HpGe无限厚度法测量铀富集度的方法研究

李多宏，杨丽芳，武朝辉，周志波，谭西早，何丽霞

(国家核安保技术中心，北京 102401)

对铀钚的核查是核保障中的重要内容，用γ谱法测量铀富集度主要有无限厚度法和同位素比法。无限厚度法可以使用NaI探测器和高纯锗(HpGe)探测器进行测量[1]，该方法在有源刻度γ测量方法中最具代表性，是使用最早、最广泛的一种方法[2]。无限厚度法需要使用标准样品刻度仪器，在测量时要求固定测量条件，并且要求样品的厚度达到饱和吸收厚度[3-6]。该法简单实用，在利用γ射线测量同位素组成方面具有普遍性；但是它过分依赖探测器和样品的几何条件，在实际应用中容易引入分析误差。笔者使用HpGe探测器测量铀标准源，研究方法的可靠性。

1 无限厚度法

无限厚度法是指在一定的测量几何条件下，当被测样品在探测方向上的厚度满足“无限厚度”准则时，探测器测到的185.715 keV γ射线的强度与样品中铀的富集度成正比。

一定的测量几何条件是指探测器必须通过准直器对样品形成一个固定的立体角，且样品的深度远大于下面提到的“可视体积”的深度，无限厚度法测量铀富集度的原理如图1所示。

如果被测样品体积足够大，由于含铀材料对185.715 keV γ射线的强烈吸收，使得总样品中只有表面一部分样品发射出的185.715 keV γ射线被探测到，这部分可被探测到的样品体积称为样品的“可视体积”，“可视体积”的大小与准直器、探测器的几何因子以及185.715 keV γ射线在被测样品材料中的平均自由程有关，而与样品的铀富集度无关，因为不同的铀同位素在样品材料中都具有完全相同的衰减特性。

图1无限厚度法示意

“无限厚度”是指当样品沿准直器轴线方向的深度远远大于185.715 keV γ射线在样品材料中的平均自由程时，物理组成相同的所有被测样品对探测器都具有相同的可视体积，185.715 keV γ射线的计数率只与235U富集度相关，并近似成正比，见公式(1)。通过测量185.715 keV γ射线的计数率，经过修正可计算得到235U富集度。

(1)

式中：CR—计数率，计数/s；E—富集度，%；K—常数；ρm—材料密度，g/cm3；ρu—铀的密度，g/cm3；μu、μm—质量衰减系数，cm2/g。

从公式(1)可看出：1)当ρmμm/ρuμu≤0.1时，计数率CR正比于富集度，CR≈EK；2)当1+ρmμm/ρuμu>10时，对于原子序数Z<30的材料μm/μu≈0.08，若要ρmμm/ρuμu>9，需要ρm/ρu>100，此时CR≈EK(ρu/ρm)；3)对高原子序数材料样品(比如Th，Pu)，CR≈EK·ρu/(ρu+ρm)。

185.715 keV γ射线在一些常用的铀化合物中的平均自由程和无限厚度值见表1。

表1185.715 keV γ射线在不同材料中的衰减特性

由表1可看出，对于许多常用的铀材料，不用太大的样品体积就能满足无限厚度的要求。但是由于探测器测到的仅仅是样品表面的γ射线，因此，用无限厚度法测量得到的富集度要能代表整个样品的富集度，需要被测样品同位素均匀。

2 试验部分

2.1 仪器及设置

仪器：HpGe探测器；准直器φ80 mm×110 mm。设置：高压-3 100 V；8 000道；使185.715 keV在2 500道左右。

2.2 试验方法

将235U标准源放置于探头前获取谱图，185.715keV峰落在2 476道，设置3个感兴趣区，ROI1(183.9～187.3 keV)、ROI2(178.3～181.3 keV)和ROI3(189.2～192.5 keV)，3个感兴趣区的设置如图2所示：

图2 感兴趣区设置

净峰计数率通过公式(2)计算：

(2)

