿、赤铁矿，与其平衡的成矿流体为低温热液水(再循环海水、大气水、地下水)。典型的例子有构造带控制的铁矿、风化淋滤型铁矿。

(4) 火山-沉积、沉积、沉积-变质型。铁矿形成的环境为海水体系，受化学沉积过程、成岩作用、变质-热液作用控制，温度通常<300℃，少数经历高级变质作用也可高达600℃。主要铁矿物为铁氢氧化物、赤铁矿、磁铁矿，与其平衡的成矿流体为海水、大气降水、低温热液。典型的例子有宣龙式铁矿、宁乡式铁矿、喷流沉积铁矿、条带状铁建造。

2 氧同位素分馏理论

2.1 铁氧化物与H2O之间的氧同位素平衡分馏

自然界中主要的铁氧化物包括赤铁矿、磁铁矿、铁氢氧化物(如针铁矿、褐铁矿)。这些矿物与水的氧同位素平衡分馏理论计算公式如下(Zheng, 1991, 1993, 1998)：

磁铁矿Fe3+(Fe2+Fe3+)O4： 1 000 lnα磁铁矿-水=3.02×106/T2-12.00×103/T+3.31

赤铁矿(Fe3+)2O3： 1 000 lnα赤铁矿-水=2.69×106/T2-12.82×103/T+3.78

褐铁矿Fe(OH)3： 1 000 lnα褐铁矿-水=3.96×106/T2-8.24×103/T+2.37

针铁矿FeO(OH)： 1 000 lnα针铁矿-水=3.31×106/T2-10.39×103/T+2.74

石英SiO2： 1 000 lnα石英-水=4.48×106/T2-4.77×103/T+1.71

其中，α表征在热力学平衡条件下两种物质之间同位素分馏的程度(郑永飞等， 2000)， 是矿物与水之间的分馏系数，T是绝对温度(K)。

矿物-水的氧同位素平衡分馏曲线如图1所示。从图1中可以看出，铁氧化物明显比石英的氧同位素组成要轻。平衡条件下，氧同位素组成顺序通常为：石英>铁氢氧化物(褐铁矿>针铁矿)>H2O>磁铁矿>赤铁矿；但是在高温条件下，氧同位素组成顺序为H2O>铁氢氧化物>磁铁矿>赤铁矿。

2.2 流体反应、变质作用、相变对铁氧化物氧同位素影响

在平衡条件下，铁氧化物(磁铁矿、赤铁矿)比H2O的氧同位素组成更轻(图1)，铁氧化物-H2O的平衡分馏曲线与石英-H2O的平衡分馏曲线很不相同。因此，通常情况下的流体-铁氧化物反应(海水或大气水与铁氧化物反应)更有可能使铁氧化物氧同位素组成变轻，通常认为的“低温水-岩反应使岩石的氧同位素升高，高温水-岩反应使岩石氧同位素降低”这一规律并不一定适用于磁铁矿和赤铁矿。

变质作用(不考虑流体的影响)使铁氧化物和其他矿物发生再平衡，改变铁氧化物原有的氧同位素组成。如果原生的铁氧化物是高温岩浆过程形成的，变质过程会使铁氧化物与其他矿物(主要是石英及硅酸盐矿物)的氧同位素差异变大，铁氧化物的氧同位素变轻；如果原生的铁氧化物是低温沉积作用形成的，变质过程使铁氧化物与其他矿物(主要是石英及硅酸盐矿物)的氧同位素差异变小，铁氧化物的氧同位素变重。

图 1 不同铁氧化物、铁氢氧化物、石英与水之间的氧同位素分馏理论计算(数据来源： Zheng, 1991, 1993, 1998)Fig. 1 Oxygen isotope fractionation between Fe oxide miner-als, Fe hydroxide minerals, quartz and water (data sources: Zheng, 1991, 1993, 1998)

化学沉积过程一般首先形成铁的氢氧化物，成岩、变质过程使铁氢氧化物转变成铁氧化物(赤铁矿或磁铁矿)。由于铁氢氧化物明显比铁氧化物的氧同位素组成重，经历这一相变过程，铁氧化物可能会继承部分原有的氧同位素组成，更有可能与流体或周围矿物发生再平衡使氧同位素组成变轻。

