一种基于风险管控的稻田土壤重金属污染分级方法

王琦，李芳柏*，黄小追，马义兵，林玉锁，刘晓文

1. 广东省生态环境技术研究所/广东省农业环境综合治理重点实验室，广东 广州 510650；2. 中国农业科学院农业资源与农业区划研究所，北京 100081；3. 生态环境部南京环境科学研究所，江苏 南京 210042；4. 生态环境部华南环境科学研究所，广东 广州 510655

土壤是人类赖以生存和国家文明建设的基础性自然资源（陈怀满等，1999；张甘霖等，2018；朱永官等，2015）。土壤是所有陆地生态系统的基础，土壤环境受到污染，会威胁生态系统的结构和功能。近 30年来，随着社会经济和农业集约化的快速发展，中国土壤污染逐年加剧，尤其是农产品产地土壤的污染，威胁食物链安全和人体健康（Huang et al.，2018；Li et al.，2012；邓琳静，2016；樊霆等，2013；顾继光等，2003；邱孟龙等，2017）。2014年的《全国土壤污染状况调查公报》显示，全国土壤环境状况总体不容乐观，总超标率为16.1%；其中，中度和重度污染点位比例分别为1.5%和1.1%（环境保护部等，2014）。为此，国务院印发了《土壤污染防治行动计划》（简称“土十条”），作为当前乃至今后一个时期内全国土壤污染防治工作的行动纲领，其目标是至 2020年，受污染耕地安全利用率达到90%左右（王国庆等，2016）。2018年8月31日，《中华人民共和国土壤污染防治法》（以下简称《土壤污染防治法》）正式审议通过，在农用地土壤污染风险管控方面，《土壤污染防治法》规定由国家建立农用地分类管理制度；按照土壤污染程度和相关标准，将农用地划分为优先保护类、安全利用类和严格管控类（骆永明等，2018）。因此，系统认识中国农田土壤污染区域化等级化特征，探索基于风险管控的农田土壤重金属污染分级方法，实现土壤污染分类分级化治理和修复显得重要且迫切（Liu et al.，2016；Zhang et al.，2018；苏耀明等，2016）。

然而，土壤污染分类分级存在以下2个技术难点尚未解决，第一，如何划分污染程度：优先保护类、安全利用类和严格管控类？第二，如何实现土壤与农产品重金属污染风险的协同评价？这些难点严重阻碍了土壤分区分级治理方法与行动方案的建立，需要综合考虑土壤和农产品质量及环境要素才能对土壤环境质量进行科学的风险评价（Li et al.，2017；Luo et al.，2016；Yang et al.，2018；刘蕊等，2014；秦普丰等，2010）。本研究旨在建立一套区域稻田土壤重金属污染风险分级方法，针对珠三角稻田土壤重金属Cd污染，采用土壤单因子指数、农产品单因子指数和富集系数相结合的方法，基于区域自然地理要素和污染源等因素划分评价的地理单元，进一步结合点位土壤、农产品和富集系数风险划分等级，对区域稻田土壤重金属污染风险进行分级，分级分类结果将有利于针对性的土壤环境管理，符合当前中国土壤污染防治工作的目标和任务，是对现有土壤环境质量分级方法的科学探索和有效补充。

1 材料和方法

1.1 研究区域概况

珠江三角洲行政区域包括广州市、深圳市、珠海市、佛山市、惠州市、东莞市、中山市、江门市和肇庆市等9市，面积约4.17×104km2，约占广东省陆域面积的23.2%（张文忠等，2003）。珠江三角洲属亚热带季风气候，以珠江三角洲平原为主体，由西江、北江、东江、流溪河等诸河构成的珠江水系在区内纵横交错（黎夏，2004）。土地利用方式以林地为主，其次是耕地、水域和居民点。其中，耕地以灌溉水田、水浇地、旱地、菜地为主，主要分布于冲积平原区。主要农作物以水稻和蔬菜为主，水稻主要分布在东江、西江、北江流域（曾辉等，1999）。据统计，2015年珠江三角洲耕地面积为6.1×105hm2。区内土壤类型以赤红壤和水稻土分布最广，分别占陆域总面积的 44.8%和40.2%。其次为红壤和潮土，所占比例分别为6.5%和4.8%，其他类型土壤所占比例均不足 1.0%（曹祺文等，2016；宗庆霞等，2017）。该区是中国经济最发达、增长速度最快的地区之一，工业化和城市化的迅速发展产生了大量工业废物和生活垃圾，导致出现了严重的重金属污染问题（陆大道，2017）。

