稀土尾渣中元素质量占比对空气γ吸收剂量率的影响

赵辉庭，王攀，李向阳，杨明理，唐林军

(1.南华大学，湖南 衡阳 421001；2.核工业北京化工冶金研究院，北京 101149)

蒙特卡洛模拟在粒子输运研究中应用广泛，MCNP5是用于计算复杂三维几何结构中粒子输运的大型多功能蒙特卡洛程序[1]。MCNP5模拟的精确性取决于它的输入参数是否符合实际测量值，模拟文件的主要参数有尾渣的几何模型、密度、元素质量占比、尾渣放射性核素的能量段和绝对强度等[2]。元素质量占比通常采用X荧光法测量，该方法属于半定量分析，分析误差较大，所以有必要评估元素质量占比分析误差对于γ吸收剂量率模拟计算结果的影响大小。以Ce、La、Nd、Pb、Th、U、Zr元素作为研究对象，在原始占比的基础上减小或增大占比，探究这些元素质量占比的实际分析误差对模拟结果的影响。

1 模拟试验

1.1 MCNP5模拟主要输入参数

稀土尾渣桶的MCNP5模拟输入参数：尾渣桶为圆柱形铁皮桶，内半径为30 cm、壁厚0.17 cm、高89.17 cm；桶中稀土尾渣高度为58 cm，其余部分为空气。MCNP5模拟稀土尾渣桶几何模型如图1所示。

图1MCNP5模拟稀土尾渣桶几何模型

模拟中为了记录尾渣桶周围空气γ吸收剂量率，使用*F6计数卡对2个测量点进行记录。探测器1位于废渣桶顶部中心贴桶盖外表面；探测器2距离桶外壁3 cm，距离地面30 cm。

实测稀土尾渣密度为1.32 g/cm3，含水率为44%，样品烘干后228Ac、212Pb、238U比活度分别为150.37、476.78 Bq/g和12.4 Bq/g。

采用X荧光法测量稀土尾渣元素质量占比，测量结果见表1。

表1稀土尾渣元素质量占比X荧光分析结果

1.2 模拟计算公式

*F6计数卡可追踪粒子在物质中的运动长度并估算沉积的能量，单位为Jerks/g(1 Jerks/g=1×109J/g)，根据式(1)、(2)、(3)计算尾渣桶周围的空气γ吸收剂量率[3-4]。

(1)

(2)

(3)

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基于MCNP5模拟调整元素质量占比，在原始测量数据基础上进行修改，描述输入文件中材料卡元素质量占比对模拟结果的影响。采用MCNP5进行2×109粒子抽样模拟计算[5-7]。

(4)

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从表3可看出，除了Th外，其他6个元素在更改其质量占比后的γ吸收剂量率的相对偏离均在3%以内，模拟计算结果非常接近，可见这6个元素的质量占比的测量误差对于最后的模拟结果几乎没有影响，可以忽略不计。从图2、图3中可以看到Th元素的γ吸收剂量率随着元素的质量占比增加下降的很快，当Th元素的质量占比达到15%时，探测器1处γ吸收剂量率的相对偏离为4.10%，探测器2处γ吸收剂量率的相对偏离为5.19%，相对偏离较为明显。

2 试验结果与讨论

2.1 不敏感元素质量占比对γ吸收剂量率的影响

模拟计算过程中的相对偏离定义为：

尾渣桶周围空气γ吸收剂量率的模拟计算结果见表3，表3中每个元素质量占比列项的第一个数值为实际测量值，相对偏离是变化后的元素占比和实际测量值相比较。探测器处空气γ吸收剂率变化如图2、图3所示。

表2Cl元素质量占比变化模拟计算结果

2.2 敏感元素质量占比对γ吸收剂量率的影响

研究中为了保持元素占比总和100%不变，在改变其他元素的质量占比时，调整氧元素质量占比来填补因改变其他元素质量占比产生的空缺[8]。研究发现只改变氯元素和氧元素的质量占比，其他元素的质量占比不变，模拟计算结果的相对偏离最大值为1.03%(表2)，对于模拟计算结果的影响可以忽略，故可以认为氧元素和氯元素的占比在20%以内变化对于模拟结果没有影响。

表3MCNP5模拟计算尾渣桶周围空气γ吸收剂量率

图2探测器1处空气γ吸收剂率变化

图3探测器2处空气γ吸收剂率变化

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任何产业，尤其是针对人的旅游产业，没有一套科学严谨适用的办法，是难以保证企业和谐永序良性发展的。在制度的框架内依法依规办事，可以约束人，让人遵纪守法，不去触碰法律的底线。

4 结论

将Ce、La、Nd、Pb、Th、U、Zr元素在不同质量占比情况下的模拟计算值与实际测量值进行比较，得出以下结论：

1)运用MCNP5模拟稀土尾渣桶周围空气γ吸收剂量，在可能的分析误差范围内Ce、La、Nd、Pb、Zr元素质量占比的测量误差不会给模拟计算的吸收剂量率带来较大影响。

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2)研究的7个元素，在可能的分析误差范围内，Th元素质量占比变化对于模拟吸收剂量率有比较明显的影响。在模拟试验中，建议采用较精确的分析方法来测量Th元素在稀土尾渣中的质量占比，以降低分析误差对模拟计算的影响。