式中：R是净峰计数率，s-1；R1，R2，R3分别是3个感兴趣的净计数率，s-1；n1，n2，n3分别是感兴趣区的道数，道。

富集度通过公式(3)计算：

(3)

式中：E是235U富集度，%，A是刻度常数。

3 试验结果与讨论

3.1 仪器稳定性试验

选取富集度为20.30%的铀标准源，对仪器进行刻度，使得185.715 keV在2 319道。选取感兴趣区，185.715 keV感兴趣区(ROI1)在2 296～2 339道，背景1(ROI2)在2 226～2 267道，背景2(ROI3)在2 363～2 404道，则n1、n2和n3分别为43、41和41。在标准源与探测器间放置准直器，重复测量7次，每次测量时间为360 s，计算刻度常数，结果见表2。

从表2可知，刻度常数的相对偏差小于0.26%。连续9周测量同一标准源，并计算刻度常数和刻度常数相对标准偏差(RSD)，考察HpGe γ谱仪的稳定性。计算得RSD为1.66%，说明仪器稳定。

表2方法精密度试验

注：C1、C2、C3指计数，下同。

3.2 死时间对刻度常数的影响

3.2.1无屏蔽时死时间对刻度常数的影响

使用富集度为20.30%的铀标准源，测量活时间为360 s，ROI1、ROI2、ROI3的道数分别为43、41和41。将标准源直接放置于探测器前，标准源和探测器间无屏蔽，通过改变探测器与标准源之间的距离，来改变死时间，计算刻度常数，测量结果见表3。

表3死时间对刻度常数的影响(无屏蔽)

从表3可看出：死时间从44.01%降低到1.92%，185.715 keV对应的感兴趣区的计数率R1从8 213.69 s-1降低到200.91 s-1；刻度常数随死时间的减少逐渐增大。

3.2.2有屏蔽时死时间对刻度常数的影响

使用富集度为20.30%的铀标准源，固定标准源与探测器间距离为45 mm，测量时间540 s，ROI1、ROI2、ROI3的道数分别为43、41和41。通过增加屏蔽材料不锈钢板的数量来改变死时间的大小，每块钢板的厚度为3 mm，测量结果见表4。从表4可看出，随着死时间的降低，刻度常数A逐渐增大。从本试验也可看出包装材料厚度对刻度常数的影响，随着标准源屏蔽罐厚度的增加，死时间逐渐降低，刻度常数逐渐增大。

表4 死时间对刻度常数的影响(有屏蔽)

3.3 测量时间对刻度常数的影响

选取富集度为52.80%、20.30%和1.94%的铀标准源，固定标准源、准直器与探测器的位置，在不同时间下测量，计算刻度常数。对于富集度为52.80%的铀标准源，测量时间大于60 s时，刻度常数值趋于稳定，如图3所示；对于富集度为20.3%的铀标准源，测量时间大于120 s时，刻度常数值趋于稳定，如图4所示；而对于较小富集度的铀标准源，在60 s时，刻度常数值较小，在360 s之后，刻度常数值趋于稳定，如图5所示。富集度为20.30%的铀标准源185.715 keV ROI的计数率在1 140 s-1左右，而富集度为1.94%的铀标准源计数率在125 s-1左右，计数较少，引起误差较大。

图3富集度为52.80%的铀标准源刻度常数随时间的变化

图4富集度为20.30%的铀标准源刻度常数随时间的变化

图5 富集度为1.94%的铀标准源刻度常数随时间的变化

3.4 背景道数对刻度常数的影响

使用富集度为20.30%的铀标准源，将标准源放置于准直器前，测量时间360 s，改变背景道数，刻度常数计算结果见表5。

表5 背景道数对刻度常数的影响

从表5可看出，随着背景道数的增大，刻度常数几乎没有变化。对于第6行、第7行，刻度常数增大，因选取感兴趣区含有小峰；对于第9行、第10行，数值略低，因选取的感兴趣区离185.715 keV区较远，所以在实际应用中，尽量选取185.715 keV兴趣区附近的较为平坦的区域。