3 铁矿中铁氧化物氧同位素分布特征：理论计算与实际观察

3.1 岩浆型铁矿铁氧化物的氧同位素组成

岩浆型铁矿主要的铁矿物为磁铁矿，有时也有钛铁矿、铬铁矿、赤铁矿，由于温度较高，磁铁矿和岩浆熔体、成矿流体及结晶矿物的氧同位素组成很容易达到平衡。磁铁矿的氧同位素组成主要受岩浆水的氧同位素及形成温度控制。

3.1.1 岩浆水的氧同位素组成

岩浆水的氧同位素组成很难被直接测定。理论计算表明高温条件下岩浆水的氧同位素组成接近或略微高于岩浆岩(Zhao and Zheng, 2003)。幔源岩浆的δ18O一般为5‰～7‰，而花岗质岩浆的δ18O可以是5.5‰～12‰，据此估算岩浆水的δ18O变化范围为5‰～12‰(郑永飞等, 2000)。

3.1.2 岩浆型铁矿磁铁矿的氧同位素组成

假定磁铁矿结晶温度范围为600～1 200℃，岩浆水的δ18O为5‰～12‰，根据磁铁矿和水的氧同位素平衡分馏方程，计算可得： ① 如果岩浆水的δ18O恒定(例如δ18O=8‰)，结晶温度范围为600～1 200℃，磁铁矿δ18O变化范围为1.5‰～4.6‰； ② 如果磁铁矿结晶温度恒定为900℃，岩浆水δ18O变化范围为5‰～12‰，磁铁矿δ18O变化范围为0.3‰～7.3‰； ③ 如果磁铁矿结晶温度范围为600～1 200℃，岩浆水的δ18O为5‰～12‰，磁铁矿δ18O变化范围为-1.5‰～8.6‰。

在高温条件下(>600℃)，磁铁矿、钛铁矿、赤铁矿的氧同位素平衡分馏非常小(δ18O<1‰)，其中赤铁矿略微轻于磁铁矿，钛铁矿的氧同位素组成介于磁铁矿和赤铁矿之间(Zheng, 1991)。不同铁矿的岩浆水氧同位素组成、形成温度会有差异，因而磁铁矿氧同位素组成也不同。后期热液作用、水岩反应由于温度更低、流体氧同位素也比岩浆水低，会使磁铁矿氧同位素组成变轻。

前人对典型岩浆型铁矿的磁铁矿氧同位素测试结果为：攀枝花岩体钛磁铁矿的δ18O变化范围为0.6‰～4.9‰，其中大多数集中在1.5‰～3.5‰(牟保磊， 1991)；矾山碱性杂岩体磁铁矿δ18O变化范围为2.9‰～5.3‰(牟保磊等， 1981)；大庙斜长杂岩体、黑山、大庙等不同矿体钛铁矿和磁铁矿总的δ18O变化范围为1.3‰～7.2‰(孙静等， 2009)；智利拉科铁矿中磁铁矿的δ18O变化范围为2.3‰～4.2‰(Nyströmetal., 2008)；瑞典基鲁纳型铁矿中磁铁矿的δ18O变化范围为-0.4‰～3.7‰(Nyströmetal., 2008； Jonssonetal., 2013)。这些测试数据与上文理论计算的结果相吻合。

3.2 高温岩浆-热液型铁氧化物的氧同位素组成

岩浆-热液铁矿主要的含铁矿物为磁铁矿，形成温度较高，磁铁矿和热液及结晶矿物的氧同位素组成易达到平衡。成矿流体类型可能以岩浆水为主，并混合有一定比例的大气水等其他热液。为便于理解，假定其氧同位素组成与岩浆水接近，δ18O为5‰～12‰，形成温度为300～700℃。根据磁铁矿和水的O同位素平衡分馏方程，计算可得：① 如果岩浆-热液水的δ18O恒定(例如δ18O=8‰)，结晶温度范围为300～700℃，磁铁矿δ18O变化范围为-0.4‰～2.2‰；② 如果磁铁矿结晶温度恒定为500℃，岩浆水δ18O变化范围为5‰～12‰，磁铁矿δ18O变化范围为-2.2‰～4.8‰；③ 如果磁铁矿结晶温度范围为300～700℃，岩浆水的δ18O为5‰～12‰，磁铁矿δ18O变化范围为-3.4‰～6.2‰。