1.2 数据来源

农田土壤、水稻重金属点位数据来自 2011年以来的广东省生态环境技术研究所珠三角土壤污染状况调查和文献数据，共1566个水稻产地土壤点位数据，其中土壤-水稻点位数据880个，土地利用现状图来自2010年广东省第二次全国土地调查。采样点、涉重金属污染企业（340个国控和省控企业，数据来源：原国家环境保护部）和海拔空间分布如图1所示。借助SPSS 13.0进行数据描述性统计分析、正态分布检验、方差分析后，观察到数据的变异性较大，利用Microsoft Excel 2010采用4倍均方差法剔除了数据中的异常值，对土壤和稻米数据进行对数转换，使其服从正态分布（Eischeid et al.，1995）。

图1 珠三角采样点、基础地理及涉重金属企业分布Fig. 1 Sampling sites, basic geography and distribution of heavy metal enterprises in the Pearl River Delta

1.3 土壤重金属污染分级方法

1.3.1 方法的背景

根据针对性、科学性、可操作性的原则建立污染分级方法。

首先，全面收集区域概况资料、土壤污染源资料、土壤环境和农产品资料及其对应的图件资料等，并通过分析，研究有关信息划分区域内的地理单元，为污染风险评价提供基础支撑；其次，通过评估土壤及农产品调查点位的土壤重金属污染情况、农产品重金属污染情况，反映该点位土壤和农产品重金属污染状况，划分点位土壤重金属风险等级，为区域风险评价提供基础依据；最后，通过评价单元内土壤重金属污染风险、农产品重金属危害风险、重金属生物可利用性等因素的情况，反映区域内耕地土壤和农产品重金属污染情况，划分区域内土壤重金属风险等级，为重金属污染耕地分级管理提供依据。

1.3.2 地理单元划分方法

根据行政区域、流域水系、气候气象、地形地貌、水文地质以及成土母质、土壤类型等要素的相对一致性划分地理单元。原则上，每个地理单元必须仅属于同一行政边界范围内，便于地块的属地管理。

1.3.3 点位风险评价方法

（1）等级划分指标

采用土壤单因子指数和农产品单因子指数相结合的方法（Wang et al.，2018）。土壤指数（Pi）和农产品指数（Ei）计算公式分别如下所示：

式中，Pi为土壤重金属i的单因子指数；Ci为土壤重金属i的实测浓度；Coi为土壤重金属i的污染风险评估参比值，采用GB 15618（生态环境部等，2018）中规定的土壤污染风险筛选值。

式中，Ei为农产品中重金属i的单因子指数；Ai为农产品中重金属i的实测浓度；Si为农产品重金属i的限量标准值，采用GB 2762（中华人民共和国卫生部，2012）中规定的食物中污染物限量标准。

（2）等级划分

依据土壤指数和农产品指数将点位稻田土壤重金属风险等级划分为6类7级，划分依据见表1。

表1 稻田土壤重金属Cd点位风险等级划分依据Table 1 Risk classification based on heavy metal Cd points in paddy soil

1.3.4 区域风险评价方法

1.3.4.1 风险评价单元划分

基于已有资料及图件，采用地统计学、空间叠置等空间风险方法，依次叠置求交集划定相关类别单元的边界，最后划定为相对均一的风险评价单元。在地理单元的基础上，对受同一污染源影响、且污染程度相似的区域原则上划为同一风险评价单元，具体需综合考虑点位风险评价结果、区域污染源类型因素，结合土地利用方式、地块边界等因素综合确定风险评价单元的区域和边界（图2）。

划分方法具体如下：

图2 基于点位评价的风险评价单元范围加载示意图Fig. 2 Diagram of risk assessment unit based on point-based risk assessment

（1）底图搭建。工作底图包括行政区划、河流水系、交通（公路）、土壤类型分布、全国第二次土地利用现状调查更新数据、地形地貌、植被类型及覆盖率分布等基础性图件以及遥感影像图。

（2）范围加载。根据点位风险评价结果，加载点位风险评价结果，初步划定风险评价单元。按照主导性原则，若每项污染物80%以上的土壤点位分类结果一致时，则采用该结果判定该项污染物所代表的评价单元类别。