3.5 有无准直器对刻度常数的影响

使用富集度为20.30%的铀标准源，将标准源放置于准直器前，并固定标准源的位置，测量时间360 s，记录计数结果；然后撤走准直器，测量相同时间，比较有、无准直器时对刻度常数的影响。在20.30%的铀标准源的周围放置其他不同富集度的铀标准源，比较存在干扰项时有、无准直器时对刻度常数的影响。结果见表6。

表6准直器对刻度常数的影响

从表6可看出：当只有富集度为93.20%的样品干扰时，在有准直器的情况下，刻度常数基本没变；随着干扰源项的增多，在无准直器的情况下，刻度常数值很小，呈现略微下降的趋势；在有准直器的情况下，刻度常数也逐渐下降，下降幅度不大。

3.6 185.715 keV净计数率法与无限厚度法比较

直接使用谱图中185.715 keV的净峰计数率，使用每一个标准源的富集度，计算出刻度常数，如图6中实线所示；无限厚度法使用3个感兴趣区计算刻度常数如图6中虚线所示。

图6185.715 keV净计数率法与无限厚度法比较

从图6可看出，在富集度为4.46%～52.80%时，2种方法结果特别吻合。在快速测量时，可以使用较为简单的无限厚度法，即直接使用185.715 keV的净峰计数率，计算刻度常数。

3.7 验证试验

3.7.1无屏蔽时验证试验

将不同富集度的铀标准源作为未知样，放置于探测器前，无屏蔽，依次测量，测量时间360 s，3个感兴趣区的道数分别取43、41和41，计算刻度常数，结果见表7。

从表7可看出，刻度常数的相对偏差≤3.73%。以20.30%的标准源作为刻度源，对其他的标准源进行验证，验证结果见图7，实线为标准值，虚线为试验值。

表7 不同富集度的未知样的验证试验

图7无屏蔽时富集度验证结果

从图7可知，标准值和试验值非常吻合。说明物理组成相同的所有被测样品对探测器都具有相同的可视体积，185.715 keV γ射线的计数率只与235U富集度相关，并近似成正比。

3.7.2有屏蔽时验证试验

在样品与准直器之间放置8块不锈钢板，其他条件如前述试验，测量时间540 s，对铀富集度进行验证。刻度常数的计算结果见表8。

从表8可看出：当富集度为0.32%和0.71%时，3个兴趣区的计数率都小于0.70，刻度常数值误差较大；当富集度在1.94%以上时，A值基本保持一致，相对偏差小于7.00%。若以20.30%的标准源作为刻度源，验证其他富集度在1.94%以上的标准源，验证结果如图8所示，验证结果与标准值非常吻合。

表8 有屏蔽时的富集度验证

图8 有屏蔽时的验证结果

3.8 无限厚度法验证结果与FRAM分析结果比较[7-10]

对于3.7.1提到的验证试验，采用360 s获得的谱图，用FRAM(同位素比法)进行分析，与无限厚度法(ITM)结果进行比较；对于3.7.2提到的验证试验，采用540 s获得的谱图，用FRAM进行分析，与无限厚度法结果进行比较。结果见表9。

从表9可以看出：1)在没有屏蔽时，对富集度较小的样品，用FRAM分析，误差较大；当富集度在1.94%～52.80%时，2种方法的测量值基本一致；当富集度为93.20%时，FRAM分析的结果更接近于标准值。2)在有屏蔽时，当富集度大于1.94%时，ITM方法分析较准，FRAM分析误差都较大。这是由于FRAM分析选用plnr060～250低能区的模式进行，因使用了8块屏蔽板，低能区的计数很少。

表9ITM与FRAM结果比较

4 结论

铀的富集度可以用无限厚度法进行测量，高纯锗(HpGe)探测器可以用作测量仪器，这种方法是有源刻度γ测量方法中最具有代表性的应用，需要使用标准样品刻度仪器，在测量时固定测量条件，同时要求样品的厚度达到饱和吸收厚度。HpGe探测器需要在低温下工作，能量分辨率高，结果较准确。在测量铀富集度时可以根据自身条件，选择合适的仪器，实现快速测量。