据赵一鸣(1990)的研究及对前人数据的总结，矽卡岩型铁矿磁铁矿δ18O总的变化范围为-2‰～9‰，与以上理论计算结果相近。

3.3 中低温热液、表生风化型铁矿铁氧化物氧同位素组成

低温热液型铁矿常见的铁矿物为赤铁矿、磁铁矿，形成温度较低，可能的成矿流体类型为再循环的海水、大气降水。假定铁氧化物和流体的氧同位素分馏达到平衡，成矿流体的氧同位素组成与海水一致，δ18O为0‰，形成温度为0～300℃，根据铁氧化物和水的O同位素平衡分馏方程，计算可得：① 磁铁矿δ18O变化范围为-8.6‰～-0.1‰；② 赤铁矿δ18O变化范围为-11.3‰～-7.1‰。如果成矿流体是低δ18O的大气降水，磁铁矿和赤铁矿的δ18O将会更低。

3.4 火山-沉积、沉积、沉积-变质型铁矿铁氧化物氧同位素组成

火山-沉积、沉积、沉积-变质铁矿常见的铁矿物为赤铁矿、磁铁矿，它们通常由原先化学沉积的铁氢氧化物经历成岩变质作用转变而来，相关的成矿流体类型为海水、大气降水。由于形成温度较低，流体和铁矿物的氧同位素组成不易达到平衡。假定成矿流体的氧同位素组成与海水一致，δ18O为0‰，形成温度为0～300℃，根据铁氧化物和水的氧同位素平衡分馏方程计算可得： ① 如果原始的铁沉积物为铁氢氧化物[Fe(OH)3]，沉积温度为0～50℃，其δ18O变化范围为15‰～25‰； ② 如果原生的与海水平衡的铁矿物为针铁矿，平衡温度为0～50℃，其δ18O变化范围为2.3‰～9.0‰； ③ 如果磁铁矿或赤铁矿与海水达到氧同位素平衡，温度为0～300℃，其δ18O变化范围为-11.3‰～-0.1‰；④ 如果原始的铁氢氧化物经历成岩变质或热液作用转变成铁氧化物(磁铁矿或赤铁矿)，氧同位素发生了一定程度的再平衡，铁氧化物的δ18O变化范围较大，可以是-11.3‰～25‰。

据赵一鸣(1990)、洪为等(2012)对前人数据的总结，沉积、沉积-变质型铁矿磁铁矿的δ18O变化范围为-8‰～23‰。Thorne等(2009)对西澳Hamersley地区条带状铁建造的研究显示，正常变质的条带状铁建造磁铁矿δ18O变化范围为4‰～13‰，典型热液蚀变磁铁矿、赤铁矿及高品位铁矿石赤铁矿的δ18O值更低，变化范围为-9‰～2‰。

3.5 小结

结合以上理论计算与实际测试数据，不同类型铁矿铁氧化物的氧同位素组成(图2)特征可总结为：① 岩浆型的δ18O理论上变化范围较窄，但由于不同矿体的岩浆水氧同位素组成不同，温度不同，总的变化范围可以是-1.5‰～8.6‰；② 岩浆-热液型铁矿形成温度比岩浆型铁矿低，并且成矿流体岩浆水中可能有一定比例的大气水等热液混入，其δ18O总体上相对岩浆型铁矿略微偏轻，但两者的δ18O在很大范围内基本重叠；③ 低温热液型铁矿的成矿流体通常为海水或大气水，其铁氧化物的δ18O比高温岩浆-热液体系的铁氧化物更轻；④ 沉积、沉积-变质型铁矿的铁氧化物通常由原始的沉积铁氢氧化物成岩、变质而成，由于铁氢氧化物和铁氧化物之间氧同位素分馏系数的显著差异，矿物相变过程中不同程度的氧同位素再平衡使得铁氧化物的δ18O变化范围很大，可以与岩浆、岩浆-热液型铁矿的铁氧化物氧同位素组成重叠。

图 2 理论计算的不同类型铁矿铁氧化物氧同位素组成Fig. 2 Calculated oxygen isotope compositions of Fe oxide minerals from different iron ore types