（3）边界划定。以市（县、区）为单位，根据点位评估情况、重点污染源，按照上述地理单元的对应关系，结合实际地势、地貌、农用地分布等情况，划定评价单元。

1.3.4.2 风险评价指标

采用农产品重金属危害风险、土壤重金属污染风险、重金属生物可利用性和土壤重金属污染源输入风险相结合的评估方法，评估指标包括农产品重金属污染指数（E）、土壤重金属污染指数（P）、重金属生物可利用风险商（QBCF）、土壤污染源输入指数（Qs）。

（1）农产品污染指数（E）计算公式（Moore，2010）如下：

式中，E为评价区域农产品中重金属的污染指数；A为研究区农产品中重金属的实测质量分数均值，mg·kg-1；SE为研究农产品中重金属的实测值的标准误差；S为农产品重金属的限量标准值，采用 GB 2762中的农产品中污染物限量标准，mg·kg-1；

（2）土壤重金属污染指数（P）计算公式如下：

式中，P为评价区域土壤中重金属的污染指数；C为评价单元土壤中重金属的实测质量分数均值，mg·kg-1；Cs为土壤重金属的限量值，采用 GB 15618中规定的土污染风险筛选值，mg·kg-1；

（3）重金属生物可利用指数（QBCF）计算公式如下：

式中，QBCF为评价区域农产品的重金属生物可利用风险商；A为研究区农产品中重金属的实测质量分数均值，mg·kg-1；C为研究区土壤中重金属的实测质量分数均值，mg·kg-1；CS为土壤重金属的限量值，采用GB 15618中规定的土壤污染风险筛选值，mg·kg-1；S为农产品重金属的限量标准值，采用 GB 2762中规定的食物中污染物限量标准，mg·kg-1；SE为研究农产品中重金属i的实测值的标准误差。

1.3.4.3 风险评价

根据土壤污染风险等级，将耕地划分为3个类别，将无污染的耕地划为优先保护类，低风险和中度风险的耕地划为安全利用类，高风险和极高风险的耕地划为严格管控类。稻田土壤重金属污染风险等级见表2。根据现阶段Cd污染治理技术水平，以0.5为间隔划分农产品风险等级。

表2 稻田土壤重金属污染风险等级划分Table 2 Risk classification of heavy metal pollution in paddy soil

1.4 图形制作与数据处理

数据分析与处理于Microsoft Excel 2010、R 3.4.4和ArcGIS 10.2空间平台进行，其中空间插值借助反距离权重插值（IDW）进行。反距离加权法（IDW）以插值点与样本点间的距离为权重进行加权平均，离插值点越近的样本赋予的权重越大，插值结果介于插值数据的最大值和最小值之间，是一种简单易行且常用的空间插值方法。该方法在应用中直观高效，在已知点分布均匀的情况下插值效果好，经剔除异常值减弱甚至消除极值的影响后，可信度较高。对比样条插值法（Spline）和克里金法（Kring）空间插值方法的预测结果后发现，反距离加权法（IDW）对本研究样本预测误差较小，精度较高。

2 结果与分析

2.1 样品描述性统计

水稻产地土壤样品数据统计结果显示（表3），Cd总质量分数为0.005~0.937 mg·kg-1（均值为0.14 mg·kg-1)，Cd 含量超过土壤背景值（0.110 mg·kg-1），变异系数为85.7%，Cd的超标样点有252个，占总样点数的16.1%，超标率较高，表明水稻产地土壤明显受到Cd的污染。稻米样品数据统计结果显示，Cd总质量分数为 0~0.936 mg·kg-1（均值为 0.163 mg·kg-1)，超标点位为294个，超标率为33.4%。

表3 珠三角稻米产地土壤和稻米Cd含量描述统计分析Table 3 Descriptive statistics of Cd contents in soil and rice from rice production areas in the Pearl River Delta mg·kg-1

2.2 地理单元划分

综合分析已有的资料得知：珠三角地区农业用地主要分布在受河流冲积和三角洲冲积的平原地带，地带性土壤以红壤和赤红壤为主；其成土母质是由西江、北江、东江等河流带来的泥沙在海湾内沉积而形成的；沉积物受河、海共同作用影响；水系由西、北江思贤滘以下、东江石龙以下的网河水系和注入三角洲的其他河流组成，注入三角洲的河流主要有潭江、流溪河、增江、沙河、高明河；涉重金属行业企业主要分布于以广州市为中心的周边50 km以内；珠三角地区西面和北面以罗平山脉为界，东侧罗浮山区则是三角洲的东界（图2和图3）。