4 应用示例： 磁铁矿氧同位素对新疆海相火山岩型铁矿成因的制约

新疆西天山海相火山岩型铁矿是我国著名的富铁矿，其矿床成因近年来受到学者们的关注(张作衡等， 2012； Zhangetal., 2013)，其中代表性的铁矿床有智博、查岗诺尔、备战等。前人已对这些矿床开展了大量的年代学、矿床地质、矿物学、地球化学等方面的研究。这些铁矿的共同特点是与火山岩共生，并具有一些岩浆结构构造特征，如树枝状构造、流动构造、气孔构造等，与基鲁纳型铁矿有部分相似，并同时具有高温和低温热液交代/蚀变特征(洪为等，2012；Jiangetal., 2014； Zhangetal., 2015； Luoetal., 2018)。学者们普遍认为这些铁矿的形成与火山作用/岩浆-热液作用密切相关，但对于铁矿是由铁矿浆直接形成的还是岩浆期后热液作用/其他热液作用形成，还存有争议；对于铁矿是一期形成的，还是存在多期次叠加的成矿作用，也尚未达成共识。

本文对新疆智博、查岗诺尔、备战铁矿的磁铁矿矿物、共生石榴子石矿物以及该区发育的新鲜火山岩全岩及磁铁矿单矿物，开展了氧同位素研究。氧同位素的测试在自然资源部同位素地质重点实验室和核工业北京地质研究院同位素实验室完成。所有氧同位素都是利用强氧化剂 BrF5在高温反应器中把样品中的氧转化成氧气, 然后再在700℃与石墨反应转化为CO2，最后在MAT253质谱上测试，测量精度0.2‰。测试结果及前人数据见表1和图3。

智博、查岗诺尔、备战3个铁矿体的磁铁矿氧同位素组成基本一致，总体的变化范围为δ18O=-0.4‰～3.7‰，平均值δ18O=2.1‰±0.9‰(1SD)，与该区含磁铁矿火山岩中的磁铁矿(δ18O=2.4‰～4.4‰，表1)、世界典型高温岩浆、岩浆-热液型铁矿的磁铁矿相似(图2)。铁矿中的磁铁矿氧同位素变化范围较小，暗示其氧同位素受后期水岩反应影响程度较小，即使铁矿经历了后期的水岩反应，也只会使磁铁矿δ18O变低，原始的δ18O值应该更高，因此无论如何这些磁铁矿δ18O值均在高温岩浆-热液氧同位素范围内。

根据查岗诺尔磁铁矿-石榴子石矿物对氧同位素温度计计算得出磁铁矿形成温度为730℃，平衡的成矿流体(水)δ18O为8.5‰(表1)；根据智博、备战新鲜(烧失量<1%，这些岩石样品的烧失量较低，表明它们受后期水岩反应程度低，其氧同位素结果具有参考价值)的含磁铁矿玄武岩、安山岩、花岗岩及其中的磁铁矿氧同位素结果，计算得出它们的结晶温度分别为730℃、760℃、710℃，平衡的岩浆水δ18O为10.1‰、7.9‰、8.3‰(表1)。这些相近的计算结果表明智博、查岗诺尔、备战铁矿形成于相类似的高温岩浆环境(约710～760℃)，共生成矿流体(水)δ18O为7.9‰～10.1‰，与岩浆水的δ18O范围吻合。此外，根据一对疑似不混溶的共生铁矿石和玄武质硅酸盐岩(烧失量为2.8%)的氧同位素数据，计算得出它们的形成温度为950℃，共生的岩浆水δ18O为7.1‰(表1)，因此可以肯定的是该类铁矿主要形成于高温岩浆/岩浆-热液阶段。

智博、查岗诺尔、备战铁矿体的磁铁矿均以细粒磁铁矿为主，并发育少量粗粒磁铁矿，但两类不同粒度的磁铁矿氧同位素结果基本一致(表1)，暗示粗粒磁铁矿的形成条件(温度、共生成矿流体氧同位素组成)与细粒磁铁矿类似，为同一成矿期的产物。