综合珠三角地区行政区域、流域水系、地形、水文地质以及成土母质、土壤类型等要素的相对一致性，最终将风险评价区域划分为 64个基础地理单元（图3）。

2.3 珠三角土壤Cd风险等级评价

2.3.1 土壤Cd风险等级评价

采用调查点位土壤样品数据，借助反距离权重插值（IDW）法进行空间插值，并对插值结果进行土壤Cd风险等级评价，结果显示珠三角地区土壤Cd有风险区域集中分布在北江流域两岸，包括肇庆东南部、佛山中北部、中山市、广州市南端及珠海市东北部（图4）。

2.3.2 稻米Cd风险等级评价

图4 基于点位数据的珠三角稻田土壤和稻米重金属Cd污染风险等级空间分布Fig. 4 Spatial distribution of heavy metal Cd pollution risks in paddy soil and rice in the Pearl River Delta based on samplings

采用调查点位稻米样品数据，借助反距离权重插值（IDW）法进行空间插值，并对插值结果进行稻米Cd风险等级评价，结果显示珠三角地区稻米Cd有风险区域集中分布在北江流域两岸，包括肇庆东部、佛山中北部、中山市东北部、广州市南端、珠海市东北部和东莞东北部（图4）。

2.3.3 土壤-稻米-富集系数协同Cd风险等级评价

采用调查点位土壤、稻米和富集系数数据，借助反距离权重插值（IDW）法进行空间插值，并对插值结果进行土壤-稻米-富集系数 Cd协同风险等级评价，结果表明珠三角地区55.0%的稻田为无风险，低风险和潜在风险稻田的占比分别为19.0%和16.0%，中、高风险稻田的占比分别为 9.00%和1.00%（图5）。

2.3.4 风险评价单元及等级

图5 珠三角稻田土壤重金属评价单元划分及土壤重金属Cd污染分级Fig. 5 Division of risk assessment units of heavy metals and classification of Cd pollution in paddy soils of the Pearl River Delta

根据上述基础地理单元划分、点位风险评价、水稻产地土壤风险评价、稻米风险评价、水稻富集系数及土壤-稻米协同风险评价结果划分风险评价单元，将研究区域内稻田划分成125个风险评价单元，其中，优先保护类、安全利用类和严格管控类的评价单元分别有85个、38个和2个。按风险等级划分，区域内无、低、中、高风险单元分别有85个、30个、8个和2个，未出现极高风险单元（图5）。

3 讨论

本研究首次建立了基于土壤、农产品和富集系数相结合的土壤重金属 Cd污染风险分类分级方法，它是基于土壤、农产品以及富集系数的风险等级评价，评估参比值均选用了中国现行标准，而现行标准是根据生态毒理学数据、土壤理化性质、土壤及农产品种类等，基于不同暴露情景和暴露途径下的暴露模型，参考相关毒理学模型模拟得出的生态阈值，因此本方法的评价基础是科学可靠的。从划分结果上看，评价过程综合考虑了土壤和农产品点位调查数据结果，因此该方法能够有效识别珠三角稻田土壤Cd污染风险，针对性强；在进行风险评价前划分了地理评价单元，再结合地统计分析结果，综合考虑了行政边界、地形、河流水系等要素来划分风险评价单元，有效地降低了土壤空间变异性对区域土壤污染风险等级评价的影响，从而在保证科学性的前提下，提高了方法的可操作性。风险评价过程严谨，风险分级思路明确，分级方法简单易行。此外，本研究建立的稻田土壤重金属污染分级方法对中国现有土壤污染防治相关政策及标准进行了科学的完善和补充，适应性强，易推广应用，适宜作为今后土壤分级分类管理的可靠的技术方法。

4 结论

土壤污染关系到区域可持续发展、国民健康和生态文明建设。中国的土壤污染防治修复工作，应以经济与环境协调发展为指导思想，以全面落实“土十条”为主要工作目标，提出土壤污染综合分级防治新对策，建立健全区域土壤环境质量综合监管与改善技术新体系。本研究基于风险管控的思路，通过构建土壤、农产品和富集系数相结合的稻田土壤重金属污染分级方法，将珠三角典型重金属污染物 Cd污染风险等级划分为无风险、低风险、中度风险、高风险 4个等级。同时综合分析县级行政边界、地形、河流水系、点位风险评价结果，将珠三角区域内稻田土壤划分为125个风险评价单元。本研究建立的稻田土壤重金属污染分级方法可为中国土壤污染等级划分提供有效、有力的参考，为维护中国土壤资源永续利用和生态安全，保护国民健康和实现区域经济社会可持续发展提供有力保障。