综上所述，新疆智博、查岗诺尔、备战铁矿的磁铁矿氧同位素组成δ18O集中在1‰～3‰之间，这一氧同位素组成特征与矿区典型火山岩中的磁铁矿氧同位素组成一致，也与世界典型高温岩浆、岩浆-热液型磁铁矿氧同位素组成吻合；它们的形成温度参考范围为约710～760℃，平衡流体的δ18O参考范围为7.9‰～10.1‰，符合典型岩浆体系特征。此外，粗粒磁铁矿与细粒磁铁矿的δ18O相类似，应为同一成矿期的产物。因此，新疆智博、查岗诺尔、备战铁矿形成于岩浆作用主导的高温岩浆-热液环境，后期低温热液作用对铁的成矿作用影响有限。

5 结论与启示

铁矿的铁氧化物氧同位素组成主要受流体类型、温度及自身矿物组成控制。形成于高温岩浆-热液体系和表生低温体系的铁矿铁氧化物总体上具有不同的氧同位素组成特征，但具体氧同位素值也可能会有重叠。理论上，高温岩浆型磁铁矿δ18O总体变化范围为-1.5‰～8.6‰；高温岩浆-热液型磁铁矿δ18O变化范围为-3.4‰～6.2‰；中低温热液、表生风化型铁矿磁铁矿或赤铁矿的δ18O<0‰；火山-沉积、沉积、沉积-变质型铁矿铁氧化物δ18O变化可以是-11.3‰～25‰。因此，铁氧化物氧同位素组成在示踪铁矿成因方面具有一定的潜力。通过开展多个矿物的氧同位素组成，流体包裹体温度、氧同位素组成测定等，对流体氧同位素组成、成矿温度等进行限定，可以对铁矿成因做出更进一步的限定。

铁氧化物氧同位素地球化学在示踪铁矿成因方面的潜在应用包括：① 由于不同类型铁矿铁氧化物的氧同位素组成特征不同，氧同位素组成可用于识别铁矿成因类型。② 确定成矿温度。比如在已知与铁氧化物共生的石英等矿物或者成矿流体的氧同位素组成时，根据铁氧化物的氧同位素组成可以计算成矿温度。 ③ 示踪成矿流体类型。 在已知铁氧化物形成温度条件下，根据铁氧化物的氧同位素组成可以计算成矿流体的氧同位素组成，从而识别流体类型。④ 示踪后期变质改造作用(比如在BIF型铁矿成因研究中的应用)。如果铁矿形成以后遭受后期流体改造，其氧同位素组成很容易发生改变，根据氧同位素的变化特征可限定变质改造作用的方式。例如，Hamersley地区热液蚀变铁氧化物和富铁矿比正常条带状铁建造的δ18O明显偏低，指示富铁矿经历了热液改造作用(Thorneetal., 2009)。

表 1 新疆智博、查岗诺尔、备战铁矿磁铁矿氧同位素组成Table 1 Oxygen isotope compositions of magnetite from Zhibo, Chagangnuoer and Beizhan iron ore deposits in Xinjiang

注： Mt—磁铁矿，WR—全岩。

图 3 新疆智博、查岗诺尔、备战铁矿的磁铁矿氧同位素组成分布图Fig. 3 Histograms showing oxygen isotope compositions of magnetite from Zhibo, Chagangnuoer and Beizhan iron ore deposits in Xinjiang

然而需要特别注意的是，不同类型铁矿铁氧化物组成的计算是在氧同位素平衡的前提下计算得出的，实际地质情况可能比较复杂。成矿流体的氧同位素组成具有一定的变化，后期热液-水岩反应等可能会改变铁氧化物原始的氧同位素组成。因此，需要结合地质背景，综合考虑整个体系的氧同位素组成与分馏，包括铁氧化物及共生矿物的氧同位素组成、矿物的期次、成矿流体(水)的类型及氧同位素组成、形成温度、矿物-流体相的氧同位素是否达到平衡、后期变质改造作用的影响。

致谢朱祥坤研究员一起参加了野外地质考察，野外工作得到了智博、查岗诺尔、备战铁矿各级领导和矿区项目组成员的大力支持，测试分析工作得到中国地质科学院矿产资源研究所同位素实验室、核工业北京地质研究院同位素实验室相关工作人员的大力协助，审稿人为本文的修改提出很多宝贵意见，编辑老师为稿子的顺利出版付出了辛勤的劳动，在此一并表示感谢！